潤濕劑促進細顆粒在水汽條件下長大的實驗研究

徐俊超 于 燕 張 軍 鐘 輝

(東南大學能源熱轉換及其過程測控教育部重點實驗室, 南京 210096)

潤濕劑促進細顆粒在水汽條件下長大的實驗研究

徐俊超 于 燕 張 軍 鐘 輝

(東南大學能源熱轉換及其過程測控教育部重點實驗室, 南京 210096)

為了研究潤濕劑對細顆粒表面潤濕性能的改善效果及其促進細顆粒在水汽條件下的長大特性,對添加潤濕劑Tween20作用下的細顆粒表面潤濕性能進行了測量,并通過在熱水中添加潤濕劑研究了Tween20對細顆粒在水汽條件下長大的影響.結果表明:Tween20可以有效改善細顆粒表面的潤濕性能并促進細顆粒的長大,同時Tween20的添加方式和添加量對促進細顆粒的長大效果都有一定的影響;Tween20的添加濃度不同對細顆粒的長大促進作用機制也不同,在Tween20濃度10～30 g/L的范圍內,添加潤濕劑有利于細顆粒的長大,但當Tween20的添加濃度超過30 g/L后,添加潤濕劑雖然可以提高顆粒長大的最終直徑,但是潤濕劑的增加并不利于小粒徑段(<1 μm)細顆粒的長大,Tween20的濃度為30 g/L時對細顆粒的長大促進效果最優.因此,在應用潤濕劑促進細顆粒物長大并脫除時,適量地添加潤濕劑才能達到最佳的促進效果.

潤濕劑;細顆粒;水汽;長大

我國以燃煤為主要能源的結構使得燃煤排放顆粒成為主要的PM2.5來源之一[1-2].但是由于傳統的除塵設備對于PM2.5顆粒的脫除效率低下,尤其是對0.1～1 μm的細顆粒,其脫除效率僅為25%[3].因此大量的研究表明,需要結合預處理方式來促進燃煤PM2.5的脫除,目前主要有水汽相變[4]、聲聚并[5]、電聚并[6]和化學團聚[7]等除塵預處理方案.早在1978年, Yoshida等[8]發現水汽相變是一項非常具有應用前景的除塵預處理技術.Heidenreich等[9]的研究結果表明,當蒸汽添加量為5.5 g/m3時,亞微米細顆?？梢蚤L大到約3 μm,因此水汽相變可以通過與傳統的除塵器結合實現細顆粒的高效脫除.文獻[10]研究表明,通過水汽在細顆粒表面凝結可以大幅度提高燃煤細顆粒的脫除效率.

然而文獻[11]研究表明,在較高的平均過飽和條件下,仍然有30%左右的細顆粒粒徑小于1 μm,這是因為由于燃煤細顆粒主要為疏水性的硅鋁質礦物顆粒,其表面潤濕性能影響了水汽在細顆粒表面的核化凝結效果.根據Fletcher經典異質核化理論,顆粒潤濕性的改善可以降低異質核化所需的臨界過飽和度,從而改善水汽相變促進細顆粒物的長大作用.顏金培等[12]研究了燃燒源PM2.5在潤濕劑作用下的潤濕性能,研究結果表明:潤濕劑的添加可以明顯改善燃煤顆粒和垃圾焚燒顆粒的潤濕性能.鮑靜靜等[13-14]將潤濕劑以霧化的方式添加到WFGD系統中,發現潤濕劑可以提高燃煤細顆粒物的脫除,添加潤濕劑后燃煤細顆粒的脫除效率最高可以提高50.2%.徐俊超等[11,15]實驗研究發現,通過添加潤濕劑燃煤細顆粒的平均粒徑可以從2 μm增加到3 μm以上,生物質燃燒源PM2.5可以在潤濕劑的作用下全部長大至1 μm以上,但是這些研究僅表明潤濕劑可以促進細顆粒物在水汽過飽和條件下的長大,而針對顆粒在潤濕劑添加條件下是如何長大的并沒有展開研究.本文通過實驗研究潤濕劑Tween20對細顆粒表面潤濕性能的改善效果,并且通過添加不同濃度的潤濕劑Tween20,研究細顆粒在水汽環境中的長大特性.

1 實驗

1.1 接觸角測量

接觸角可以用來衡量液體對固體表面潤濕情況,接觸角越小,潤濕性越好.固體上的接觸角可以直接準確測量,但是對于顆粒樣品來說,由于顆粒粒徑小,表面不光滑,因此需要通過間接的方法測量液體在顆粒表面的接觸角.壓片法可有效地測量液體在細顆粒表面的接觸角[16].本文采用了JC2000D2型接觸角測量儀,圖1是接觸角測量實物圖,取10個壓片樣品,并將測得的10個樣品的接觸角的平均值作為液體與顆粒表面的接觸角.

圖1 接觸角測量實物圖

1.2 顆粒長大實驗

實驗系統主要包括細顆粒發生系統、細顆粒生長系統和細顆粒測量系統3部分[15].細顆粒發生系統由氣溶膠發生器(SAG-410)及其附件空氣壓縮機組成,通過電稱低壓撞擊器(ELPI)測量由氣溶膠發生器產生的氣溶膠數量濃度.細顆粒生長系統包括低溫恒溫槽、生長管和熱水恒溫槽.生長管由石英玻璃制成,長度為400 mm,直徑為15 mm;低溫恒溫槽用來冷卻氣流,使得氣體在進入生長管之前達到飽和狀態;熱水恒溫槽的熱水通過與生長管切向連接的入口進入生長管,與飽和氣流形成過飽和環境.細顆粒測量系統包括光學測量窗口、熱風保護系統和激光粒度儀(DP-02,測量范圍0.05～10 μm).光學測量窗口由兩塊平行的光學玻璃制成;熱風保護系統由熱風風扇和溫度控制系統組成,使得光學窗口的表面溫度與氣體溫度一致,防止液滴在窗口凝結.

為了在生長管中利用潤濕劑促進細顆粒長大,實驗時需要將潤濕劑添加在熱水恒溫槽中隨著熱水進入生長管,并且在熱水的作用下形成蒸汽分子擴散至顆粒表面,這就要求選擇的潤濕劑易溶入水且有較低的沸點,所以實驗時選取了Tween20作為潤濕劑.Tween20是一種非離子型表面活性劑,由于它在溶液中不呈離子狀態,因此,穩定性較高,不易受無機鹽強電解質、酸、堿的影響;其濁點為95 ℃,實驗過程中的熱水溫度為50 ℃,因此可以以任意比例溶解于水中.顏金培等[17]的研究表明燃煤細顆粒表面結構較為復雜,其不規則的表面結構也會對水汽在顆粒表面的成核長大造成影響.為了避免燃煤細顆粒表面的復雜性造成對顆粒在水汽條件下長大分析的不確定性,實驗選擇了Fe2O3細顆粒作為實驗對象,這是因為在典型的燃煤細顆粒成分SiO2,Al2O3,CaO和Fe2O3中,Fe2O3細顆粒的潤濕性能最差[18].本實驗選用的細顆粒濃度為1.7×106個/cm3,這是因為燃煤鍋爐產生的細顆粒濃度數量級為106個/cm3;熱水溫度為323 K,氣溶膠溫度為298 K,相對濕度為70%,對應的露點溫度為292 K.

2 實驗結果與分析

2.1 潤濕劑對細顆粒表面潤濕性能的改善

潤濕劑改善顆粒表面潤濕性能原理示意圖如圖2所示,潤濕劑的憎水基團與顆粒接觸,其親水基則與水接觸,從而改善了水在顆粒表面的潤濕性能.實驗先測得了純水在Fe2O3細顆粒表面的接觸角為55°,然后將配制好的不同濃度的Tween20溶液滴放在新的壓片表面,測量在不同濃度的潤濕劑作用下水在Fe2O3細顆粒表面的接觸角.實驗結果如圖3所示,可以看出,添加潤濕劑后,水在Fe2O3細顆粒表面的接觸角明顯減小,說明細顆粒表面的潤濕性能得到了改善,并且隨著潤濕劑的添加接觸角呈下降趨勢,但是當潤濕劑濃度大于0.03 g/L后,隨著潤濕劑濃度的增加,潤濕角的下降隨著濃度上升的變化幅度明顯減小;當潤濕劑的濃度增加到0.05 g/L后,水在Fe2O3顆粒表面的潤濕性能不再隨著潤濕劑濃度的增加而變化,這與潤濕劑十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)、十二烷基硫酸鈉(SDS)、JFC、FS-310、Silanol w22降低水表面張力的實驗研究結果一致[12].這是因為在水中加入少量的Tween20潤濕劑后,就可以使水溶液的表面張力急劇下降,降至某一濃度后,水溶液的表面張力不再隨著溶液濃度的上升而變化[19].

圖2 潤濕劑改善顆粒表面潤濕性能原理示意圖

圖3 顆粒在潤濕劑作用下的接觸角

2.2 細顆粒在潤濕劑作用下的長大特性

圖4是實驗用Fe2O3細顆粒的初始粒徑分布,90%以上的細顆粒集中在0.15 μm以下,小于1 μm的細顆粒占所有顆粒的97.14%,小于2 μm的細顆粒占99.61%,原始細顆粒的幾何平均粒徑為0.143 μm.

圖4 原始細顆粒分布

由于較低的潤濕劑濃度就可以改善細顆粒的表面潤濕性能,因此實驗初始階段在熱水恒溫槽中添加了低濃度的潤濕劑,潤濕劑的添加濃度n分別為0.05,0.5,1.0,2.0 g/L,實驗結果如圖5所示.可以看出,添加較低濃度的潤濕劑后,細顆粒在熱水中的長大效果與沒有添加潤濕劑前的長大效果差別不大;對不同濃度潤濕劑作用下的細顆粒長大后的平均粒徑進行計算也沒有發現明顯的變化(見表1).這是由于潤濕劑添加在熱水中,潤濕劑需要通過蒸汽擴散到顆粒的表面,說明潤濕劑的添加方式會影響潤濕劑對顆粒長大促進作用的效果.

圖5 低濃度潤濕劑作用下顆粒長大后的粒徑分布

潤濕劑添加濃度/(g·L-1)初始狀態00．050．512顆粒幾何平均粒徑/nm14311961190119212201190

在熱水中添加較低濃度的潤濕劑并不能有效地促進細顆粒的長大,考慮到潤濕劑添加在熱水中需要通過蒸發作用到顆粒表面,因此實驗添加了高濃度的潤濕劑來考察其促進細顆粒的長大促進作用.圖6是在熱水中添加了高濃度的潤濕劑后顆粒在熱水條件下的長大分布,對比無潤濕劑和有潤濕劑可以發現,添加潤濕劑可以有效地促進細顆粒的長大.

(a) 潤濕劑濃度0～30 g/L

Kelvin方程表明顆粒的粒徑越小,顆粒核化長大所需的臨界過飽和度越大.由Kelvin方程可知顆粒的臨界核化直徑與水的表面張力及過飽和度的關系式為

(1)

式中,Rc為顆粒的臨界核化直徑;σ為水的表面張力;Mw為水蒸氣分子的摩爾質量;ρl為水的液態密度;Rv為氣體通用常數;T為氣體絕對溫度;S為蒸汽的過飽和度.可以看出,對于給定的液體,在一定的溫度下顆粒的臨界核化半徑與表面張力呈正相關,與過飽和度呈負相關.

實際構成的過飽和場都是不均勻的,本實驗中在生長管中構成的過飽和場也不均勻.而由上述分析可知,過飽和是另一個影響顆粒臨界核化半徑的重要因素,因此分析細顆粒在潤濕劑作用下的核化長大過程,不僅需要考慮表面張力的影響,也要考慮生長管中過飽和場對顆粒的臨界核化半徑的影響.生長管中的傳熱傳質方程為

(2)

(3)

式中,U為氣體的平均流速;R為生長管的半徑;r和Z分別為生長管的徑向和軸向距離;Pv為蒸汽分壓力;αt,αv為熱擴散系數和蒸汽擴散系數,在本文的溫度研究范圍內分別取0.215 cm2/s和0.265 cm2/s.

過飽和度S=Pv/P°T,其中P°T為煙氣溫度對應的飽和蒸汽壓力.對生長管取微元進行計算,并取平均值,得到生長管中的過飽和場分布如圖7所示.可以看出,在生長管中,沿著生長管徑向方向,平均水汽過飽和度呈先上升后下降的趨勢.下面結合潤濕劑對顆粒表面性能的影響和生長管中的過飽和度對顆粒在潤濕作用下的核化長大過程進行分析.

圖7 生長管中過飽和度的分布

由式(1)和生長管的過飽和度分析可知,不同粒徑的細顆粒在生長管中的核化區域并不相同,大粒徑的細顆粒在生長管的核化位置比小粒徑的細顆粒在生長管中的核化位置離生長管的入口和出口更近,因此大粒徑細顆粒在生長管中的核化區域長度更長.同時潤濕劑的添加會使得細顆粒的表面潤濕性能得到改善,水在顆粒表面的張力隨著潤濕劑濃度的增加而降低,使得同一粒徑的顆粒在生長管中的核化位置提前.

由圖6(a)可以看出,當潤濕劑的濃度為10 g/L時,在粒徑為0.12 μm處的峰值下降,潤濕劑對小粒徑(<1 μm)顆粒的促進作用并不明顯,而處于1～2 μm粒徑的細顆粒數量明顯減少,此時粒徑已長大至2～4 μm.這可能是由于蒸汽優先在大粒徑(1～2 μm)的細顆粒表面凝結,因此大粒徑的細顆粒長大促進效果比小粒徑段細顆粒長大促進效果明顯.當潤濕劑的濃度上升至20 g/L時,在粒徑為0.12 μm處的峰消失,在0.18 μm處的峰值也下降,對小粒徑段細顆粒的長大促進效果仍然比較小;而1～2 μm段的細顆粒數量占比沒有發生變化,2～4 μm段粒徑的細顆粒數量明顯增多,這是因為小粒徑段細顆粒在潤濕劑的作用下長大到了1～2 μm,原來粒徑在1～2 μm之間的細顆粒也在潤濕劑的作用下長大至2～4 μm.當潤濕劑的濃度上升至30 g/L時,潤濕劑對小粒徑顆粒長大的促進作用非常明顯,小于0.2 μm的細顆粒都發生了長大,94.2%的顆粒都大于1 μm.

由圖6(b)可以看出,濃度由30 g/L上升至40 g/L時,潤濕劑濃度的增加對小粒徑段細顆粒長大的促進作用并沒有明顯的變化,隨著濃度的增加主要促進了1～2 μm之間顆粒的長大.這是由于當潤濕劑濃度由30 g/L上升到40 g/L時,隨著潤濕劑濃度的上升,大粒徑段細顆粒在生長管中核化位置的提前量繼續增大,這部分顆粒在生長管中核化長大造成了生長管中的平均過飽和度下降,使得小粒徑細顆粒在生長管中的核化區域長度縮短,抵消了由于添加潤濕劑使得小粒徑段細顆粒在生長管中核化區域的增加量,因此小粒徑段細顆粒的長大沒有發生變化.當潤濕劑濃度繼續增加至50 g/L時,與潤濕劑濃度為30和40 g/L作用下的細顆粒長大后的粒徑分布對比發現,0.2～2 μm之間的顆粒明顯增加,而處于2～4 μm之間的顆粒占比明顯減少,處于4～10 μm之間的顆粒明顯增多.添加更高濃度的潤濕劑使大粒徑(>1 μm)細顆粒在生長管中核化位置更加接近生長管入口,在生長管后半段,大粒徑顆粒表面形成的液滴晶胚比小粒徑細顆粒優先獲得蒸汽在其表面凝結長大,從而惡化了大粒徑顆粒與小粒徑顆粒之間的水汽競爭.而Lathem等[20]認為從管壁傳遞給氣流中的蒸汽供給量是一定的,劇烈的水汽競爭會使得生長管中的平均過飽和度水平下降,因此小粒徑細顆粒的核化區域長度進一步縮短,導致添加50 g/L時小粒徑段細顆粒的長大效果反而比添加30和40 g/L潤濕劑情況下的效果差.

表2是細顆粒在不同的高濃度潤濕劑作用下長大后的平均粒徑,可以看出,潤濕劑濃度的增加有利于顆粒平均粒徑的長大,尤其潤濕劑濃度由10 g/L上升至20 g/L時,長大的促進效果最明顯.由于除塵設備對于0.1～1 μm的細顆粒的脫除效率可低至25%,因此綜合顆粒長大后的粒徑分布和長大后的平均粒徑來看,潤濕劑的添加并不是越多越好,還需要考慮潤濕劑添加對顆粒長大時造成的水汽競爭情況來適量地添加潤濕劑,才能達到最好的細顆粒長大并促進脫除的效果.

表2 高濃度潤濕劑作用下細顆粒長大前后的平均粒徑

3 結論

1) 添加Tween20潤濕劑可以有效地改善細顆粒表面的潤濕性能,濃度小于0.05 g/L時隨著潤濕劑濃度的增加顆粒的潤濕性能越好,進一步提高Tween20的濃度,對顆粒表面的潤濕性能改善作用不再隨著濃度的增加而增加.

2) 加入Tween20可以促進細顆粒的長大,隨著潤濕劑濃度的增加,細顆粒的長大效果提升,但促進細顆粒長大所需要的潤濕劑濃度與潤濕劑改善水溶液的表面張力的潤濕劑濃度在數值上并不一致,這是由于添加潤濕劑的方式不同所致.

3) 潤濕劑濃度達到一定值后(≥10 g/L)對細顆粒在水汽條件下的長大促進作用明顯;在潤濕劑濃度10～30 g/L范圍內,隨著潤濕劑濃度的增加,優先促進大粒徑段細顆粒長大,然后促進小粒徑段細顆粒長大;潤濕劑濃度大于30 g/L后,進一步增加Tween20的濃度雖然會增大顆粒群的最終直徑,但抑制了促進小粒徑段細顆粒的長大效果.

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Experimental study of vapor condensation on fine particles with surfactant addition

Xu Junchao Yu Yan Zhang Jun Zhong Hui

(Key Laboratory of Energy Thermal Conversion Control of Ministry of Education, Southeast University, Nanjing 210096, China)

In order to investigate the improvement effects by surfactant addition and growth characteristics of fine particles under water vapor with surfactant addition, the wetting performance of fine particles with Tween20 addition was measured, and the effect of Tween20 addition on fine particles enlargement under the water vapor was also experimentally studied. The results show that particle surface wetting properties and enlargement can be improved by Tween20 addition, and the addition way and the concentration of Tween20 both have an impact on the particle enlargement. The mechanism that surfactant facilitate particle enlargement varies with its addition concentration. In a certain concentration(10 to 30 g/L), its increase is in favor of particle enlargement, however, when the Tween20 addition concentration is above 30 g/L, the final average diameter of particles after growth increases while the surfactant addition has negative effect on small particle (<1 μm) enlargement. The optical performance of the particle enlargement appears when Tween20 addition is 30 g/L. Therefore, a suitable surfactant addition has the best effect on facilitating particle enlargement and removal.

surfactant; fine particle; water vapor; growth

第47卷第1期2017年1月 東南大學學報(自然科學版)JOURNALOFSOUTHEASTUNIVERSITY(NaturalScienceEdition) Vol．47No．1Jan．2017DOI：10．3969/j．issn．1001-0505．2017．01．013

2016-06-22. 作者簡介: 徐俊超(1990—)，男，博士生；張軍(聯系人)，男，博士，教授，博士生導師，junzhang@seu.edu.cn.

國家自然科學基金資助項目(51576043)、國家重點基礎研究發展計劃(973計劃)資助項目(2013CB228504)、東南大學優秀博士學位論文培育基金資助項目(YBJJ1607)、江蘇省普通高校研究生科研創新計劃資助項目(KYLX16_0202).

徐俊超,于燕,張軍,等.潤濕劑促進細顆粒在水汽條件下長大的實驗研究[J].東南大學學報(自然科學版),2017,47(1):67-72.

10.3969/j.issn.1001-0505.2017.01.013.

TK16

A

1001-0505(2017)01-0067-06