劉毅教授課題組JACS:室溫合成具有優異正/異丁烷分離性能的MFI沸石膜

沸石膜因具有規整的孔道結構、優異的熱穩定性與化學穩定性、理想的機械強度及良好的催化活性,在分離、催化、傳感和防腐等研究領域具有重要的潛在應用價值.為保證生長過程晶體充足的生長動力,目前制備沸石膜的溫度普遍較高(通常>100 ℃),由此導致反應必須在密閉高溫高壓反應釜中進行,這無疑增加了制膜難度、生產能耗與設備成本,同時自生壓條件還需考慮操作的安全性問題.近年來,通過熱回流、微波加熱及使用高活性硅源的方式,研究學者們可將沸石膜的合成溫度進一步降低,而無外加能量下實現沸石膜的室溫可控合成具有重大的經濟和環境效益,但仍面臨巨大挑戰.

近日,精細化工國家重點實驗室劉毅教授團隊在化學領域Top期刊Journal of American Chemical Society上發表了題為“Room-Temperature Synthesis of Zeolite Membranes toward Optimized Microstructure and Enhanced Butane Isomer Separation Performance”的研究論文,并被遴選為當期封面文章(Supplementary Journal Cover).該工作開發了一種低溫MFI沸石膜制備新技術(圖1):通過調節前驅液老化及氟化銨引入來配制高活性凝膠液,以此為營養源進行晶種層的外延生長,首次成功在室溫條件下制備了連續致密的純硅MFI沸石膜.得益于氟離子的礦化效應以及室溫下更為可控的成核與生長動力學,MFI沸石膜的晶間界結構及膜厚得以精細調控,其n-/i-C4H10分離性能也得到極大提升.氣體滲透結果表明,最優測試條件下,室溫制備MFI沸石膜的n-/i-C4H10選擇性接近100,n-C4H10滲透通量高達5.2×10-7mol/(m2·s·Pa),為目前文獻報道最高值.同時,亦成功在室溫條件下制備了高度b-軸取向且無孿晶的MFI沸石膜.該工作為簡便、高效調控分子篩膜微結構,并實現進一步性能提升提供了新思路.

論文第一作者為大連理工大學化工學院劉益博士后,通訊作者為大連理工大學劉毅教授.該研究得到了國家自然科學基金、中國博士后科學基金、遼寧省興遼英才計劃項目、霍英東教育基金會、國家自然科學基金創新研究群體科學基金、大連市科技創新基金和中央高?；究蒲袠I務費專項資金的資助支持.

鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c00009.