巖石、礦石樣品中總α總β放射性測量方法探討

巖石、礦石樣品中總α總β放射性測量方法探討

鐘春明，張 鑫，柳金良，李 源

（核工業230研究所，湖南長沙 410007）

介紹了巖石、礦石樣品中總α、總β放射性水平測定方法，同時介紹了測量總α時，選取241Am標準源和純鈾標準源對總α測量結果的影響。對比試驗結果表明，選取241Am標準源和純鈾標準源對總α進行測量時，測量結果相差較大，純鈾標準源測得的樣品總α結果更為準確。

巖石；礦石樣品；總α；總β；測量方法

目前，各地實驗室在總α測量時，沒有統一的標準源，一般采用241Am標準源、純鈾標準源和239Pu標準源進行刻度?？偊聹y量時，一般采用KCl標準源進行刻度。

根據最近幾年中核地質實驗室間能力比對，對比總α分析結果表明，不同實驗室對同一樣品總α分析結果相差高達1～8倍［1］；對比總β分析結果表明，不同實驗室對同一樣品總β分析結果相差0.4～2.5倍。相對來講，總β分析結果比總α分析結果具有可比性?？偊?、總β放射性為生活飲用水四大指標之一［2］，如何控制和減小分析誤差，提高數據的可比性，已成為環境放射性監測中急待解決的課題。而在分析過程中，樣品成分的構成和標準源的選取對總α測量結果的準確性至關重要。

本文參照GB／T5750.13－2006《生活飲用水標準標準檢驗方法——放射性指標》和EJ／T900－94《水中總β放射性測定——蒸發法》［3］。這2個標準是針對水樣品中總α、總β放射性測定方法，而本文是研究固體樣品中總α、總β放射性活度測量，因此將標準中總α、總β放射性活度的計算公式進行修改后應用于固體中，建立了一種固體樣品中總放射性活度水平的測定方法?？偊翜y量選用241Am標準源、純鈾標準源，總β測量選用KCl標準源。對兩種不同的標準源測得的結果進行對比分析。

1 試驗部分

1.1 測量儀器及標準試劑

BH1216型低本底α、β測量儀、干燥器、分析天平、壓樣器、GBW04301純鈾標準源（總α26.29 Bq／g）、GBW04302a純鈾標準源（總α102.87 Bq／g）、241Am標準源（總α10.2 Bq／g）、KCl標準源（總β14.4 Bq／g）、GBW04327 K－40標準源（總β 1.37 Bq／g）。

其中GBW04301、GBW04302a純鈾粉末標準源、GBW04327純鉀粉末標準源為核工業北京地質研究院提供，241Am、K－40粉末標準源為中國計量科學研究院提供。

1.2 測量方法及步驟

1.2.1 本底測量

用一清潔的空白樣品盤測量計數系統的總α、總β本底計數率n0。測量時間為14×60 min，以保證測定結果具有足夠精度。

1.2.2 總α測量方法

1.2.2.1 總α標準曲線的測定

用已知質量活度的241Am和GBW04302a純鈾標準源粉末，制備成一系列不同質量厚度的標準源，在低本底α、β測量儀用α道測量α計數，由α凈計數率和構成標準源的標準物質粉末的活度，計算給出測量系統的α計數效率εα，將εα與標準源質量厚度D的對應關系繪制α計數效率曲線。樣品測量時，由樣品源的質量厚度查出對應的α計數效率，計算樣品的總α放射性活度。

1.2.2.2 總α標準源的制備與測量

分別稱取0.02 g、0.04 g、0.06 g、0.08 g、0.10 g、0.12 g、0.14 g、0.16 g、0.18 g、0.20 g、0.30 g、0.50 g、0.70 g、1.0 g（樣品盤面積為19.6 cm2）的GBW04302a純鈾標準源和241Am標準源，置于樣品盤中，制備成一系列標準源。將制備好的一系列標準源分別置于低本底α、β測量儀的α道測量，每個標準源的測量時間不低于240 min。根據下列公式計算α計數效率εα。

式中：εα為計數系統的α計數效率；nα標值為標準源α計數率／s；n0為測量系統α本底計數率／s；A為樣品盤中標準源粉末的α放射性活度／Bq。

由計數系統對標準源的計數效率εα（縱坐標）與對應的標準源的質量厚度D（mg／cm2）（橫坐標）作圖，繪制出測量系統的α計數效率曲線，如圖1、圖2所示。

圖1 241Am標準源總α計數效率曲線

圖2 GBW04302a純鈾標準源總α計數效率曲線

由圖1和圖2可看出，在樣品達到飽和層厚度時（約為13 mg／cm2），241Am標準源總α計數效率比GBW 04302a純鈾標準源總α計數效率偏高。主要是因為樣品α粒子能量的高低會影響儀器探測效率，而經過飽和層射出來的α粒子的平均能量，不同于樣品所存在核素的α粒子平均能量。天然鈾α粒子平均能量為4.54Mev，241Amα粒子平均能量為5.48Mev，當用241Am為標定儀器的標準時，其效率就會偏高，致使結果偏低。

1.2.2.3 粉末標準物質活度計算［4］

任何放射物質1 g的放射性活度C：

式中：M為放射性核素原子量；T1／2為放射性核素半衰期。

根據公式（2）可以算出1g u－238有多少Bq的α放射性：

C（u－238）＝4.18×1023／（238×1.41×1017）＝1.24×104（Bq）

當u－238和u－234處于平衡時，天然混合物中u同位素的α放射性活度的比例關系為：u－238∶u－235∶u－324＝1∶0.046∶1

所以1 g平衡的天然u每秒所發射α粒子為：

1.2.2.4 巖石樣品總α理論推算值計算

在巖石、礦石樣品中，α輻射體核素主要為少數幾種天然存在的U、Ra、Th及其子體。當樣品中238U、232Th輻射衰變系列未被破壞時，根據樣品中238U、232Th、226Ra含量以及238U、232Th輻射衰變系列圖［5］（235U含量過低，此處不予考慮），可推算出樣品總α大致結果。理論上測量結果不應小于推算值。

式中：Cαu－238系列、CαTh－232系列分別為238U、232Th輻射衰變系列提供的α放射性比活度／Bq·g－1；C238U、C236Ra、C232Th分別為樣品中238U、226Ra、232Th放射性比活度／Bq·g－1；η238U為238U輻射衰變系列氡射氣系數；Cα推算值為巖石樣品中總α推算值／Bq·g－1。

1.2.2.5 樣品總α測量結果計算

樣品總α測量結果可根據下式進行計算：

式中：Cα為樣品總α放射性比活度／Bq·g－1；nX為樣品α測量計數率／s；m為樣品盤中樣品質量／mg。

1.2.3 總β測量方法

在自然界中，只有鈾、釷、鐳子體及鉀－40、碳－14等少量核素發射β粒子，其輻射貫穿物質的本領大致為α粒子的100倍。樣品源的厚度對β射線的測量影響較小，為了實現對總α、總β的同時測量，樣品源的厚度只需滿足α計數測量的要求即可。

對EJ／T900－94《水中總β放射性測定——蒸發法》中總β計算公式進行修改后，可根據下式計算固體樣品中總β測量結果：

式中：Cβ為樣品總β放射性比活度／Bq·g－1；nβ為樣品β計數率／s；nβ標值為β標準源β計數率／s；Cβ標值為β標準源總β放射性比活度／Bq·g－1。

2 樣品總α、總β測量結果與討論

本次選取的測量樣品為2012年中核地質實驗室間能力比對固體樣品中的Albiug－1、Albiug－2，其主要為鈾巖石、鈾礦石、伴生放射性礦石等分析測試樣品副樣經組合并球磨混均后，制備成的樣品。樣品Albiug－1、Albiug－2主要天然放射性核素含量見表1。每個樣品稱取三份不同質量的平行樣進行獨立測量，測量總時間240min以上，最終測量結果為三份樣品測量結果的平均值。同時在測量樣品過程中，帶入GBW04301純鈾標準源和GBW04327 K－40標準源。樣品總α、總β測量結果見表2、表3。

表1 樣品Albiug－1、Albiug－2主要放射性核素含量

表2 樣品總α測量結果

表3 樣品總β測量結果

由表2數據可知，以241Am標準粉末測得的樣品總α測量值比總α推算值小，而以GBW04302a純鈾標準粉末測得的樣品總α測量值比總α推算值大。相較而言，以GBW04302a純鈾標準粉末測得的樣品總α測量值相對標準誤差較小。在巖石、礦石樣品中，α輻射體核素主要為少數幾種天然存在的U、Ra、Th及其子體，選用天然鈾為標定儀器的標準測得的巖石、礦石中總α結果將更接近推算值，結果更為準確。

由表2、表3數據可知，與總α測量值相比較，總β測量值相對標準誤差較小，符合更好，說明方法比較合理、可靠、準確性較好。

3 結 論

1.對同一礦石樣品總α測量時，分別采用241Am標準粉末和GBW04302a純鈾標準粉末進行儀器標定，總α測量值相差較大，其中以241Am標準粉末測得的樣品總α結果偏低。以GBW04302a純鈾標準粉末測得的樣品總α結果更接近推算值，準確性更高。

2.在作總α計數效率曲線時，當使用直徑為5 cm的樣品盤，盡量按照每個標樣以1 mg／cm2遞增稱取標準樣品，同時標樣個數應不少于10組，以便更精確地繪制總α計數效率曲線圖。

3.樣品源的厚度對β射線的測量影響較小，樣品源的厚度在滿足總α測量條件下，同時測得的總β測量值符合好，準確性較高。

4.在實際工作中，為提高測量的靈敏度和測量結果的準確性，應該注意樣品盤內的樣品盡量鋪得均勻，不可將樣品沾污在樣品盤邊緣，以免污染測量儀器。

4 建 議

從BRIUG IC－2012鈾礦地質樣品成分分析實驗室間比對結果報告中總α對比結果可以看出［1］，由于各個實驗室使用的α標準源不統一，加上在樣品制備和測量方法上也是多樣化，造成了同一樣品總α測量結果數據可比性較差。為了提高測量準確度的可比性，建議對比實驗時可統一測量方法和總α標準源。

［1］ 核工業地質分析測試研究中心.BRIUG IC－2012鈾礦地質樣品成分分析實驗室間比對結果報告［R］.成都：核工業地質分析測試研究中心，2012.

［2］ GB／T5750.13－2006，生活飲用水標準檢驗方法——放射性指標［S］.

［3］ EJ／T900－94.水中總β放射性測定——蒸發法［S］.

［4］ 徐春長，趙清，楊元第.全國環境樣品中總α／β測量概況［J］.現代計量測試，2001，（4）：20－23.

［5］ 《礦石巖石中鈾鐳釷的物理測定》編寫組.礦石巖石中鈾鐳釷的物理測定［M］.北京：原子能出版社，1978.11－28.

Investigation of G lobal-αand G lobal-βRadioactivity M easurements M ethod in Rock or O re Sam ples

ZHONG Chun-ming，ZHANG Xin，LIU Jin-liang，LIYuan
（Research Institute No.230，CNNC，Changsha 410007，China）

This paper introduced determination of global-αand global-βradioactivity levels in rock or ore samples，also introduced tomeasure the global-αwhen select241Am standard source and U standard source on the global-α measurement results.Comparison of experimental results indicate that the standard source selection241Am and U standard source on the global-αto be measured，the measurement results quite different，and the result of the U standard source samplemeasured global-αismore accurate.

rock；ore samples；global-α；global-β；measurement

TG115.22＋1

A

1003－5540（2016）02－0077－04

2015－12－28

鐘春明（1986－），男，工程師，主要從事分析檢測、輻射環境監測工作。