Himawari-8 氣溶膠變分同化對PM2.5污染模擬的改進

孫二昌 , 麻金繼 *, 吳文涵 , 楊光 , 郭金雨

( 1 安徽師范大學地理與旅游學院, 安徽 蕪湖 241002;2 資源環境與地理信息工程安徽省工程技術研究中心, 安徽 蕪湖 241002 )

0 引 言

PM2.5污染危害人體健康[1]、降低大氣能見度[2]以及對氣候變化[3,4]有著重要影響。PM2.5污染的準確模擬不僅可以為公眾提供及時的預報預警, 而且能在大氣污染防控中起到重要作用。

大氣化學模式基于天氣動力學與大氣化學基礎, 能夠重現大氣污染物在三維空間中的反應與傳輸過程,是 PM2.5數值模擬的重要手段[5]。然而, 由于 PM2.5污染模擬的復雜性以及模式背景場 (初始場)、污染排放源等的不確定性[6-9], PM2.5污染模擬存在著偏差, 特別是重污染期間模擬偏差更大。資料同化是結合觀測資料對模式背景場 "真實" 狀態的一種估計方法, 是改善大氣污染物預報精度的重要途徑[10-12]。以往PM2.5污染模擬的同化資料多為地面觀測資料或極軌衛星氣溶膠光學厚度 (AOD) 資料。例如: Feng等[13]、Werner 等[14]通過地面觀測資料與中分辨率成像光譜儀 (MODIS) AOD資料的同化實驗證明了觀測資料同化可減少背景場氣溶膠的不確定性, 進而可改善 PM2.5濃度的預報精度。

新一代地球靜止軌道衛星Himawari-8 發射于2014 年12 月7 日, 搭載了先進光學傳感器AHI (Advanced Himawari Imager), 觀測區域覆蓋了我國大部分地區, 與極軌衛星相比擁有更高的觀測頻次, 為大氣污染物模擬同化提供了更加豐富的觀測資料[15]。Zhang等[16]、韋海寧等[17]、趙壘等[18]使用AERONET站點觀測數據對中國區域Himawari-8 AOD 產品進行驗證, 結果表明Himawari-8 AOD 產品在中國區域有較好的精度。Hong等[19]使用初始場優化同化方法評價了Himawari-8 AOD 產品估算的近地面 PM2.5資料同化對 PM2.5污染預報的影響, 結果表明由AOD 估算得到的 PM2.5資料同化能夠改進 PM2.5污染模擬的精度。地球靜止軌道衛星AOD資料同化研究目前處于發展階段[20,21], AOD資料的同化方法需要進一步探討。

本文使用Himawari-8 AOD產品與氣象再分析數據, 基于地理加權回歸模型 (GWR) 估算了近地表 PM2.5濃度, 利用WRF-Chem大氣化學模式與GSI三維變分同化系統對 PM2.5污染模擬進行同化實驗, 進一步探討了高時間分辨率、高空間覆蓋率的地球靜止軌道衛星AOD資料在 PM2.5污染模擬同化中的應用。本文研究成果能為衛星AOD資料同化相關應用提供技術支撐。

1 數據與方法

1.1 研究區域與數據

2019年12月7―10日, 華北中南部、黃淮、江淮北部、汾渭平原、江漢和四川盆地出現大范圍 PM2.5污染,其中河南、山東西部和河南南部均達到重污染程度。本研究基于WRF-Chem大氣化學模式模擬了7―10日我國中東部地區 PM2.5污染, 模擬區域范圍為 100° E～130° E, 20° N～40° N。

地面觀測 PM2.5數據來自中國環境監測總站的全國城市空氣質量實時發布系統。監測站連續自動監測系統有嚴格的質控技術規范與日常運行維護要求, 數據質量可靠。Himawari-8 AOD產品來自Level 3產品,覆蓋時間12月7―10日, 空間分辨率為0.05°, 由Level 2產品經過嚴格的質量控制后合成。在使用觀測數據前, 對數據進行了極值檢查與異常值檢查, 剔除了無效值與異常值。

1.2 PM2.5 資料同化

基于地理回歸加權模型 (GWR), 使用氣象再分析場數據 [包括大氣邊界層高度 (PBLH)、大氣相對濕度(RH)、風場 (WINDS)] 與Himawari-8 AOD產品構建了近地面 PM2.5濃度估算模型[22], 從而進行近地表 PM2.5濃度的估算。

PM2.5污染模擬通過WRF-Chem模式實現。WRF-Chem模式考慮了大氣污染物與氣象雙向反饋作用, 具有 "在線耦合" 的特點[23]。其中, 氣溶膠模塊選用GOCART[24], 氣溶膠組成包括未分類的細粒子氣溶膠 P2.5、硫酸鹽 (Sulfate, 有效粒徑為0.242 μm)、黑碳氣溶膠 (BC1、BC2, 有效粒徑為0.036 μm)、親水性和疏水性有機質氣溶膠 (OC1、OC2, 有效粒徑為0.087 μm) 以及五檔不同粒徑的沙塵氣溶膠 (D1: 0.2～2.0 μm; D2: 2.0～3.6 μm; D3: 3.6～6.0 μm; D4: 6.0～12.0 μm; D5: 12.0～20.0 μm) 與四檔不同粒徑的海鹽氣溶膠 (SS1: 0.2～1.0 μm; SS2: 1.0～3.0 μm; SS3: 3.0～10.0 μm; SS4: 10.0～20.0 μm)。PM2.5的濃度cPM2.5為

式中ρd為干空氣密度。

PM2.5觀測資料 (包括由AOD估算的PM2.5資料) 的同化使用GSI三維變分同化系統。三維變分同化方法可歸結為求解函數極小值問題[25], 代價函數J的一般形式為

式中X表示分析場,Xb表示背景場,B-1表示背景場誤差協方差矩陣的逆,Y表示觀測數據,H表示觀測算子,R-1表示觀測場誤差協方差矩陣的逆。

在GSI同化系統中, 地面觀測 PM2.5資料同化的觀測算子見式 (1)。地面觀測不包含 PM2.5污染的垂直廓線信息, 所以僅同化近地面污染物濃度。地面 PM2.5觀測資料的觀測誤差由站點自身觀測誤差以及插值距離決定[26], 計算公式為

式中εm為儀器誤差,α為可調節參數, Δx為模擬的網格分辨率,Lrepr為觀測影響的半徑。

在GSI三維變分同化系統中, PM2.5觀測濃度上限一般設為100 μg/m3, 考慮到此次污染過程 PM2.5觀測濃度遠大于此, 所以調整 PM2.5觀測濃度上限至400 μg/m3。

背景場誤差通過使用國家氣象中心 (NMC) 方法統計獲得。首先模擬2019年12月7―10日每日03:00和06:00 (UTC時間) 的48 h預報和24 h預報, 然后使用GEN_BE程序[27]計算得到。NMC方法[28]的計算公式為

式中Xb為背景場,Xt為真實場,X48h、X24h分別為對同一時刻提前48 h、24 h預報。

1.3 實驗設計

為探究地球靜止軌道衛星Himawari-8 AOD產品估算的近地面 PM2.5資料同化對 PM2.5污染模擬的影響,設計了四組 PM2.5污染模擬實驗 (參見表1)。第一組實驗為控制實驗 (CONTROL), 用于觀測資料同化效果的對照, 其余三組實驗分別為AOD估算資料同化實驗 (AODDA)、地面觀測資料同化實驗 (SITEDA)、同時同化地面觀測資料與AOD估算資料實驗 (BOTHDA)。在所有的實驗中, WRF-Chem模式的模擬區域與物理化學方案設置相同, 模擬時間為2019年12月7―10日。

表 1 同化實驗方案Table 1 Assimilation experiments scheme

在PM2.5污染模擬實驗中, 相關參數設置為: 投影為Lambert, 區域中心坐標為 (110° E, 32° S), 網格尺度為27 km × 27 km, 水平網格個數為108 (東西方向) × 98 (南北方向), 垂直網格個數為40, 側邊界條件設置為理想大氣成分。Spin-up 時間設置為前5 天?；瘜W參數: 化學機制為RACM (Regional atmospheric chemistry mechanism) 方案, 光解作用方案為TUV。物理參數: 微物理方案為WMS5, 邊界層方案為YSU, 積云對流參數化方案為Grell3D, 長波輻射方案為RTTM, 短波輻射方案為Goddard, 陸面過程方案為Noah。污染物排放清單數據為中國多尺度排放清單模型MEIC排放清單數據 (http://www.meicmodel.org/)。氣象資料為美國國家大氣中心 (NCAR) 提供的時間分辨率為6 h、空間分辨率為0.25° × 0.25°的全球天氣再分析資料。

在資料同化實驗中, 采用的是循環同化方法。同化時間窗口為3 h。2019年12月7日03:00同化后, 向后預報3 h作為7日06:00的同化背景場; 7日6時同化后, 向后預報20 h做為8日03:00的同化背景場, 一直循環同化預報至2019年12月10日結束。

1.4 同化效果評價方法

為定量評價資料同化對 PM2.5污染模擬的影響, 選取了絕對平均誤差 (MAE,EMA)、均方根誤差 (RMSE,ERMS) 以及相關系數r三個指標用于同化效果的評價, 指標的計算公式分別為

2 結果與討論

2.1 近地面 PM2.5 估算結果

圖1 為2019 年12 月7―10 日 Himawari-8 AOD 產品估算的近地表 PM2.5濃度空間分布情況。由圖可知,AOD估算的近地面 PM2.5具有空間覆蓋范圍廣、聚集性高的特點, 可為 PM2.5模擬同化提供更為豐富的 PM2.5空間分布信息。從圖1 中各分圖的比較中可以看出, 估算的 PM2.5濃度具有明顯的時空差異, 7日華北地區、華東地區北部、中南地區北部是本次污染中 PM2.5的高值區, 隨著時間的推移, 8―10日 PM2.5污染向北推移。這一現象與徐冉等[29]的分析結果一致。為進一步證實 PM2.5濃度估算結果的可靠性, 將地面觀測 PM2.5數據與估算結果進行比較。圖2為2019年12月7―10日估算的近地面 PM2.5濃度與地面觀測 PM2.5數據的比較結果。由圖可知, 7―10 日估算的 PM2.5相關系數r均值為0.85, MAE 與RMSE 均值分別為16.36 μg/m3、27.07 μg/m3, 與同類研究的估算水平相當[30], 表明估算結果是可靠的。

圖1 Himawari-8 AOD產品估算的近地表PM2.5濃度空間分布。(a) 12月7日; (b) 12月8日; (c) 12月9日; (d) 12月10日Fig. 1 The spatial distribution of PM2.5 concentration near the surface estimated by Himawari-8 AOD. (a) December 7;(b) December 8; (c) December 9; (d) December 10

圖2 Himawari-8 AOD產品估算的近地表PM2.5濃度與地面觀測PM2.5濃度的比較。(a) 12月7日; (b) 12月8日;(c) 12月9日; (d) 12月10日Fig. 2 Comparison of the near-surface PM2.5 concentration estimated by Himawari-8 AOD product and the surface-observed PM2.5 concentration. (a) December 7; (b) December 8; (c) December 9; (d) December 10

2.2 背景場PM2.5的改進效果

為探究不同實驗組資料同化對PM2.5背景場的改進作用, 分別將實驗組背景場PM2.5濃度與地面觀測PM2.5濃度進行了對比。從圖3 (a) 中可以看出, CONTROL實驗中背景場PM2.5濃度與地面觀測PM2.5濃度的線性回歸方程為y= 0.38x+ 41.12,r為0.43, MA、RMSE 分別為38.01 μg/m3和55.61 μg/m3。圖3 (b)中,AODDA 實驗中的背景場PM2.5濃度與地面觀測PM2.5濃度的線性回歸方程為y= 0.57x+ 33.56,r為0.67,MAE、RMSE分別 27.79 μg/m3、42.29 μg/m3。AOD估算的PM2.5資料同化后,r較CONTROL實驗提升了0.24,MAE、RMSE 分別減少了10.22 μg/m3和13.32 μg/m3。圖3 (c)中, SITEDA 實驗背景場PM2.5濃度與地面觀測PM2.5濃度的回歸方程為y= 0.71x+ 19.95,r為0.86, MAE、RMSE 分別為17.36 μg/m3、27.93 μg/m3。圖3 (d)中, BOTHDA 實驗背景場PM2.5濃度與地面觀測PM2.5濃度的回歸方程為y= 0.71x+ 20.80,r為0.87, MAE、RMSE分別為17.39 μg/m3、27.17 μg/m3。綜上可知, SITEDA與BOTHDA實驗對背景場PM2.5濃度的改進效果相當, 好于AODDA實驗的改進效果, 這可能與近地面PM2.5的估算精度以及同化站點與驗證站點的空間位置有關, 因為當估算的PM2.5資料混入地面觀測PM2.5資料后, 同化結果的評價指標有了較大的改進。

圖3 背景場PM2.5濃度與地面觀測PM2.5濃度散點圖。(a) CONTROL實驗; (b) AODDA實驗;(c) SITEDA實驗; (d) BOTHDA實驗Fig. 3 Scatter plot of PM2.5 concentration in background field and PM2.5 concentration observed on the ground. (a) CONTROL experiment; (b) AODDA experiment; (c) SITEDA experiment; (d) BOTHDA experiment

表2統計了各組同化實驗在不同時刻同化效果的評價指標。由表可知, AODDA實驗中對背景場PM2.5濃度MAE改進的均值為10 μg/m3, RMSE改進的均值為13 μg/m3,r提升區間0.11～0.39, 極大值出現在T6時刻(9日06:00); SITEDA 實驗中, MAE、RMSE改進的均值分別為21 μg/m3、27 μg/m3,r改進區間為0.29～0.53, 提升極大值也出現在T6時刻; BOTHDA實驗中出現了相同的現象?？梢哉J為, 資料同化對背景場PM2.5的改進效果存在時間上的差異, 隨模擬時間增加改進效果呈增加趨勢, T6時刻為提升效果極大時刻。分析原因可能為: 在7―10日的這次PM2.5污染中, 徐冉等[29]指出自7日開始發展, 8日凌晨西北地區東部以及中南地區北部等地的PM2.5快速累積至重度污染, 并于8―10日發展成為全國性的大范圍PM2.5污染天氣, 至10日中午前后,受新一輪冷空氣的影響, PM2.5污染開始消散。在這一污染發展過程中, PM2.5污染逐漸加重, PM2.5以及相關前體物質開始大范圍累積, 在重污染條件下相關部門往往會對部分污染排放進行人為管控, 導致了排放清單數據的偏差, 致使PM2.5模擬精度下降。這一點可從CONTROL實驗的MAE、RMSE增加以及r指標減小的趨勢看出。因此可認為, 在PM2.5污染過程的不同發展階段, 同化對背景場改進效果總體上表現為隨模擬偏差的增大而增大。

表2 2019年12月7―10日背景場PM2.5同化評價指標統計與評價指標統計差值Table 2 The difference between the PM2.5 assimilation inspection index and the verification index in the background field on December 7―10， 2019

2.3 預報場PM2.5改進的空間差異

在各組PM2.5污染模擬實驗中, 每日07:00至次日02:00, 即下一次同化時刻前為PM2.5預報時段。為評價同化實驗中預報場PM2.5的改進效果, 將實驗中PM2.5模擬濃度與地面觀測PM2.5濃度進行逐站點比較。圖4給出了對比實驗中PM2.5逐站點的MAE、RMSE 以及r統計情況。依據圖4 (a)、(b), PM2.5濃度模擬結果的偏差存在空間差異。其中, 中南地區南部、華東地區中南部以及西北地區中部PM2.5濃度模擬結果的MAE、RMSE相對較小, 偏差均小于50 μg/m3, 對于偏差低值聚集區而言, 區域內部估計指標差異較小; 西南地區、中南地區北部以及華北地區模擬偏差較大且出現 "扎堆" 現象, MAE、RMSE 檢驗指標均在70～170 μg/m3范圍;PM2.5模擬值與觀測值r較好的站點主要出現在中南地區、西南地區以及西北地區東部,r檢驗指標大于0.6;華東地區東北部以及西北地區中部的相關性較差。分析CONTROAL實驗中PM2.5模擬偏差出現空間差異的原因, 可能與PM2.5復雜的反應過程及前體污染物、污染排放源、氣象條件等因素的不確定性有關。

以CONTROL實驗中模擬偏差較大的西南地區、中南地區北部以及華東地區北部為例, 分析資料同化對PM2.5預報的改進作用。從圖4 (d)、(e)中可以發現, AOD估算的PM2.5資料同化對PM2.5預報的偏差改進區間在1～6 μg/m3。通過比較圖4 (g)、(h) 與圖4 (j)、(k) 可以發現, SITEDA與BOTHDA實驗中PM2.5偏差的改進效果相近。依據圖4 (j)、(k)可以發現, 同時同化AOD估算的PM2.5資料與地面觀測的PM2.5資料對PM2.5的MAE與RMSE偏差改進區間分別為1～17 μg/m3和 1～18 μg/m3, RMSE改進高于3 μg/m3的站點較AODDA實驗中的數量增加了一倍左右。

綜合比較圖4 (d)、(e)、(g)、(h)、(j)、(k) 可以得出, 同化實驗在CONTROL實驗中PM2.5模擬偏差較大的地方對模擬偏差MAE、RMSE進效果會更好。具體表現在, CONTROL實驗中PM2.5濃度模擬偏差較大的西南地區、中南地區北部以及華北地區是同化改進效果最好的區域。同樣地, 中南地區南部、華東地區中南部以及西北地區中部在CONTROL實驗中PM2.5模擬偏差MAE、RMSE相對較小, 同化對這些區域PM2.5模擬偏差的改進效果也較弱。同化對PM2.5預報的相關性改進在空間分布也呈現類似的特點。由圖4 (f)、(i)、(l) 可知,CONTROAL實驗中華東地區東北部是PM2.5模擬相關性較差的地區, 也是同化后r指標改進最好的地區。

圖4 MAE、RMSE、r 指標空間分布。(a)―(c) CONTROL實驗; (d)―(f) AODDA實驗; (g)―(i) SITEDA實驗;(j)―(l) BOTHDA實驗Fig. 4 The spatial distribution of MAE, RMSE and r indicators. (a)―(c) CONTROL experiment; (d)―(f) AODDA experiment;(g)―(i) SITEDA experiment; (j)―(l) BOTHDA experiment

將同化對PM2.5污染模擬的改進效果與其他學者[31]的研究結果進行了比較。在RMSE、r指標上, 改進效果相近。但在西南地區, 其他學者同化結果表明RMSE 改進的數值在10～30 μg/m3范圍, 而在本研究中BOTHDA實驗的提升區間在4～17 μg/m3。綜上所述, 觀測資料同化對PM2.5預報場的改進作用積極, 三組同化實驗改進的空間分布上較為接近。

2.4 預報場PM2.5改進的持續性

圖5為同化實驗預報改善效果的時序比較結果。其中橫軸為預報時長, 0～20 h表示12月7日06:00同化后至第12月8日03:00同化前的預報時段, 20～40 h表示12月8日06:00同化后至12月9日03:00同化前的預報時長, 以此類推。從圖5中各項評價指標曲線的變化趨勢可以看出, 各組同化實驗同化后的模擬偏差比參照實驗的偏差更低, 相關性也有所提升, 改進時長可持續至兩次同化間隔的20 h。通過比較AODDA、SITEDA以及BOTHDA曲線的變化可以發現, BOTHDA與SITEDA實驗中對PM2.5預報的改進能夠持續相對更長的時間。AODDA、SITEDA 以及BOTHDA 實驗MAE 改進的極大值分別為 2.9、5.1、5.0 μg/m3, RMSE 極大值分別為 4.1、7.1、7.1 μg/m3。從預報改進的均值來看, 三者的MAE分別為 1、1.8、2.1 μg/m3, RMSE分別為1.5、2.7、3.1 μg/m3。

圖 5 同化實驗預報改善效果的時序比較。(a) MAE; (b) RMSE; (c) rFig. 5 Time series comparison of assimilation experiment forecast improvement effect. (a) MAE; (b) RMSE; (c) r

從PM2.5預報的不同時段來看, 預報效果改進幅度隨模擬時長的增加而增加, 12月9―10日同化改進效果要好于7―8日的改進。隨著PM2.5模擬時長的增加, 預報模式積累的誤差也隨之增加, 表現為參照實驗中的偏差指標曲線呈上升趨勢, 相關性指標數值降低, 但同化改進效果卻隨著誤差積累增加而增加?？梢哉J為,觀測資料同化在PM2.5模擬偏差較大的時段對PM2.5預報的改進效果更好。

2.5 同化對垂直方向PM2.5的影響

PM2.5濃度不僅受到水平方向傳輸影響, 而且受到垂直方向上的影響。Jiang等[32]指出, 垂直方向的傳輸是影響同化效果的重要因素。為探究近地面觀測資料同化對垂直方向PM2.5濃度的影響, 對不同實驗組垂直方向的PM2.5濃度進行了統計分析。圖6 (a) 描述了參照實驗中模擬的PM2.5垂直方向整層均值隨時間變化情況, 橫軸的含義與圖5中的相同, 縱軸為垂直層高度。從圖6 (a) 中可以看出, 整層PM2.5模擬均值在垂直方向隨高度增加而減少, 模擬的PM2.5主要分布在高度1 km 以下, 濃度均值在15～55 μg/m3, 高于1 km 且小于3 km 的PM2.5濃度均值在1～10 μg/m3, 高于3 km 的PM2.5濃度均值小于1 μg/m3。圖6 (b)、(c)、(d) 分別為AODDA、SITEDA 以及BOTHDA 實驗PM2.5模擬的垂直方向整層PM2.5均值與CONTROL 實驗的差值。從近地面PM2.5資料同化對垂直方向PM2.5濃度模擬結果的影響來看, 觀測資料同化對模擬的近地面PM2.5濃度影響最大, 在5～7 μg/m3范圍; 對近地表至垂直高度2 km范圍而言, 影響小于2 μg/m3; 高于2 km范圍影響可以忽略不計。從同化對垂直方向模擬的PM2.5濃度影響的程度來看, AODDA與BOTHDA實驗對PM2.5垂直方向的影響范圍要大于SITEDA 站點資料同化?？偨Y來看, 近地表PM2.5觀測資料的同化對不同垂直高度上的PM2.5濃度的分布存在一定的影響, 不同垂直高度的PM2.5存在相互影響, 同化不同垂直高度上的PM2.5對近地表PM2.5模擬改進是有益的。

圖 6 同化前后PM2.5垂直方向整層均值的時序比較。(a) 參照實驗; (b)參照實驗與AODDA的差值; (c) 參照實驗與SITEDA差值; (d) 參照實驗與BOTHDA差值Fig. 6 Temporal series comparison of the vertical whole layer mean of PM2.5 before and after assimilation. (a) Reference experiment; (b) difference between reference experiment and AODA; (c) difference between reference experiment and SITEDA; (d) difference between reference experiment and BOTHDA

3 結 論

使用三維變分同化系統 (GSI) 同化了由Himawari-8 AOD產品估算的近地面PM2.5資料, 設計控制實驗與同化實驗并結合地面觀測PM2.5數據對同化效果進行了評價。主要結論: 1) 估算的PM2.5資料同化對PM2.5污染模擬的改進作用明顯, 對背景場PM2.5的絕對平均誤差 (MAE)、均方根誤差 (RMSE) 分別改進了10.22 μg/m3、13.32 μg/m3,r較CONTROL實驗提升了0.24; 對預報場PM2.5的MAE、RMSE改進區間在1～6 μg/m3;對預報場持續改進方面, MAE 與RMSE 改進的極大值分別為2.9 μg/m3和4.1 μg/m3, 改進均值分別為1 μg/m3和1.5 μg/m3。2) 資料同化對PM2.5模擬改進效果存在時空差異, 在西南地區、中南地區北部以及華東地區北部等CONTROL實驗中模擬效果表現較差的地區改進效果更加顯著; 9―10日模擬偏差較大的時段是改善效果最明顯的時段。較其他研究中使用AOD觀測算子直接同化AOD資料的方法, 同化AOD估算的PM2.5資料避免了AOD資料與硫酸鹽、黑碳氣溶膠、有機質氣溶膠等PM2.5組成物質之間復雜的觀測算子推演過程, 使得AOD資料的同化變得簡單可行。

研究還發現, 影響同化AOD估算的PM2.5資料對PM2.5污染模擬改進效果的因素包括近地面的PM2.5的估算精度與PM2.5的垂直廓線信息。一方面可以使用深度學習、物理模型加深度學習的方式提高AOD對近地面PM2.5濃度的估算精度; 另一方面可以同化PM2.5的垂直維信息, 以改進PM2.5的模擬效果。