溶解有機質對生物富集因子計算的影響：以東江魚體中多溴聯苯醚的生物富集為例

羅孝俊，何明靖，曾艷紅，吳江平，陳社軍，麥碧嫻

1. 中國科學院廣州地球化學研究所 有機地球化學國家重點實驗室和廣東省環境資源利用與保護重點實驗室，廣州 510640 2. 西南大學資源環境學院，重慶 400716

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溶解有機質對生物富集因子計算的影響：以東江魚體中多溴聯苯醚的生物富集為例

羅孝俊1,*，何明靖1,2，曾艷紅1，吳江平1，陳社軍1，麥碧嫻1

1. 中國科學院廣州地球化學研究所 有機地球化學國家重點實驗室和廣東省環境資源利用與保護重點實驗室，廣州 510640 2. 西南大學資源環境學院，重慶 400716

準確獲取化合物的生物富集因子(BAF)對于判定化合物是否屬于潛在毒害性污染物、評價其生態環境風險都具有重要的意義。為探究水體中溶解有機質(DOM)對BAF值的影響，以東江三角洲流域為研究區域，以多溴聯苯醚(PBDEs)為目標化合物，研究了PBDEs各單體在3種魚體中的富集特征。結果表明，PBDEs在3種魚體中的濃度范圍為42～825 ng·g-1脂肪，log BAF值位于5.0～7.4之間。由于脫溴代謝的種間差異，3種魚類表現出2種PBDE的組成模式。在缺乏脫溴代謝途徑的魚體內，log BAF與化合物辛醇/水分配系數(log KOW)之間存在統計意義上的拋物線關系。但當BAF進行DOM的校正之后，二者之間拋物線形式的相關性消失，而呈現出顯著的正線性相關性。以往研究對BAF值在化合物的log KOW達到一定程度后(7～8附近)出現下降的解釋是高KOW化合物較大的分子體積降低了其穿過生物膜的可能性，但我們的研究結果表明，這種下降很可能是由于忽視了水體中DOM影響的結果。

多溴聯苯醚；溶解有機質；東江；生物富集因子

Received 14 October 2015 accepted 16 November 2015

生物可富集性評價在化學品2個階段的評估(毒害性污染物認證與環境風險評價)中均起到重要作用。滿足什么樣條件的物質被認為是生物可富集的物質迄今為止并沒有一個明確的定義。目前采用最多的評價指標是生物濃縮(bioconcentration factor, BCF)或生物富集因子(bioaccumulation factor, BAF)。生物濃縮僅指生物通過呼吸系統及皮膚接觸從環境中富集污染物的過程，而生物富集則包括所有的污染物暴露吸收過程(包括飲食暴露)[1]?！蛾P于持久性有機污染物的斯德哥爾摩公約》中將BCF或BAF大于5 000的化合物定義為可生物富集物質[2]。歐盟、加拿大和美國環保部門大致都采用了相似的指標。除了利用BCF/BAF本身外，人們還根據BCF/BAF與表征化學物質的分子體積參數(如分子最大直徑，Dmax和分子有效截面直徑Deff)、分子量和辛醇/水分配系數(KOW)之間推導出的關系來確定判定化合物可生物富集的分子本身性質的參考值。如KOW大于100 000[2]、Dmax大于1.7 nm[3]、Deff大于0.95 nm[4]、分子量大于1 100[5]等都被用作判定一個化合物是否具有生物可富集性的基準值。

綜上所述，準確的測定BAF或BCF對于正確評判一個化合物是否具有生物可富集性，對于判定分子性質的參考值是否合理都具有決定性的作用。對于水生生物而言，BCF/BAF是通過污染物在生物中的濃度及在水體中的濃度之比來計算的。其中水體中的濃度指的是真實的溶解態濃度。但在實際的測量過程中，真實的溶解態濃度很難準確的測定。眾多的因素都會影響物質在水中的真實溶解態濃度如溫度、水中顆粒物的濃度及組成、水中溶解有機質(DOM，以溶解有機碳含量DOC進行表征)的存在及組成等。Arnot和Gobas等[1]對已有的770個化合物，4 323個BCF值進行評估時發現至少42%的BCF數據存在一個或多個數據誤差來源。而利用分子本身性質設定的參考值也會因為BCF值的變動而變化。Arnot等[6]通過對現有的分子體積參數及其基準值的綜述發現，分子體積參數參考值有逐步增大的趨勢。其主要原因就是一些高分子量化合物近年來不斷被證實是可生物富集的。

水中DOM的存在會改變水體中化合物的真實溶解濃度，但現有相關BCF/BAF的計算都沒有將這一因素納入考慮范圍。2012年經合組織重新修訂的BCF標準測量方法也沒有將水體DOM的影響考慮進去[7]。有關污染物在水相與顆粒相中分配的研究表明，DOM對化合物在兩相中的分配起到非常重要的作用，特別是對高KOW的化合物[8]。為了了解DOM存在對測定的BAF的影響。我們采集了珠江三角洲東江流域水體中魚和水樣，以多溴聯苯醚(PBDEs)為目標化合物，計算了不同PBDE單體在3種魚中的BAF，并探討了DOM對BAF的影響。

1 材料與方法 (Materials and methods)

1.1 樣品采集與前處理

2010年在東江下游流域采集表層水樣(水表面以下0.3～0.4 m)5個，每個水樣約50 L，裝在預先清洗干凈的10 L棕色玻璃瓶中。在采集水樣區域用捕魚網采集鯪魚(Cirrhina molitorella )9只，羅非魚(Tilapia nilotica)15只和清道夫(Hypostomus plecostomus)10只。具體的采樣點分布情況見圖1

圖1 采樣點分布圖 注：橢圓區域為魚及水樣的采集區。Fig. 1 Sampling sites in Dongjiang River Note: Fish and water samples were collected in circle areas.

水樣及魚樣的詳細前處理流程見參考文獻[8]和[9]。此處僅作簡介如下：水樣經玻璃纖維膜過濾分為溶解相和顆粒相。溶解相注入替代內標(13C-PCB141、BDE77、BDE181)經過XAD色譜柱富集、用甲醇、二氯甲烷洗脫，再用二氯甲烷反相萃取3次。萃取液加蒸餾水再萃取去除剩余甲醇。合并所有的萃取液，旋轉蒸發濃縮至1 mL左右。濃縮液再經過多層復合硅膠柱進行凈化。凈化后的洗脫液濃縮至1 mL左右，轉換溶劑為正己烷，氮吹定容至200 μL，加入進樣內標(BDE118、BDE128)。在采水樣同時，另取1 L水樣裝入棕色玻璃瓶。水樣經同樣濾紙過濾后，取濾液測定DOC含量，分析儀器為Shimadzu TOC-VCPH analyzer。

魚樣解剖取出2 g肌肉組織、冷凍干燥并混勻后，注入替代內標，用正己烷/丙酮體積比為1：1的混合溶劑索氏抽提48 h，取十分之一的抽提液利用稱重法測脂肪含量。余下抽提液經GPC除脂后過復合硅膠柱凈化，然后濃縮并定容為200 μL，加入進樣內標。

1.2 儀器測量及質量控制與質量保證

三至七溴取代PBDE單體(28, 47, 66, 99, 100, 153, 154, 138和183)采用Agilent 6890 GC-5975 MS在負化學電離、單離子掃描模式下進行定量分析，色譜柱為DB-XLB (30 m×0.25 mm×0.25 μm, J&W Scientific)毛細色譜柱，九至十溴取代PBDE單體(208，207，206和209)采用Shimadzu model 2010 GC- QP2010 MS (Shimadzu, Japan)在負化學電離、單離子掃描模式下進行定量分析，色譜柱為DB-5HT (15 m×0.25 mm×0.10 μm, J&W Scientific)毛細管柱。三至九溴單體監測離子為79和81，BDE209監測離子為486.7和488.7。具體的色譜柱升溫程序參見參考文獻[9]。

質量控制與質量保證包括空白樣、空白加標、基質加標、添加替代內標等?？瞻讟又杏猩倭緽DE47和BDE99檢出，實際樣品進行了相應扣除?？瞻准訕撕突|加標(魚肉)PBDE單體(13種PBDE單體)的回收率分別為99%～114%和101%～118%。替代內標13C-PCB141、BDE77、BDE181的回收率分別為95.2% ± 1.0%、107.8%±1.0%、100.6%±1.7%。

1.3 生物富集因子的計算及溶解有機質校正

魚體中各PBDE單體的BAF值按照下列公式計算：

(1)

其中CBio為化合物在生物中的濃度，單位換算為pg·kg-1脂肪，Cwater為水中溶解相濃度，單位為pg·L-1。以5個水樣的平均濃度作為計算用濃度。以上計算得到的其實是表觀生物富集因子，而不是真實的生物富集因子。真實的生物富集因子水中溶解態化合物的濃度僅指真實溶解相濃度。而測定的濃度中包含細顆粒(< 0.45 μm)中及在DOM中的PBDEs。這里忽略掉細顆粒物影響，只考慮DOM的影響，則存在如下公式：

Cappr-dis=Cdis+Cdis-DOC

(2)

式中Cappr-dis、Cdis和Cdis-DOC分別為表觀溶解相濃度，真實溶解相濃度和溶解有機質中化合物的濃度。

(3)

上式中KDOC是化合物在水和DOM間的分配系數，大致為0.08KOW[10]；CDOC指水體中DOM(以DOC來表征)的含量。真實的BAF值為表觀BAF值除以fdis。

表1 5個站點水中DOC及PBDE各單體的表觀溶解態濃度 (DOC單位為mg·L-1，PBDE單位為pg·L-1)

注：ND表示濃度低于檢測限。

Note: ND indicated that the level was lower than MDL.

2 結果(Results)

2.1 水體及魚中PBDE的濃度及組成

本研究共檢測了13種PBDE單體(BDE28、47、66、100、99、154、153、138、183、206、207、208和209)。水體中除BDE138以外，其他單體均有檢出，各點位不同單體的濃度見表1。溶解相中∑LPBDE(3-7溴單體之和)和∑HPBDE(9-10溴單體之和)的濃度范圍分別為48～68 pg·L-1和58 ～ 99 pg·L-1。水體溶解相中BDE209是最主要單體，相對豐度約20%，與BDE47的相對豐度相當(約17%)。在水相中BDE209仍是相對豐度最高的單體與水相中的細顆粒物和DOM的存在有關。高溴代單體BDE209易在顆粒物中富集，而高KOW化合物在DOM中的分配會大大增加相關化合物在水相中的表觀溶解濃度[8]。

水體環境中檢測到的13種PBDE單體在所采集的3種魚中均有檢出。在低溴代PBDEs單體中(三溴代到七溴代)，BDE138的檢出率為68%，其他幾種PBDEs單體檢出率為100%?！芁PBDE在鯪魚、羅非魚和清道夫3種魚中的濃度范圍分別為42～210、35～160和40～560 ng·g-1脂重，其濃度中值分別為35、37和68 ng·g-1脂重。高溴代PBDEs單體的檢出率明顯低于低溴代單體的檢出率，鯪魚、羅非魚和清道夫中九溴代(BDE208、207和206)單體的檢出率分別為40%、44%和30%。對于BDE209，在清道夫中檢出率和濃度(100%，0.85～220 ng·g-1脂重)明顯高于鯪魚(78%，nd～5.0 ng·g-1脂重)和羅非魚(67%，nd～23 ng·g-1脂重)。

3種魚體內PBDE的單體組成特征存在非常明顯的差別。對于鯪魚和羅非魚，BDE47是主要的PBDE單體(圖2)，分別占到了總PBDE的59%和56%；其次是BDE100(分別為8.2%和9.6%)。清道夫體內BDE47和BDE99是2個最主要的PBDE單體，分別占總PBDE含量的31%和28%；第三高豐度的單體為BDE209。清道夫體內PBDE的單體組成特征與水體中PBDE的組成特征更為接近，而鯪魚和羅非魚則與水體中PBDE組成存在明顯差別。

2.2 生物富集因子(BAF)與化合物KOW之間的關系

PBDEs各單體在3種魚中計算出來的log BAFs范圍分別為5.0 ～ 7.4。這些值與Streets等[11]報道的美國Michigan湖鮭魚的log BAFs范圍相當，明顯高于北京一接受污水處理廠的出水的湖泊中各淡水生物中的log BAFs值(2.2～6.2)[12]和加拿大Winnipeg湖各種魚類的log BAFs值(2.1～4.5)[12]。當化合物的BAF值大于5 000(log BAFs > 3.7)時，就可以被認為具有生物富集能力[2]。在本研究中，所有的PBDE單體的log BAFs值均大于3.7，說明了這些污染物都具有生物富集能力。

圖2 3種魚體內PBDE的單體組成特征Fig. 2 PBDE congener profiles in three fish species

圖3 未經溶解有機質(DOM)校正時生物富集因子與化合物KOW之間的關系Fig. 3 Correaltion between apparent BAF and KOW of chemicals

圖4 經溶解有機質(DOM)校正后的生物富集因子與化合物KOW間的關系Fig. 4 Correlation between BAF corrected by DOM and KOW of chemicals

BAF與log Kow的相關性見圖3，對于清道夫而言，BAF與log Kow存在具有統計意義的拋物線形式的相關性，對于鯪魚與羅非魚，這種回歸分析雖然不具有統計學意義，但主要趨勢仍然存在。當BAF值經過DOM校正以后，無論是鯪魚、羅非魚還是清道夫，拋物線形式的相關性不復存在，反之，log BAF與log KOW之間呈現出統計意義上的顯著線性相關性(圖4)。

3 討論(Discussion)

3.1 魚體中PBDE的組成模式

3種魚存在2種不同的PBDE單體組成模式。清道夫的PBDE單體組成模式更接近水體中的PBDE單體組成模式，而鯪魚和羅非魚則明顯偏離水體PBDE單體組成模式。這種PBDE單體組成模式的種間差別主要是由于不同魚種對PBDE脫溴代謝不同所致。我們最近在室內模擬了PBDE在四間魚、地圖魚和紅尾鯰3種魚中的代謝與食物鏈傳遞過程。這3種魚分別屬于鯉科魚、麗科魚和鲇科魚。本次研究中采集的的3種魚也分別屬于鯉科魚(鯪魚)、麗科魚(羅非魚)和鲇科魚(清道夫)。室內的研究結果表明，四間魚和地圖魚具有相同的脫溴代謝模式，既BDE99脫溴生成BDE47，BDE183脫溴生成BDE154等。但紅尾鯰則未表現出任何脫溴代謝的跡象。在清遠電子垃圾回收區采集的鯪魚和鯰魚的研究也發現，鯰魚中BDE99和BDE209的相對峰度要遠高于鯪魚[15]。這些室內外的結果都表明，鲇科魚缺乏脫溴代謝的途徑。因此，BDE99和BDE209在野外環境中的鯰魚和清道夫體內具有較高的相對豐度。3種PBDE工業品的鯉魚喂養實驗表明，鯉科魚對BDE99和結構上存在雙相鄰的間位或對位溴原子取代的單體具有明顯的脫溴代謝作用[16]。因此，BDE99和BDE209在鯪魚和羅非魚體內具有較低的豐度。

3.2 脫溴代謝與溶解有機質對生物富集因子的影響

鯪魚和羅非魚體內PBDE單體的表觀BAF與log Kow值沒有表現出統計意義上的相關性主要是由于相關單體的脫溴代謝作用所致。如上所述，BDE99在這2種魚體內存在脫溴生成BDE47的過程，這使得相應單體的BAF值偏離了其本身的真實BAF值。而清道夫體內由于沒有相關脫溴代謝過程，所以log BAF與log KOW之間表現出具有統計意義的相關性。顯然,如果不考慮其他代謝途徑的影響，清道夫的log BAF值與log Kow之間的關系應更能真實反映化合物理化性質與生物可富集潛力之間的關系。

從表觀生物富集系數與KOW的關系可見，在log KOW大約在8左右時，log BAF值與log KOW的關系出現了由正線性相關向負線性相關的轉化，這與早期其他研究的結果一致。早期的預測模型表明當log Kow < 7時，log BAF隨著log Kow的增大而逐漸增大，而當log Kow > 7時，log BAFs隨著log Kow的增大而逐漸減小[17]。對于發生這種轉折的原因一般認為隨著log KOW值增加，化合物的分子體積也相應增加，增加到一定程度后，其穿透生物膜的能力大大降低，從而導致其生物可富集潛力下降。但我們的研究結果表明，這一解釋可能是存在問題的。從圖4可看出，經過溶解有機質校正后，實際上化合物的log KOW與log BAF之間仍呈正線性關系。表明高KOW化合物仍具有較高的生物可富集潛力。這與Arnot等[6]對現存分子體積參數作為生物可富集性評價指標研究進行綜述后得到的結果是一致的。

實測的log BAF與log KOW之間這種正負相關性的轉折往往發生在log KOW= 7附近[18]。這種轉折可以從公式(3)中得到很好的解釋。從fdis的計算公式可以看出，fdis主要受KDOC×CDOC的影響。對于實際水體，CDOC的含量大約在mg·L-1這一數量級。如在本研究中，東江水體的DOC含量范圍為1.14～1.43 mg·L-1，換算為數字為10-6左右，而KDOC為0.08 KOW，兩者相乘大致為KOW×10-7左右，當化合物的Log KOW等于7時，真實的溶解相濃度占表觀濃度的50%，如果小于7，如等于6，則真實溶解相濃度將占到表觀溶解度的90%，既溶解在有機質中的化合物基本上可以忽略。但當KOW大于7后，KOW每增加一個數量級，則真實的溶解態含量降低一個數量級，從而導致表觀生物富集系數減小約10倍。因此，以往計算所得到的BAF值的下降更有可能是由于沒有考慮溶解有機質的影響的結果。至于轉折的KOW點出現一定的偏移，這取決于具體點位水體中DOM的含量與組成。

我們的研究結果說明了水體中的DOM和化合物在生物體內的代謝過程都會影響實際計算所獲得的BAF。對于低KOW化學物質，水中DOM的影響基本可以忽略，但對于高KOW的物質，DOM對水體中物質的真實溶解度的影響非常大。真實環境中觀測到高KOW物質具有較低的生物富集潛力可能并不是其分子體積過大導致其穿過生物膜的可能性降低，而是水相中的其他相(如DOM、顆粒相)與生物對污染物的競爭分配所致。

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◆

Influence of Dissolved Organic Matter on Bioaccumulation Factor: A Case Study of Bioaccumulation of Polybrominated Diphenyl Ethers (PBDEs) in Fish from Dongjiang River

Luo Xiaojun1,*, He Mingjing1,2, Zeng Yanhong1, Wu Jiangping1, Chen Shejun1, Mai Bixian1

1. State Key Laboratory of Organic Geochemistry and Guangdong Key Laboratory of Environmental Protection and Resources Utilization, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China 2. College of Resource and Environment, Southwest University, Congqing 400716, China

Bioaccumulation factor (BAF) plays key role in identification of bioaccumulative substance and in assessment of chemical risk. In order to reveal the effect of dissolved organic matter (DOM) on the calculated bioaccumulation factor, water and fish samples were collected from Dongjiang River and polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) were measured. The concentrations of PBDEs in three fish species varied from 42 to 825 ng·g-1lipid weight and the BAFs were between 5.0 and 7.4. There are two distinct PBDE congener profiles among three fish species due to the difference in metabolic debromination. A statistically significant parabolic relationship between log BAF and log KOWwas found for fish exhibited no metabolic debromination. However, after correction with DOM, the log BAF was positively correlated with log KOW. Previous studies demonstrated that the BAF decreases with increasing log KOWwhen log KOWof chemical was larger than certain values such as 7 or 8. It is suggested that the larger molecular size of chemical block or retard the chemical to penetrate cell membrane. However, the results of the present study indicated that the decreasing trend of BAF with increasing lipophilicity of chemicals can be ascribed to the influence of DOM on the calculated BAF.

PBDEs; dissolved organic matter; Dongjiang River; bioaccumulation factor

10.7524/AJE.1673-5897.20151014002

國家自然科學基金(41473102，41273118，41230639)

羅孝俊(1972-)，男，研究員，研究方向為毒害性有機污染物的環境地球化學，E-mail: luoxiaoj@gig.ac.cn；

2015-10-14 錄用日期：2015-11-16

1673-5897(2016)2-188-06

X171.5

A

簡介：羅孝俊(1972—)，男，環境科學博士，研究員，主要研究方向毒害性有機污染物的環境地球化學，發表學術論文150余篇。

羅孝俊, 何明靖, 曾艷紅, 等. 溶解有機質對生物富集因子計算的影響：以東江魚體中多溴聯苯醚的生物富集為例[J]. 生態毒理學報，2016, 11(2): 188-193

Luo X J, He M J, Zeng Y H, et al. Influence of dissolved organic matter on bioaccumulation factor: A case study of bioaccumulation of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) in fish from Dongjiang River [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2016, 11(2): 188-193 (in Chinese)