大豆蛋白膠研究進展

韓 敏，楊 光，盧晶昌

(上海理工大學醫療器械與食品學院，上海 200093)

大豆，是我國重要的糧食作物之一，資源豐富，產量高，是植物蛋白和食用油的主要來源。大豆蛋白膠作為一種基于可再生資源的生物質膠黏劑和環境友好型生物材料，既能減少環境污染，又高效的利用資源，響應了全球可持續發展戰略，因此越來越受到重視，并逐漸成為研究的熱點。目前，包括我國在內的很多國家都已經實現了無甲醛大豆蛋白膠黏劑的產業化生產，這極大地推動了膠黏劑環保升級和板材行業無甲醛健康發展，帶來巨大的經濟效益、社會效益、生態效益。

大豆蛋白膠具有原料豐富、無毒無害、環?？稍偕葍烖c。近幾年，在國內外的許多研究中大豆蛋白膠性能不斷提高，應用的范圍更為廣泛，工藝也逐步改進，市場也更為廣闊。

1 大豆蛋白膠的改性

天然的大豆蛋白質具有四級結構，通過改性能夠改變蛋白質內部分子結構，使其失去原有的生物活性，氨基酸和肽鏈發生變化，分子間氫鍵被破壞，形成較為松散的肽鏈，從而使蛋白質的膠黏性增強。影響大豆蛋白膠性能的因素有很多，主要包括膠粘劑的粒度大小、表面原始狀況、蛋白質結構、粘度及過程參數如加壓溫度、壓力和時間等［2］，堿、酶、鹽酸胍、聚乙烯亞胺、碳酸鈣、十二烷基硫酸鈉、尿素等都已經被證實能夠使改性后的大豆蛋白膠具有良好的黏結性和耐水性。因此，大豆蛋白的改性方法可分為化學改性、物理改性以及酶改性。

1.1 化學改性

廣義的化學改性是指利用化學手段，如鹽、表面活性劑、pH等，對蛋白質的結構進行修飾，從而生產出具有特殊功能的蛋白質;狹義的化學改性是指利用特定的化學試劑與蛋白質中的特定基團進行反應?；瘜W改性包括堿處理、接枝共聚、交聯改性、?；?、表面活性劑改性等，是大豆蛋白改性中最常用的方法，也是研究人員的主要研究方向［2］。

1.1.1 堿改性 堿改性是早期大豆蛋白改性的研究熱點，研究人員通過改變蛋白質分子周圍的離子強度來破壞分子間和分子內的靜電相互作用，提高蛋白質的溶解度，使極性和非極性基團暴露，Kalapathy 等［3］用 NaCl、Na2SO4和 Na2SO3在 pH 為10.0、溫度為50℃條件下對大豆蛋白改性，三者都能降低蛋白膠的粘度，但對黏結強度和耐水性影響不大。在現階段的研究中堿改性常與其它方法結合使用。洪雷等［4］在堿降解改性大豆蛋白膠的基礎上，分別選取甲醛和十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)對其進行交聯改性和化學修飾改性，兩者都能提高蛋白膠的耐水性，但對其熱性能影響不大。Jiang等［5］在堿性條件下，以大豆粉為原料，選用表氯醇和氨水的混合物作為固化劑，制備大豆蛋白膠，得到的產品性能良好。

1.1.2 脲改性 脲改性是尿素與蛋白質中的羥基相互作用使其分子內氫鍵斷裂，破壞蛋白質的二級結構，從而使聚合體展開，達到增強黏結強度的目的。Huang等［6］研究了不同濃度的尿素和鹽酸胍對大豆蛋白改性的影響，結果表明，尿素和鹽酸胍的濃度對蛋白質結構影響明顯，二者濃度分別為3 mol/L和1 mol/L時，改性蛋白中二級結構和疏水性氨基酸增多，黏結強度和耐水性能增強。魯聽等［7］應用微晶纖維素和尿素對大豆蛋白膠進行改性，使其膠黏強度得到了進一步的提高。Xu等［8］對尿素改性大豆蛋白膠在木材表面的浸潤過程進行了研究，收集了膠黏劑在木材表面動態浸潤整個過程的數據，為膠合板的生產工藝研究提供了理論依據。

1.1.3 表面活性劑改性 常用的改性表面活性劑主要有十二烷基硫酸鈉(SDS)和十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)，二者都能與蛋白質分子發生強烈的相互作用，使蛋白質分子形成復合物進入水相。改性后的蛋白質結構伸展，其內部的疏水端向外，從而使疏水性增加，進而增強蛋白膠的耐水性。李永輝等［9］研究不同濃度的SDS溶液對改性大豆蛋白膠的熱性能、流變性能以及粘接性能的影響。結果表明，SDS改性能夠顯著提高大豆蛋白膠在木片膠合中的粘接性能、耐候性能和耐水性能，當改性試劑SDS濃度為1.0%時，其性能最佳。

1.1.4 接枝改性 接枝改性的原理是在蛋白質肽鏈上產生活化點，而后接枝單體的雙鍵打開，接枝到活化點上，改變大豆蛋白質分子中的親水和疏水基團，從而影響膠黏劑的剪切強度和耐水性。唐蔚波等［10］利用疏水性單體甲基丙烯酸縮水甘油酯(GMA)對大豆蛋白進行接枝改性，大豆蛋白經過尿素溶液預處理變性后，以GMA為接枝單體，過硫酸銨-亞硫酸氫鈉(APS-NaHSO3)氧化還原體系為引發體系，通過自由基聚合合成接枝改性大豆蛋白膠，所得的膠黏劑具有很好的剪切強度和耐水性。

2.前奏與尾聲的隨意性。很多體育教師缺乏對課堂前奏與尾聲的應有認識。他們往往在教案的設計中，僅以一個“略”字來代替自己在做前奏與尾聲時所要“說”與“做”的全部內容和過程，以示自己對準備活動與結束部分的駕輕就熟。至于“怎么安排”、“如何做”、“說什么”全憑自己的意愿。

俄勒岡州立大學Liu［11］采用馬來酸酐改性后的大豆分離蛋白與聚乙烯亞胺制備膠黏劑，在此過程中酰胺鍵形成，聚乙烯亞胺與馬來?；械?C C鍵發生邁克爾加成反應，所得膠合板的黏結強度和耐水性顯著提高。Huang等［12］用大豆粉、聚乙烯亞胺和順丁烯二酸制得膠黏劑，用于室內飾面膠合板;Gu等［13］也成功將大豆粉-聚乙烯亞胺-馬來酸酐膠黏劑應用于木材刨花板中。

1.1.5 交聯改性 亞硫酸鹽和硫醇等硫化物是大豆蛋白改性中常用的交聯劑。它們能夠裂解蛋白質分子內和分子間的二硫鍵，從而提升蛋白質表面疏水性、起泡能力和起泡穩定性。Zhang等［14］用亞硫酸氫鈉誘導β-伴大豆球蛋白，研究表明，亞硫酸氫鈉能夠改變溶液中蛋白質周圍的離子強度及蛋白質分子表面電荷，改變蛋白質分子的二級結構，并促進β-伴大豆球蛋白中賴氨酸電離，從而對蛋白膠的性能產生影響，但對于蛋白膠中大豆球蛋白和β-伴大豆球蛋白的相互作用還需要進一步研究。Qi等［15］根據7S和11S在原位亞硫酸氫鈉中溶解度的不同，用酸沉降法改變大豆蛋白的外部形態，使其流動性和耐水性增強，濕黏結強度達到2.0～2.8 MPa。

1.1.6 ?；男?目前，對大豆蛋白的?；饕袃煞N:琥珀?；鸵阴；?。在?；^程中，蛋白質分子中的親核基團(氨基、羥基)與?；噭┲械挠H電基團(羰基)相互反應，增加蛋白膠黏結強度的效果，同時蛋白質分子的疏水基團暴露，耐水性增強。乙?；倪^程中多肽鏈的正電荷減少，蛋白分子鍵的相互作用力下降，不利于蛋白質的凝膠化，Qi等［16］利用2-辛烯-1-琥珀酸酐的油狀性質和疏水性長鏈烷基對大豆蛋白進行改性，通過琥珀?；饔靡约?-辛烯-1-琥珀酸酐的油狀性質有效提高了蛋白膠的黏結強度。

近年來，利用合成膠黏劑共聚或共混的方法，提高大豆蛋白膠耐水性和黏結強度，已成為國內外的研究熱點?？八_斯州立大學生物材料與技術實驗室Zhong等［17］使用聚酰胺-表氯醇樹脂在等電點改性大豆蛋白膠，有效提高了膠的耐水性和粘結性能。荷蘭格羅寧根大學Hamarneh等［18］將大豆蛋白與熱固性脂肪族聚酮混合，制得木材膠黏劑的蛋白質含量達到40%時，膠黏劑性能達到歐洲EN-314標準。洪雷等［19］將環氧樹脂和三聚氰胺樹脂組合后，與大豆蛋白膠直接混合，制備一種交聯改性大豆蛋白膠，所得膠合板的性能良好。龐久寅等［20］制備的大豆蛋白-丙烯酸酯復合膠粘劑，膠合強度達到國家標準GB/T 9846—2004 II類板膠合要求。

1.2 物理改性

物理改性具有費用低、無毒副作用、作用時間短的特點，可以使大豆蛋白膠增溶和凝膠，但可能會使其黏結性能下降。常見的物理方法有加熱、研磨、冷凍、高壓、輻射和高頻聲波處理等，其中超聲處理能夠改變蛋白質的三級結構，使其疏水基團暴露于水相中，從而顯著提高大豆蛋白的表面疏水性［21］。其他的方法如加熱、超高壓射流破碎、高壓脈沖電場等，也會對蛋白質的結構造成部分影響，但是改性程度遠小于化學改性的作用結果。

1.3 酶改性

酶改性是通過蛋白酶催化蛋白質部分降解，增加其分子內或分子間可以發生交聯或連接作用的特殊功能基團。酶的專一性強、反應速度快，但酶改性也可以顯著降低大豆分離蛋白的黏度，酶解同時會導致凝膠性的降低，甚至達到無凝膠性的程度［22］。Kumar等［23］用胰蛋白酶對大豆蛋白進行改性，雖取得一定成果，但受條件和成本的約束，不利于推廣。

由此可見，無論是哪種改性方法，都是為了促使膠黏劑中分子間的化學反應和基團間相互作用，進而達到提高膠黏劑黏結強度及耐水性等目的。研究人員從膠黏劑的宏觀特性和微觀基團結構變化兩個方面出發，深入研究了其膠合機理，選取更有效的改性方法和生產工藝，從而推動大豆蛋白膠的工業化應用。

2 國內外大豆蛋白膠的應用研究進展

2.1 國外大豆蛋白膠的應用研究進展

早在1923年，豆粕制作膠黏劑的基本理論就已經被提出，Johnson研制出以大豆蛋白為原料制備膠粘劑，并首次申請了大豆蛋白膠粘劑的專利［24］。到1930年，美國杜邦公司研制出了用于木板膠黏的大豆蛋白脲醛樹脂膠黏劑，但由于工藝的不成熟，膠黏劑的黏結強度和耐水性不好。經過研究人員的不懈努力，大豆蛋白膠最初的問題已經得到解決，20世紀以來，Liu等［25-26］以貽貝粘合蛋白為模板，改性大豆蛋白，使其具有類似的結構和性質，克服了大豆蛋白膠耐水性差和黏結強度弱的缺點;從2004年開始，無甲醛大豆基膠黏劑就已經開始應用于室內板材的制造，Li等［27］用 Kymene 557H 作為固化劑，與大豆分離蛋白混合制備無甲醛膠黏劑。Choi等［28］利用大豆分離蛋白與聚乙烯己內酯制備出一種能夠應用于食品包裝材料的可生物降解的熱熔膠;美國康奈爾大學的Preeti［29］使用硬脂酸改性的大豆分離蛋白和苧麻纖維加固制得一種新型綠色環保復合材料，可用于室內裝修材料的加工。

大豆分離蛋白的蛋白質含量在90%以上，較易被改性，并獲得性能良好的大豆蛋白膠，但由于其價格相對昂貴，不利于在大規模生產中降低成本。于是，研究人員將目光轉向了脫脂豆粉，取得了滿意的結果，加速了大豆蛋白膠的推廣和使用。此后，Malthew等［30］通過改變大豆粉與固化劑的混合方式(干法和濕法)，制備不同的大豆蛋白膠，結果表明，用干法制備得到的定向刨花板的性能優于各類商業化定向刨花板;Lapyote［31］將大豆粉用水稀釋成懸浮液，并將其涂抹在木片上，在一定濕度條件下進行晾干，再涂抹液體固化劑，通過對樣品的性能以及熱壓工藝儲存條件的分析，結果表明，這種新的工藝方法可以用于刨花板的生產。

2.2 國內大豆蛋白膠的應用研究進展

在我國，大豆蛋白膠最早應用于膠合板和鑲木工業。1952年，以豆粉提純制作豆酪素膠粘劑，提高了膠粘劑的等級，但是由于成本較高且耐水性差，生產的產品質量也不高［32］。盡管目前國內關于大豆蛋白膠黏劑的研究與開發時間較短，但由于其在資源利用和環境保護方面的優越性，近年來大豆蛋白膠研究發展迅速。

針對大豆蛋白膠作為生物基膠黏劑易霉變，不易于儲存的問題，翟艷等［33］分離鑒定了大豆蛋白膠表面的霉菌，對不同防霉劑的防霉效果進行了研究，結果表明，雙乙酸鈉和四硼酸鈉的效果更佳。董雅麗等［34］以百菌清、羥甲基甘氨酸鈉、BIT和MB29作為抑菌劑也進行了相關研究，通過比較分子構象及抗菌實效，證實當w(MB29)≥0.19%時，其對各種微生物的抑菌效果相對最好。張越等［35］探討了防霉劑種類及含量對大豆蛋白膠儲存時間和膠合板耐霉變性能的影響，最終確定了效果較好的防霉劑。大豆蛋白膠儲存問題的解決進一步促進了其工業化應用。

在近幾年的研究中，大豆蛋白膠的制備原料和改性方法更加多樣化，Chen等［36］使用脫脂豆粉、大豆分離蛋白、蔗糖和葡萄糖制備大豆蛋白膠，并對其耐水性、親水性和黏結強度進行測試，結果表明，大豆分離蛋白制得的蛋白膠的吸水性遠低于脫脂豆粉，當膠黏劑中葡萄糖含量占總糖類的71%時，得到最大的黏結強度0.73 MPa，蔗糖和葡萄糖與蛋白質之間的美拉德反應，能夠有效的降低其親水性，并增強固化蛋白膠的黏結強度。此外，周翠等［37］選用碳酸鈣晶須和硅烷偶聯劑KH560對大豆蛋白膠黏劑進行改性，結果表明，當KH560用量為4%(wt)、碳酸鈣晶須用量為2%(wt)、大豆分離蛋白含量為10%(wt)時，體系的粘接性能和耐水性最好，與未改性大豆分離蛋白膠相比，剪切強度明顯提高，變性溫度有所下降。

在應用方面，方坤等［38］研究了十二烷基硫酸鈉改性的大豆蛋白膠制備竹刨花板的工藝，并進行了物理學性能測試，產品達到國家標準。中國林科院木材工業研究所張亞慧等［39］以改性大豆蛋白膠和楊木纖維為原料，制備高密度纖維板，產品的物理學性能滿足LY/T 1611—2003的要求，甲醛釋放量滿足GB 18580—2001中E1級的要求。上海理工大學楊光［40］提出用大豆蛋白膠膠膜代替液體膠概念，從多方面對膠膜粘結木板的條件進行探討，最終達到了更方便地粘結制作乒乓球拍底板的目的，現已投入使用;龐媛等［41］利用大豆蛋白膠黏劑改進壓制麻桿刨花板的制備工藝，分析熱壓溫度、熱壓時間、施膠量和密度對麻桿刨花板性能的影響，板材的性能超過 GB/T 4897.4—2003 的要求;董慧慧［42］、劉苗苗等［43］將大豆蛋白膠應用于環保竹地板的工藝中，膠合板在膠合強度和耐水性方面均高于國家標準Ⅱ類膠合板要求。

3 結束語

近些年，大豆蛋白膠已經成功投入使用，其自身存在的許多優勢也促使其成為科研人員研究的熱點。大豆蛋白膠作為一種生物基無甲醛膠黏劑，是以大豆粉、豆粕、大豆分離蛋白等為原料，以水為分散介質，加入其他助劑制成的膠黏劑。在大豆蛋白膠的研究中，多使用蛋白成分較高的分離蛋白為原料，分離大豆蛋白的過程中也存在環境污染問題。因此，在其以后的研究和推廣中，應加強原料處理方面和膠黏劑添加物選擇方面的研究，在提高膠黏劑性能的同時，更好的利用資源，保護生態環境。

盡管相對于應用廣泛的石油基膠黏劑(如酚醛膠、脲醛膠)，大豆蛋白膠的研究和開發才剛起步，然而在全球倡導可持續發展戰略的背景下，這種以大豆蛋白為原料，新型可再生環保性強的膠黏劑正好滿足了人們的需求，國內外許多國家也相繼開展了研究，并逐步加大研發的力度，大豆蛋白膠的工藝更加成熟。因此，大豆蛋白膠作為一種環保型膠黏劑，它的推廣和使用勢在必行。

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