嚴重事故安全殼廢液中核素活度計算

陳海英， 郭瑞萍， 王韶偉*， 潘 楠， 田欣鷺， 張春明

(1.生態環境部核與輻射安全中心， 北京 102401； 2.國家環境保護核與輻射安全審評模擬分析與驗證重點實驗室， 北京 102488；3.上海核工程研究設計院有限公司， 上海 200233)

2011年3月11日日本發生里氏9.0級地震并引發海嘯，導致福島第一核電站發生堆芯熔毀以及大量放射性物質釋放的核事故。日本原子能安全保安院根據國際核事件分級表將福島核事故定為最高級7級。在福島事故中，堆芯熔毀，大量裂變產物釋放出來，進入冷卻水中，產生了大量的放射性廢水，該廢水具有廢水量大、放射性活度濃度高、放射性廢水成分復雜等特點，且由于放射性廢水量不斷累積，超出存儲限制和已有的放射性廢水處理能力，導致最終直接向海水排放[1]。福島核事故直接向海洋排放的放射性131I和137Cs分別約為1.0×1017Bq和1.2×1015Bq[2]。日本福島核事故后，核設施的安全管理及核廢物的處理處置提出了更高的要求，應研究核電廠嚴重事故工況下液態流出物排放管理要求相關的政策法規[3-6]。

在嚴重事故工況下，放射性廢液來源于安全殼廠房內的廢水和事故緩解過程中產生的廢水[7-8]。安全殼作為反應堆廠房的外層結構，在嚴重事故情況下是放射性廢液的最佳包容場所，因此安全殼內的高放射性廢液成為嚴重事故后主要的處理對象。對于核電廠堆芯損傷所產生的高放射性事故廢液，其最主要的放射性來源為裂變產物，尤其是Cs。事故后高放廢液中短壽命核素隨時間推移而不斷衰減，而長壽命核素由于衰減慢，是放射性廢液中的重點關注核素。

嚴重事故后安全殼廢液中的核素活度分析是放射性廢液處理的前提。以AP1000為例，根據嚴重事故后安全殼廢液中核素的產生和消減機理，建立廢液中核素活度計算模型，開展嚴重事故下安全殼廢液中典型核素活度的計算分析，為嚴重事故廢液的滯留和包容能力評估以及事故后廢液處理技術研究提供基礎源項數據。

1 計算方法和模型

1.2 計算假設

嚴重事故工況下安全殼廢液中核素活度計算的主要假設如下[2,9]。

(1)嚴重事故后全堆芯熔化，反應堆壓力容器和安全殼保持完整性，并將廢液滯留在安全殼內。

(2)根據事故分析結果，考慮堆芯間隙釋放和早期壓力容器內釋放，保守假設堆芯釋放到安全殼內的核素除惰性氣體外全部沉降在安全殼內，且約10%的份額溶解于水中，放射性核素在水中均勻分布。

(3)考慮衰變鏈中母核衰變對子核的產生量。

1.2 計算模型

事故后堆芯核素向安全殼釋放期間，安全殼中母核計算模型為

(1)

(2)

子核計算模型為

(3)

(4)

式中：Ai、Aj為核素i、j在安全殼內的活度，Bq；Ri,n、Rj,n為核素i、j在n時間段內從堆芯向安全殼的釋放率，Bq/h；、λi、λj為核素i、j的衰變常數，h-1；εij為核素i衰變為核素j的分支比；Ai0、Aj0為核素i、j的初始放射性活度，Bq；Fi,n、Fj,n為核素i、j在n時間段內從堆芯向安全殼的釋放份額；Δt為n時間段的持續時間，h。

在不同的釋放階段，核素的活度和釋放份額不同，因此各個釋放階段分別計算釋放率。根據核素溶解份額得到廢液中的核素活度，在堆芯核素停止向安全殼釋放后，安全殼廢液中放射性核素的產生項僅為衰變鏈中母核衰變，消減項為核素自身衰變。

2 計算參數

通過燃耗程序計算得到反應堆平衡循環壽期末堆芯內放射性核素的活度，并考慮了功率變化、燃料管理方案等的不確定性因子，作為安全殼廢液源項計算中核素的初始放射性活度。放射性核素衰變常數如表1所示[10]。根據核素物理化學特性，將嚴重事故中進入到廢液的放射性核素分成7組，嚴重事故后堆芯內各組核素向安全殼的釋放份額及釋放時間參考NUREG-1465[11]。

3 計算結果分析

3.1 各組核素總活度分析

安全殼廢液中各組放射性核素的物理化學性質不同，以及堆芯積存量的差別，導致事故后各組核素的釋放率和釋放量不同。圖1所示為事故后不同時間廢液中各組核素的活度變化。事故發生后，堆芯內的核素先后經歷了包殼釋放階段和壓力容器內早期釋放階段，隨著核素進入安全殼后不斷的沉降及溶于水中，廢液中核素的活度逐漸增大，壓力容器內早期釋放結束時，安全殼廢液中核素活度碘>銫組>鋇和鍶組>碲組>銣組>鈰組>鑭組。隨后堆芯內的核素停止向安全殼釋放，廢液中除鑭組外的其他組核素總活度開始降低，各組核素活度降低速率有所不同，碘、碲組核素活度降低較快，尤其是碘，受堆芯積存量影響，碘的初始活度最大，但整體上因半衰期較短，活度降低最快。事故一年后廢液中各組核素活度銫組>鋇和鍶組>鑭組>銣組>鈰組>碲組>碘。銫組核素活度降低緩慢，事故一年后銫組核素總活度仍保持在1016Bq的水平。受母核衰變對其子核源項的貢獻和自身衰減速率的影響，鑭組核素與其他組核素隨時間的變化趨勢不同，在堆芯停止向安全殼釋放后，核素總活度繼續增大后再減小。

圖2所示為事故后不同時間廢液中各組核素活度占總活度的份額。在事故初期，碘是廢液中的主要核素，占總活度的80%以上，其次是銫組核素，銫組核素占總活度的份額先減小后增大，事故后一年銫組核素活度份額高達93.91%，鋇和鍶組、鑭組核素份額分別為2.45%、2.31%。

圖2 廢液中各組核素活度占總活度的份額

3.2 典型核素活度隨時間的變化

圖3所示為嚴重事故后安全殼廢液中各核素放射性活度的變化情況。圖3(a)中，碘等鹵素堆芯初始放射性活度高，釋放量大，揮發性強，形態復雜。廢液中核素碘的衰減速度大致為134I>135I>130I>133I>132I>131I，這是衰變常數和衰變鏈共同導致的，例如,132I雖半衰期短，衰變快，但母核132Te衰變產生了一部分132I，減緩了其活度降低的速度。事故100 d后，131I活度仍保持在1013Bq水平，事故一年后，131I活度降低到3.1×103Bq，其余碘核素衰減殆盡。因此，對于鹵素，131I是放射性廢液中重點關注的核素。

對于堿金屬，如圖3(b)所示，138Cs初始活度最高，然而其半衰期很短(T1/2=32.2 min)，事故后3 d廢液中的138Cs就衰減消失。134Cs和137Cs半衰期長，分別為2.062年和30.17年，在安全殼內衰減很慢，事故一年后廢液中134Cs、137Cs的放射性活度為1.31×1016Bq、1.18×1016Bq，分別占堿金屬核素的52.5%、47.5%。136Cs、86Rb衰減一年后在堿金屬中所占份額微乎其微。因此，堿金屬核素中134Cs和137Cs是放射性廢液的重點處理核素。

圖3 安全殼廢液中核素放射性活度隨時間的變化

圖3(c)中，鋇和鍶組核素從壓力容器早期釋放開始進入安全殼，釋放份額較小。壓力容器早期釋放結束時，核素活度達到最高值，之后隨時間不斷減小。事故7 d后，安全殼廢液中的139Ba、92Sr基本衰減消失，事故一個月后91Sr衰減消失。相比之下，89Sr、90Sr、140Ba衰減很慢，尤其是90Sr，半衰期為28.6年，從壓力容器早期釋放結束至事故一年后，其活度從6.18×1014Bq降低至6.03×1014Bq，只減小了2.4%，事故一年后89Sr活度降低至4.68×1013Bq。對于廢液處理來講，僅靠核素自身的衰減是無法去除89Sr、90Sr的。因此，89Sr和90Sr是放射性廢液的重要組成成分。

碲組核素揮發性很強，然而在壓水堆中它們易與鋯包殼發生化學反應，生成難揮發的蹄化鋯等化合物[7]。該組核素從壓力容器早期釋放階段開始向安全殼釋放，如圖3(d)所示，127Tem、129Tem半衰期長，且母核127Sb、129Sb的衰變貢獻，導致其活度降低緩慢，其余核素衰減速度快。事故一年后，廢液中127Tem的放射性活度為2.59×1013Bq，占該組核素總活度的98.21%。

安全殼廢液中的稀有金屬核素103Ru和106Ru活度降低緩慢，如圖3(e)。事故一年后，廢液中103Ru、106Ru的放射性活度分別為2.13×1012Bq、2.11×1014Bq，其他核素衰減消失。

事故后鈰組核素從堆芯到安全殼的釋放量小，廢液中141Ce、144Ce、238Pu、239Pu、240Pu、241Pu放射性活度隨時間變化很小，如圖3(f)。事故一年后143Ce、239Np衰減消失，而144Ce和241Pu活度高達1013Bq，占該組總活度的83.32%和16.09%。

圖3(g)和圖3(h)顯示：鑭組核素中92Y、93Y、97Zr、142La衰變快，事故后約30 d可從廢液中去除，147Nd、143Pr、140La經過一年的衰變后活度也降至較低，而90Y、91Y、95Nb、95Zr、241Am、242Cm、244Cm放射性活度隨時間變化很小，活度均高于1010Bq，尤其是90Y，事故一年后放射性活度為6.03×1014Bq，占該組核素總活度的98.45%。受母核衰變的影響，堆芯停止向安全殼釋放后，部分核素在廢液中的活度繼續升高。

3 結論

根據嚴重事故情況下安全殼廢液中放射性核素的來源，以及核素衰減過程，建立了廢液放射性源項計算模型，分析了事故后安全殼廢液中各組核素活度的變化，主要得出以下結論。

(1)在包殼釋放和壓力容器內早期釋放階段，安全殼廢液中核素的活度逐漸增大，隨后除鑭組核素，其他各組核素活度隨時間逐漸減小，碘總活度降低最快，而銫組總活度降低最慢。受母核衰變及自身衰減速率的影響，在堆芯停止向安全殼釋放后鑭組核素總活度呈現先增大后減小的趨勢。

(2)在事故初期，碘是廢液中的主要核素，占總活度的80%以上，其次是銫組核素。銫組核素占總活度的份額先減小后增大，而其他組核素占總活度的份額先增大后減小，事故一年后銫組核素占總活度的93.91%，鋇和鍶組、鑭組核素份額分別為2.45%、2.31%。

(3)對于鹵素，131I活度降低速度最慢，是放射性廢液重點關注的核素，但經過較長時間的貯存衰減是可以去除的；而其他組核素中134Cs、137Cs、89Sr、90Sr、127Tem、103Ru、106Ru、144Ce、241Pu、90Y、91Y、95Nb、95Zr衰減很慢，事故一年后放射性活度依然保持在1012～1016Bq水平，較長時間內僅靠核素自身的衰減無法去除，是放射性廢液的重要組成成分。