湖南省冶礦城市土壤重金屬污染現狀及評估

潘瓊　潘峰

摘要：調查分析了湖南省的郴州、衡陽市和株洲幾個主要冶礦城市的耕地、城市綠地及礦區土壤理化性質，重金屬Pb、Cu、Ni、Zn、Cd含量，土壤酶活和土壤微生物群落特征，以期揭示該地區土壤重金屬污染現狀，并對重金屬污染土壤做出合理的評估和修復治理建議。結果表明：土壤理化性質中pH值、有機質含量、微生物數量、土壤酶活性等指標與重金屬含量密切相關；各個城市土壤中重金屬含量大小依次是礦區周邊土壤>城市綠地>耕地，土壤中微生物多樣性指數大小依次是耕地>城市綠地>礦區周邊；其中，礦區土壤中脲酶含量最高，耕地土壤中過氧化物酶和淀粉酶含量最高；礦區土壤對重金屬的吸附能力最強。對各功能區土壤進行評估發現，耕地及城市綠地土壤較為清潔，重金屬污染較少，而礦區周邊及礦區土壤為重金屬中度和重度污染，礦區周邊土壤生態風險最大，需要采取有效的治理措施來降低重金屬污染的風險。

關鍵詞：湖南；冶礦城市；土壤；重金屬污染；評估；生態風險

中圖分類號： X753；X53 文獻標志碼： A 文章編號：1002-1302（2015）10-0405-06

城市是地球表層物質、能量和信息高度集中的場所，是人類大量集中居住和活動的主要地域空間[1]。土壤是環境要素的重要組成部分，它承擔環境中約90%的污染物[2]，而重金屬是嚴重危害生態安全的土壤環境污染物之一，土壤中重金屬元素的含量常用來作為土壤污染的評價標準[3-4]。土壤的重金屬污染問題已經成為全球最為嚴重的環境問題之一。有關重金屬污染的研究因其潛伏性、長期性和后果的嚴重性，而受到了人們極大的關注[5]。造成土壤重金屬污染的原因有很多，如礦產開采及冶煉、污灌、污泥施用、大氣沉降等。不像有機物那樣可以被降解，重金屬元素一般可以在土壤中穩定存在，易于積累，甚至會在一些環境中發生甲基化作用，形成毒性更強的甲基化合物，通過食物鏈途徑，最終將影響人體的健康[6-12]。有毒重金屬在土壤污染過程中具有隱蔽性、長期性、不可降解性和不可逆轉性的特點[13]，它不僅對植物生長造成影響，還可以導致土壤肥力與作物產量品質下降，甚至造成二次污染，引起大氣和水污染，通過食物鏈途徑在動植物體內及人體內積累[14-16]。

湖南是我國重要的重金屬礦區之一，分布著大量優質鉛鋅礦和銅鋅礦等重金屬礦，被稱為“有色金屬之鄉”，礦區在開采過程中為國民經濟發展作出了巨大貢獻的同時，也給環境造成了極為嚴重的污染[17-18]。土壤重金屬污染不僅限于采礦，還有交通排放（汽車尾氣排放、輪胎磨損顆粒、制動襯面磨損顆粒）、工業排放（金屬冶煉、化工、煤燃燒、汽車修理）、生活排放（生活廢水、市政污泥、廢棄物處理）、污水灌溉、農藥和化肥施用、建筑和路面風化、大氣沉降等[19-24]。重金屬是嚴重危害生態安全的土壤環境污染物之一，土壤中重金屬元素的含量常用來作為土壤污染的評價標準[25-26]。近年來關于土壤及水體重金屬污染修復的研究逐漸成為熱點，而土壤重金屬污染的生態環境風險評價還處在百家爭鳴階段，并沒有很統一的標準。本研究針對湖南省土壤重金屬污染日益加劇這一嚴峻問題，對省內主要冶礦城市重金屬污染進行系統調查，以期進一步優化重金屬對生態環境污染的評價標準，并探討湖南省土壤重金屬污染防治對策，這也對湘江地區進行生態環境規劃和污染防治具有十分重要的意義。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

郴州市位于湖南省東南部，地處112°13′～114°14′E、24°53′～26°50′N，南嶺山脈與羅霄山脈交錯、長江水系與珠江水系分流的地帶；“北瞻衡岳之秀，南峙五嶺之沖”，自古以來為中原通往華南沿海的“咽喉”，既是“兵家必爭之地”，又是“人文毓秀之所”；東界江西贛州，南鄰廣東韶關，西接湖南永州，北連湖南衡陽、株洲，素稱湖南的“南大門”。郴州市四季分明，平地丘陵區的冬夏季長而春秋季短，山區則冬季長而春、夏、秋季短。郴州全市分屬長江和珠江兩大流域，三大水系，即贛江、湘江和北江，屬長江流域面積為15 718.8 km2，屬珠江流域面積為3 674.5 km2。郴州是全球有名的有色金屬之鄉，現已發現的礦物達110種，探明儲量的7類70多種，預計價值超萬億元。其冶礦過程中產生的污染（尤其是重金屬）不可忽視。

衡陽位于湖南省中南部，湘江中游，衡山之南，地處 110°32′16～113°16′32E、26°07′05～27°28′24N；東鄰株洲市攸縣，南接郴州市安仁縣、永興縣、桂陽縣，西毗永州市冷水灘區、祁陽縣以及邵陽市邵東縣，北靠婁底市雙峰縣和湘潭市湘潭縣；南北長150 km、東西寬173 km，總面積15 310 km2。衡陽處于中南地區凹形面軸帶部分，周圍環繞著古老宕層形成的斷續環帶的嶺脊山地，內鑲大面積白堊系和下第三系紅層的紅色丘陵臺地，構成典型的盆地形勢。衡陽屬亞熱帶季風氣候，四季分明，降水充足，春秋季較為涼爽舒適，春季更加濕潤，冬季冷涼微潮，偶有低溫雨雪天氣，夏季極為炎熱，較為潮濕，年平均氣溫18 ℃左右，年均降水量約1 352 mm。衡陽已發現各類礦產68種，發現各類礦床、礦點876處，其中已探明儲量的51種，探明礦產地131處，已探明資源儲量居全省首位的有鐵、錫、金、銅、巖鹽、芒硝、高嶺土、鈉長石等10種，鉛、鋅、鎢、銀居全省第二，煤炭儲量居全省第三，累計探明各種礦產資源總量約130億t，占全省的28.85%。

株洲，古稱建寧，湖南省轄地級市，112°17′～114°07′E、26°03′～28°01′N，位于湖南省東部偏北，湘江下游，東接江西省萍鄉市、蓮花縣、永新縣及井岡山市，南連省內衡陽、郴州2市，西接湘潭市，北與長沙市毗鄰。株洲市境位于羅霄山脈西麓，南嶺山脈至江漢平原的傾斜地段上，市域總體地勢東南高、西北低；北中部地形嶺谷相間，盆地呈帶狀展布。株洲屬亞熱帶季風氣候，四季分明，雨量充沛、光熱充足，風向冬季多西北風，夏季多正南風，無霜期在286 d以上，年平均氣溫 16～18 ℃。株洲是新中國成立后首批重點建設的8個工業城市之一，是中國老工業基地。株洲市工業密集，是全國有名的工業污染區，主要有株洲冶煉廠、化工廠、水泥廠、氮肥廠、塑料廠等210 家排污企業。endprint

1.2 樣品采集

在2014年9—11月期間，選取湖南郴州（CZ）、衡陽市（HY）、株洲市（ZZ）3個市的礦區和金屬冶煉區，按照《土壤環境監測技術規范》要求，在每個市隨機選擇3～4塊有代表性的區域作為采樣單元，土壤采樣按多點混合法。在每個采樣區布設3個采樣點（間隔適宜），每個采樣點隨機抽取5個20 cm土層土壤樣品（取樣質量不小于500 g），5個樣品混合成1個測試樣品，混合均勻后分別裝入無菌和普通樣品袋里，并做好記錄。在實驗室中，一部分土壤樣品放在-20 ℃冰箱保存，一部分采用自然風干方式干燥樣品，將風干樣品用研磨棒壓碎，揀去瓦礫殘茬等雜物，以四分法留下土樣100 g（其余保存于樣品袋中），用研磨機研磨，過100目尼龍篩，再充分混勻，裝入小牛皮紙袋中待測。

1.3 試驗設計

1.3.1 土壤理化性質測定 土壤理化性質參考中國科學院南京土壤研究所方法[27]測定：土壤顆粒組成采用比重法測定；土壤pH值測定采用1 ∶ 2.5水土比浸提pH玻璃電極法；有機質（M）含量采用重鉻酸鉀法測定；陽離子交換量（CEC）采用NH4Ac交換法測定；氧化還原電位（Eh）采用鉑電極直接測定；利用烘干法測定土壤含水量；用電導率儀（水土比=1 ∶ 5）測定土壤電導率（EC）；用原子吸收分光光度法測定Ca2+含量；

1.3.2 土壤中重金屬含量測定 土壤樣品消解：準確稱取0.500 0 g（準確到0.000 1 g，以下都與此相同）風干土樣于聚四氟乙烯坩堝中，用幾滴水潤濕后加入20 mL濃HNO3，在電熱板上加熱至近粘稠狀，加入20 mL HF并繼續加熱，為了達到良好的飛硅效果，經常搖動坩堝。最后加入20 mL HClO4并加熱至白煙冒盡。對于含有機質較多的土樣再加入HClO4之后加蓋消解，土壤分解物應呈白色或淡黃色（含鐵較高的土壤），傾斜坩堝時呈不流動的黏稠狀。用水沖洗內壁及坩堝蓋，溫熱溶解殘渣，冷卻后，定容至100 mL或50 mL，最終體積依待測成分的含量而定。

重金屬標準儲備液的配制：（1）銅標準儲備液（1.000 0 g/L）：準確稱取1.000 g（準確至0.000 2 g）光譜純金屬銅于50 mL燒杯中，加入1.42 g/mL硝酸溶液20 mL，溫熱，待溶解完全，轉移至1 000 mL容量瓶中，用水定容至標線，搖勻。（2）鉛標準儲備液（1.000 0 g/L）：準確稱取1.000 0 g （精確至0.000 2 g）優級純金屬鉛于50 mL燒杯中，加入20 mL硝酸溶液，微熱溶解。冷卻后轉移至1 000 mL容量瓶中，用水定容至標線，搖勻。（3）鋅標準儲備液（1.000 0 g/L） ：準確稱取1.000 g（準確至0.000 2 g）優級純金屬鋅粒于50 mL燒杯中，加入硝酸溶液20 mL溶解完全后，轉移至1 000 mL容量瓶中，用水定容至標線，搖勻。（4）鎘標準儲蓄液（1.000 g/L）：準確稱取1.000 0 g（精確至0.000 2 g）優級純金屬鎘于50 mL燒杯中，加入20 mL硝酸溶液，微熱溶解。冷卻后轉移至1 000 mL容量瓶中，用水定容至標線，搖勻。（5）鎳標準貯備溶液（1.000 g/L）：稱取預先在150 ℃洪2 h置于干燥器中冷卻至室溫的基準重鉻酸鉀（K2Cr2O7）2.8289 g，置于 250 mL 燒杯中，加水溶解，移入1 000 mL容量瓶中，用水稀釋至刻度，搖勻。

標準曲線繪制：按表1設定工作條件，待原子吸收分光光度計穩定后，分別測定上述各重金屬標準液吸光度，并繪制標準曲線。土樣中重金屬含量測定：分別測定土樣消解液中吸光度，參照標準曲線分別計算土壤中銅、鉛、鋅、鉻、鎘含量。

1.3.3 微生物群落多樣性分析 參照平板稀釋法[28]進行土壤微生物群落數量分析。配制牛肉膏蛋白胨瓊脂培養基、馬丁氏培養基、高氏培養基，分別采用平板表面涂布法培養細菌、真菌以及放線菌，然后計算菌落數量。微生物多樣性指數采用的是辛普森多樣性指數（Simpson diversity index），計算公式[29]如下：

D=1-∑（Pi）2

。

式中：D為辛普森多樣性指數，Pi為群落中物種i的個體占總個體的比例。

1.3.4 土壤酶活測定 脲酶采用奈氏比色法、過氧化氫酶采用比色法、過氧化物酶采用比色法、蛋白酶采用銅鹽比色法、多酚氧化酶采用碘量滴定法、蔗糖酶采用3，5-二硝基水楊酸比色法、淀粉酶采用碘量滴定法等測定。

1.3.5 土壤吸附試驗 為研究城市土壤對重金屬的吸附特征，采用單元素吸附法檢測：準確稱取1.00 g 一系列土壤樣品分別放于100 mL離心管中。在每一離心管中分別加入離子強度為0.01 mol/L NaNO3，質量濃度為32 mg/L的Pb、Cu、Ni、Zn、Cd的標準溶液 25.00 mL。在25 ℃條件下，往返連續振蕩，依次在1、10、20、40、60、80、120、180 min時離心，過濾，分別測定上清液中重金屬濃度，重復2次。

1.3.6 土壤重金屬污染狀況評價標準與評價方法

1.3.6.1 評價標準 根據GB 15618—1995《土壤環境質量標準》[30]，將土壤質量分為3個等級，如表2所示。一級標準：為保護區域自然生態、維持自然背景的土壤環境質量的限制值，以評價區域土壤諸元素背景值為基準。二級標準：為保障農業生產、維護人體健康的土壤限制值。鑒于多數重金屬元素即使在不影響植物生長的濃度下，也易被植物富集，進入食物鏈危及人類健康，二級主要針對幾種毒性較大的元素（如汞、鎘、鉛等）制定諸元素土壤限制值，保證土壤質量基本上對植物和環境不造成危害和污染，常被用于環境質量評價，以判別評價區域是否受污染。三級標準：為保障農林生產和植物正常生長的土壤臨界值。第三級標準依據生態與環境效應應試結果，制定出不至于明顯產生毒害癥狀的土壤污染物限制濃度。endprint

1.3.6.2 評價方法 評價方法采用指數法，首先分別求出各因子的單項指數，然后計算各類土壤重金屬污染綜合指數，以這些指標來表示土壤中重金屬污染現狀。公式如下[31]：

Pi=Ci/Si。

式中：Pi為第i種污染物的污染單項指數；Ci為實測濃度；Si為評價標準值。土壤單項污染指數分級標準如表3所示。

1.4 數據分析與處理

試驗所測數據用Microsoft Excel 2010進行整理，用SPSS 18.0進行顯著差異分析、方差及相關性分析（平均數間的多重比較采用Ducans檢驗方法，P

2 結果與分析

2.1 土壤理化性質

表4所示的是湖南省郴州、衡陽和株洲3個城市不同功能區域的土壤理化性質。其中3個城市礦區土壤都呈酸性，城市綠地和耕地土壤呈弱堿性；不同區域土壤中有機質含量差異顯著（P城市綠地>礦區；土壤中透氣性是否良好通常用氧化還原電位強弱（Eh）來表示，表4中城市綠地土壤Eh值顯著低于耕地和礦區土壤的Eh值，說明城市綠地通氣較差，這也可能是人類頻繁活動所致；土壤的電導率（EC）能及時反映土壤中可溶性鹽含量的高低，表4表明礦區土壤中可溶性鹽含量顯著高于城市綠地和耕地；土壤中含水量顯著低于城市綠地和耕地，這將不利于植物的正常生長。

2.2 土壤中重金屬含量

如表5所示，3個城市的礦區土壤中Pb、Cu、Ni、Zn、Cd等重金屬含量要顯著高于耕地和城市綠地。郴州土壤Pb、Cu、Ni、Zn、Cd含量變化范圍為82.3～378.4、32.6～69.9、19.2～58.2、124.5～243.3、0.46～3.44 mg/kg，其中耕地和城市綠地土壤Cu含量差異不顯著（P>0.05）；衡陽市土壤Pb、Cu、Ni、Zn、Cd含量變化范圍為145.3～579.6、104.7～344.5、204～89.7、206.4～567.2、2.34～8.76 mg/kg，各功能區域土壤中重金屬含量差異顯著；株洲市土壤的Pb、Cu、Ni、Zn、Cd含量變化范圍是112.4～456.5、78.4～201.4、18.3～76.2、215.4～701.7、1.79～6.78 mg/kg，其中耕地和城市綠地土壤Pb、Cu含量差異不顯著（P>0.05）。3個城市土壤重金屬含量大小基本上呈現礦區>城市綠地>耕地。

2.3 土壤中微生物群落多樣性

隨著城市化進程的加快、自然資源的無限度開采，大量重金屬污染物的引入改變了土壤環境及土壤中微生物的構成和功能。分別研究了不同城市不同功能區土壤中微生物群落多樣性（圖1），發現所調查的三大城市土壤中微生物主要由細菌、放線菌和真菌組成，其中細菌占所有微生物數量的70%以上，其次是放線菌和真菌。由于環境的不同，各區域土壤中微生物構成也不盡相同，圖1中各城市不同功能區土壤中微生物數量差異明顯，耕地中微生物數量要明顯高于綠地和礦區，且礦區土壤中微生物數量最低。再對各城市不同功能區域土壤中微生物群落多樣性進行分析（圖2），發現郴州土壤中微生物群落多樣性大小依次是耕地>城市綠地>礦區；衡陽耕地和綠地土壤中微生物群落多樣性比較相似，差異不顯著，礦區土壤微生物群落多樣性最低；株洲土壤中微生物群落多樣性差異與郴州類似。

2.4 土壤酶活性

土壤酶催化土壤內各種生物化學反應，具有專一性和綜

合性特點，活性大小可較敏感地反映土壤中生化反應的方向和強度[32-33]，另外，土壤酶活也在一定程度上反映土壤中重金屬污染。圖3表示的是各城市不同功能區土壤中脲酶、過氧化物酶和淀粉酶的含量，即酶活性，測定發現，郴州、衡陽和株洲礦區土壤中脲酶含量要顯著高于城市綠地和耕地，郴州不同功能區土壤脲酶含量差異顯著，衡陽和株洲耕地和綠地土壤脲酶含量都差異不顯著；而各城市土壤中過氧化物酶的含量則表現出耕地過氧化物酶含量顯著高于城市綠地，城市綠地顯著高于礦區；郴州和衡陽市耕地、綠地和礦區3者土壤中淀粉酶含量差異顯著，株洲耕地中淀粉酶含量與綠地差異不顯著，且礦區中淀粉酶含量要顯著低于耕地和綠地中淀粉酶含量。

2.5 土壤中重金屬吸附

在溫度為25 ℃、初始pH值為6.2的條件下，研究了各城市不同功能區域土壤對主要重金屬Pb的吸附特征（圖4）。隨著重金屬平衡濃度的遞增，耕地、城市綠地和礦區土壤對重金屬Pb的吸附逐漸增強，在初始濃度為0的情況下，各土壤對重金屬Pb的吸附量差異不顯著，隨著平衡液濃度增大，各城市土壤對Pb的吸附量差異逐漸增大，其中郴州和株洲吸附特征類似，城市綠地對Pb的吸附量最低，再次是耕地，最高的是礦區土壤，而衡陽市耕地土壤對Pb的吸附量最低，礦區土壤對Pb的吸附量最高。在測試過程中，要充分考慮到土壤pH值這一最主要因素。

2.6 土壤重金屬污染評價

根據表3的分級標準，對各城市不同功能區域土壤重金屬Pb、Cu、Ni、Zn和Cd污染進行評價。如圖5所示，郴州耕地土壤中各重金屬污染指數Pi在0.7～1.0之間，土壤為較清潔；衡陽耕地土壤中Cu和Cd的污染指數Pi在1～2之間，為輕度污染，Pb、Ni、Zn污染指數Pi在0.7～1.0之間，土壤較清潔；株洲耕地土壤各重金屬污染指數Pi在0.7～1.0之間，土 壤為較清潔。郴州城市綠地土壤中Pb、Cd的污染指數Pi

在1～2之間，土壤為輕度污染，其他為較清潔；衡陽城市綠地土壤中各重金屬污染指數Pi都處在1～2之間，土壤為輕度污染；株洲城市綠地土壤中各重金屬污染指數Pi在0.7～1.0之間，土壤為較清潔。株洲礦區土壤中Pb、Cu污染指數Pi在2～3之間，土壤為中度污染，礦區土壤中Ni、Zn和Cd的污染指數Pi>3，土壤為重度污染；衡陽和株洲礦區土壤各重金屬污染指數都大于3，說明礦區及周邊土壤為重金屬重度污染。endprint

3 討論與結論

土壤重金屬含量不僅依賴于物質來源（自然和人為的），而且與金屬類型、土壤理化性質、土壤微生物活動、土壤酶活性等因素有關。其中，土壤理化性質中的pH值、有機質含量、陽離子交換量（CEC）、氧化還原電位（Eh）、可溶性鹽含量（EC）等是影響土壤重金屬含量的主要因素[33]。它們通過影響重金屬在土壤中的吸附-解吸、沉淀-溶解、氧化還原等物理化學過程影響重金屬在土壤中的再分配和分異，進而影響重金屬在土壤中的富集和含量[27]。由于人類活動的影響，礦區開采人為影響大，城市綠地人類活動頻繁，其土壤理化性質發生了變化，尤其是土壤pH值和有機質發生顯著變化，耕地和綠地pH值接近于中性或是偏堿性，而礦區pH值呈酸性，這能促進土壤中可降解的重金屬的分解，使含量增高。

土壤污染是由多種重金屬元素形成的復合污染，且微生物群落能反映土壤重金屬污染的整體特征，這主要是因為微生物作為土壤生態系統的重要成員，參與土壤中物質循環和能量流動的各種生物化學過程，如氨化作用、硝化作用、固氮作用、纖維分解作用等，這些生物化學過程受土壤重金屬脅迫影響，且能很快、準確地反映土壤重金屬污染狀況。本研究測定各城市不同功能區域土壤中微生物多樣性，也能很好地反映重金屬污染的情況，其中在人類活動頻繁的城市綠地和礦區土壤中微生物數量要顯著小于耕地中微生物數量，反過來微生物的活動能促進重金屬的分解，從而提高了土壤中重金屬含量，增加了土壤重金屬污染概率。

土壤酶種類很多，本研究從酶參與土壤物質循環和能量流動專一性考慮，選擇參與碳素循環的淀粉酶、氮素循環的脲酶和氧化還原作用的過氧化物酶，研究了它們在各功能區域土壤中的活性，結果表明土壤酶活與土壤重金屬污染有顯著相關性，同一種酶活性在不同功能區域土壤中不同，各城市土壤中脲酶、過氧化物酶和淀粉酶空間分布變異性較大，對土壤環境反應較為敏感，都可以作為土壤環境質量變化的衡量指標[29]。利用Henry模型來研究城市土壤對重金屬吸附熱力學過程，并且比較單元素吸附和競爭吸附過程的熱力學特征，能夠很好地反映影響土壤吸附重金屬的主要環境因子，吸附等溫線能夠反映吸附過程化學反應機制。本研究利用吸附模式探討不同功能區土壤對重金屬Pb的吸附能力，從一定程度上反映出人類活動頻繁，重金屬背景值較高的土壤對重金屬的吸附能力相對較強，這也可能與土壤pH值大小有關聯；另一方面來說，雖然土壤本身pH值會影響其對重金屬的吸附，但是在吸附體系中溶液pH值會掩蓋土壤自身pH值對吸附規律的影響，土壤對重金屬的吸附強弱是與土壤本身特征、重金屬類型及吸附條件有關的。

目前，國內外學者采用了各種方法評價土壤重金屬污染狀況，例如最早的化學評價法（針對大氣和水體）被推廣到土壤污染評價中?；瘜W評價的優點是可以提供土壤污染物濃度的絕對值，通過與土壤背景值的比較可以直觀地表現土壤重金屬污染程度。本研究中也對各城市不同功能區土壤重金屬污染物含量進行測量并與土壤背景值比較，來對土壤污染進行評價。近年來的研究也表明，土壤微生物對重金屬的脅迫要比同一環境中的動物和植物敏感得多，其被認為是最具潛力的評價土壤環境質量的指標[34]。本研究測定土壤中微生物群落構成、多樣性以及微生物數量來作為評價指標，表明微生物活動弱，其所在土壤環境中重金屬污染較為嚴重。

土壤中重金屬污染狀況的評定固然重要，但最終還是要歸結到重金屬污染的治理。重金屬污染土壤的治理已受到世界各國的廣泛重視，國內外關于重金屬治理的措施很多，總結起來大體分為工程治理、生物治理和農業化學治理3類。結合本研究對冶礦城市不同功能區土壤重金屬污染狀況的調查和評價，建議采取生物修復，即植物結合微生物的治理方法為宜。在城市化日益繁盛的時期，更需要人們的自律來逐步改善我們身邊的環境。

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