裂變燃耗計算中裂變產額數據的適用性評估

師全林,王立鵬,余功碩,梁建峰,姜文剛,解 峰,張小林

(西北核技術研究所,西安710024)

通過裂變核的消失量或裂變過程中裂變產物的生成量均可計算出核材料的裂變燃耗。用裂變產物的生成量計算裂變燃耗時要用到裂變產額數據,通常采用實驗室測量數據的評價結果。實驗室測定裂變產額時,中子注量率一般不超過1014cm-2·s-1,而核爆炸時中子注量率可能超過1030cm-2·s-1,實驗室測定的產額數據能否適用于超高中子注量率下裂變燃耗的計算一直是廣為關注的問題之一。錢晶等[1]研究建立了考慮中子參加反應的裂變產物中子反應及衰變的網絡方程,考察了熱中子誘發235U裂變時裂變產物核隨時間的變化關系,指出是否考慮中子與裂變產物的核反應對裂變產物核的數量隨時間的變化關系影響顯著,在該文獻的計算條件下147Nd累積產額的變化達到了13%。馮晶等[2-3]建立了一個簡化的強中子場模型,計算了(n, γ) 和(n, 2n)反應引起鏈產額的變化,認為鏈產額的相對變化率并不顯著。

本文探討了不同中子注量率和裂變燃耗深度下兩種方法計算的裂變燃耗結果的差異及原因,評價裂變產額數據的適用性。

1 裂變燃耗的兩種計算方法

1.1 通過裂變核的消失量來計算裂變燃耗

裂變核在中子場的作用下會發生裂變和俘獲等多種中子核反應,核子數N隨時間變化關系的微分方程可表示為

(1)

其中：φ為中子注量率;σa為表觀消失截面,是指裂變核通過裂變、俘獲及2n等中子核反應“消失”和“產生”的總截面,與各核反應的截面和核材料的同位素組成等因素相關。如對于235U,表觀消失截面與其裂變、俘獲、2n等中子核反應截面、234U的(n, γ)截面及236U的(n, 2n)截面等相關,可近似表示為

(2)

若中子注量率φ為常數,則式(1)的解為

N=N0·e-φ·σa·t

(3)

其中,N0為裂變核的初始核子數。t時刻發生裂變的核子數Nf可表示為

(4)

考慮到Nf(t=0)=0的邊界條件,式(4)的解為

(5)

裂變燃耗x定義為發生裂變反應的核數與裂變核初始總數的比,表示為

(6)

由式(6)可知,裂變燃耗與中子注量率、裂變核的表觀消失截面與裂變截面及中子作用時間相關,最大值為σf/σa,通常小于1。如熱中子作用下的235U,其裂變截面和俘獲截面分別為585 b和98.7 b,若表觀消失截面主要為裂變截面和俘獲截面之和,則235U裂變燃耗的最大值為0.86。當裂變燃耗小于最大值時,裂變燃耗取決于中子注量率和中子作用時間的乘積,中子作用時間與裂變燃耗之間的關系可表示為

(7)

裂變核的消失量可通過測定中子作用前后核材料同位素含量的變化獲得。利用式(6)計算裂變燃耗時,截面的不確定度直接影響裂變燃耗的準確性,特別是中子能譜較復雜時,譜平均截面不易準確計算。但某些裂變產物的產額對中子能譜的變化不敏感,用裂變產物的生成量來計算裂變燃耗時可減小中子能譜變化帶來的不確定度。

1.2 通過裂變產物的生成量來計算裂變燃耗

裂變核在中子場作用下生成裂變產物i,核子數的變化主要考慮通過裂變核反應按其產額生成、衰變消失及中子核反應消失3個方面。裂變產物i通過中子核反應消失的截面也用表觀消失截面σa, i來表示,它主要與該裂變產物的中子俘獲截面、2n截面、與該裂變產物質量數相近的裂變產物數及其中子核反應截面相關。裂變產物i的核子數Ni可表示為

(8)

其中：λi為i的衰變常數;Yi為i的裂變產額?？紤]到Ni(t=0)=0的邊界條件,式(8)的解可表示為

(9)

若實驗測定中子作用結束時刻裂變產物的核子數Ni后,可求得中子作用結束時刻的裂變數,表示為

(10)

根據裂變燃耗的定義可用裂變產物法求得燃耗,表示為

(11)

當σa>>λi/φ+σa,i且(λi+φ·σa,i)·t≈0時,式(11)與式(6)的結果是一致的,但若上述條件不滿足,則兩種方法的計算結果會出現差異。

2 中子注量率的影響評估

本文通過解析方程的計算來討論不同中子注量率情況下兩種方法計算的裂變燃耗,計算中裂變核的表觀消失截面取1 b,該截面由裂變核的裂變截面和俘獲截面構成,分別取0.8 b和0.2 b。

2.1 低中子注量率下的裂變燃耗

根據式(11),低中子注量率條件可認為是滿足φ<<λi/σa,i的實驗條件。對于半衰期為1 a的裂變產物,衰變常數為2.2×10-8s-1,若消失截面為1 b量級,則中子注量率小于1016cm-2·s-1時可認為是低中子注量率條件。通常實驗室條件下,對半衰期小于數年的裂變產物而言,中子注量率小于1014cm-2·s-1時,可認為是低中子注量率條件。在該條件下,若裂變產物與裂變核的表觀消失截面相當,則式(11)可近似表示為

(12)

由式(12)可知,裂變燃耗只與裂變產物的衰變常數和裂變核的表現消失截面、裂變截面等核數據相關。低中子注量率條件下不同方法計算的裂變燃耗隨時間的變化關系如圖1所示。由圖1可見,當中子作用時間較短,裂變燃耗足夠小時,用不同半衰期的裂變產物及其裂變產額計算的裂變燃耗與用核反應截面計算的裂變燃耗一致;但當中子作用時間足夠長,裂變燃耗足夠大時,用裂變產物產生量計算的裂變燃耗低于用裂變核消失量計算的裂變燃耗,且裂變產物的半衰期越長,產生偏差所需的中子作用時間越長。

上述差異的原因不難理解。低中子注量率條件下,燃耗較高時,再增大燃耗需很長時間。當中子作用時間遠超過裂變產物的半衰期時,裂變產物的生成達到了飽和狀態,數量不再增加,因此用與時間無關的裂變產額計算的裂變燃耗不再增大,導致兩種方法計算的燃耗差異越來越大。

2.2 高中子注量率下的裂變燃耗

根據式(11),高中子注量率條件可認為是滿足φ>>λi/σa,i的實驗條件。當裂變產物的表觀消失截面約為1 b且其半衰期為1 s時,中子注量率大于1024cm-2·s-1時可認為是高中子注量率條件。在1030cm-2·s-1高中子注量率條件下,對于半衰期大于1 s的裂變產物,與中子反應截面相比,λi/φ為可忽略的小量,則式(11)可近似表示為

(13)

顯然式(13)計算的裂變燃耗與裂變產物的半衰期無關,主要取決于裂變核和裂變產物的表觀消失截面。高中子注量率下不同方法計算的裂變燃耗隨時間的變化關系如圖2所示。

圖2 高中子注量率下不同方法計算的裂變燃耗隨時間的變化關系

由圖2可見,當裂變產物的表觀消失截面相對于裂變核越小,裂變燃耗的計算結果越一致。表1為不同消失截面下兩種方法計算裂變燃耗的相對偏差。

表1 不同消失截面下兩種方法計算裂變燃耗的相對偏差(1- xfp /x)

由表1可知,裂變產物相對于裂變核的表觀消失截面越小,裂變燃耗越低,兩種方法計算的結果越一致;當裂變燃耗高于20%時,若裂變產物的消失截面比靶核消失截面的一半還要高時,則用裂變產物計算的裂變燃耗要低于6%以上,必須進行修正。

綜上,無論中子注量率高低,只要裂變燃耗足夠小,不同方法計算的裂變燃耗總是一致的。當裂變燃耗足夠大時,用式(11)比用式(6)計算的裂變燃耗偏低,但偏低的原因不同,低中子注量率條件下,主要是由于短壽命裂變產物的生成量達到了飽和;高中子注量率條件下,主要是由于裂變產物通過中子核反應有一定量的“消失”。

3 模擬計算

第2節并未針對具體核素采用評價的核數據來做定量分析,下面用燃耗計算程序針對重要裂變產物進行計算分析。CINDER90是一款典型的裂變燃耗計算程序,利用自帶的核數據庫可計算出中子輻照下材料中的核素總量[4]。設熱中子注量率分別為1×1014cm-2·s-1和1×1030cm-2·s-1,在保持中子注量率不變的條件下,鈾材料中兩種中子注量率下235U和部分裂變產物的核子數密度隨時間的變化關系如圖3所示。由圖3可見,低中子注量率條件下,235U的核子數密度要經過很長的時間才會顯著減小,裂變產物87Kr,88Kr,147Nd,144Ce的核子數密度先增大,隨后進入平衡狀態,最后隨235U核子數密度的下降而降低;高中子注量率條件下,裂變產物隨中子作用時間延長成線性增長,隨著235U核子數密度的下降而下降。這與前面的定性分析完全一致。

(a)φ=1×1014 cm-2·s-1

(b)φ=1×1030 cm-2·s-1

根據235U核子數密度變化情況可知CINDER90的計算中235U的消失截面為 766 b。235U的裂變截面取656 b,根據不同時刻235U的核子數密度與初始密度的差即可得到用235U的消失量計算的裂變燃耗。利用裂變產物的核子數密度除以相應的產額再除以235U的初始核子數密度,即可得到用裂變產物生成量計算的235U裂變燃耗。低中子注量率條件下由于中子作用的時間很長,裂變產額采用累積產額;高中子注量率條件下則由于中子作用時間很短,裂變產額采用獨立產額,計算中采用的裂變產物核數據如表2所列。

表2 計算中采用的裂變產物核數據

利用CINDER90程序計算得到兩種中子注量率下不同方法計算的235U裂變燃耗,如圖4所示。由圖4可見,低中子注量率條件下計算的裂變燃耗與圖1的結果類似,高中子注量率條件下的計算結果與圖2中裂變產物表觀消失截面的最小結果類似,這說明各裂變產物的表觀消失截面不大,比235U小很多。各裂變產物計算的裂變燃耗有差異,主要是由于其獨立產額不準確。

(a)φ=1×1014 cm-2·s-1

(b)φ=1×1030 cm-2·s-1

由高注量率下的計算結果可知裂變產物的消失截面很小,故高中子注量率下實驗產額的修正較小。低中子注量率下,忽略裂變產物的消失截面,按照兩種方法計算的裂變燃耗應該一致的原則,引入與中子作用時間相關的實驗裂變產額,表示為

(14)

利用式(14)計算各裂變產物的實驗產額隨時間的變化關系,根據裂變產物數量,計算得到的裂變燃耗隨時間的變化關系如圖5所示。由圖5可見,當裂變燃耗較高時,根據不同裂變產物數量計算給出的裂變燃耗較一致;裂變燃耗較低時,不同裂變產物的差異則主要來自其獨立產額占累積產額的份額及前驅母體半衰期的差異。

圖5 根據裂變產物數量,計算得到的裂變燃耗隨時間的變化關系

4 結論

本文針對裂變燃耗計算中低中子注量率條件下實驗測量和評價的裂變產額能否應用于高中子注量率條件下裂變燃耗的計算問題,開展了定性分析和數值模擬計算。結果表明,裂變燃耗是影響數據適用性的重要因素。在低燃耗下,用中子作用結束時刻裂變產物的產生量和評價的裂變產額計算的裂變燃耗,與采用裂變核的消失量計算的裂變燃耗一致,且燃耗越高差異越大,但產生差異的原因有所不同：低中子注量率條件下,主要原因是短壽命裂變產物的生成量達到了飽和;高中子注量率條件下,主要原因是裂變產物通過中子核反應有一定量的“消失”。裂變產物相對于裂變核的消失截面越大,高燃耗下兩種方法計算的燃耗偏差越大。根據CINDER90計算的結果,裂變產物的消失截面比裂變核的消失截面小很多,高燃耗下兩種方法計算的燃耗偏差不大。

因此,實驗室條件下測定的裂變產額及其評價結果適用于高中子注量率條件下裂變燃耗的計算,但當裂變燃耗較高時,須仔細評估裂變產物和裂變核消失截面的相對大小。