熱強化循環井驅動熱量傳輸及苯胺修復效果

魯 亮,蒲生彥,李博文

熱強化循環井驅動熱量傳輸及苯胺修復效果

魯 亮,蒲生彥,李博文*

(成都理工大學地質災害防治與地質環境保護國家重點實驗室,成都理工大學國家環境保護水土污染協同控制與聯合修復重點實驗室,四川 成都 610059)

通過耦合原位加熱的方法以強化循環井對半揮發性有機污染物的修復效果.重點研究了曝氣流量、升溫溫度以及地下水流速對修復過程中傳熱規律的影響,并探究了熱強化循環井對苯胺污染地下水的修復效果.結果表明:熱量的傳遞主要依靠循環井的水力激發作用并可以用指數函數模擬升溫面積隨時間的變化規律.在中砂含水層介質中,曝氣流量0.3m3/h、升溫溫度60 ℃、地下水流速0.2m/d時,傳熱效果最佳.強化修復苯胺污染地下水過程中,逐漸形成一個以循環井為中心的有機物高效修復區域.累計修復48h后,苯胺的平均濃度由97.95mg/L下降至0.168mg/L.對比單一的循環井技術,修復效果提高了25.8%,有效避免了拖尾現象的發生.

循環井；原位熱修復；傳熱規律；苯胺；強化修復效果

地下水循環井技術(GCW)通過驅動地下水在井內外形成三維循環流動,攜帶溶解在地下水中的有機污染物進入井內,并在曝氣吹脫的作用下得以去除[1].同時曝氣吹脫可以提高地下水中的含氧量,在循環井周邊形成好氧生物降解區[2],促進含水層土著微生物對有機污染物的降解,從而實現對地下水和含水層介質中有機污染物的去除[3].循環井具有設備操作維護簡易、能有效加速水流的垂向循環[4]、容易搭配其他修復技術(生物或化學修復)、可直接修復污染物并同時進行污染物擴散控制等特點[5],在實際場地修復中具有廣泛的應用前景和研究價值.自20世紀90年代起美國等發達國家將循環井應用于污染場地的修復,包括VOCs、sVOCs、殺蟲劑等污染場地[6-7].場地和實驗室的研究結果表明污染物的揮發性與溶解度會顯著影響循環井的修復效果[8].單獨的循環井技術對BETX等揮發性有機污染物具有很好的修復效果,而對一些揮發性差、溶解度低的半揮發性有機污染物(如苯胺、萘、氯苯等)的去除效率較低[9],而且在處理后期容易出現“拖尾”和“反彈”現象,導致含水層中污染物濃度不降反升[10],需要相當長的修復周期[11].

循環井對半揮發性有機污染物修復效果不佳的原因主要有兩點:一是,半揮發性有機污染物的揮發性較差[12].在井中曝氣的過程中,半揮發性有機污染物的亨利系數較低,污染物從水相進入氣相的速率較低,井內曝氣吹脫作用不明顯.其次,半揮發性有機污染物的溶解度較小[9].在井外水循環的過程中,污染物從介質向地下水中的傳質效率較低.這兩點導致循環井對半揮發性有機污染物的修復效果變差,需要相當長的修復周期[13],進而限制了循環井在場地中的應用.

基于循環井對半揮發性有機污染物修復的局限性,目前常將循環井與表面活性劑、微生物、高級氧化等強化修復技術聯用以拓展其應用范圍,如白靜等利用表面活性劑強化含水層修復技術對萘進行增溶增流[9,14],提升萘在水相中的溶解度及遷移性,強化循環井修復效果;王霄將生物修復技術與循環井結合[15],在循環井內設置生物反應器,強化微生物好氧生物降解苯胺;Trotschler等[16]利用循環井將H2O2擴散到多環芳烴污染地下含水層中,通過提供電子受體的方式強化有機物降解, Yuan等[17]將電解與循環井相結合,將電解產生的O2和H2引入污染含水層中,強化原位生物降解.循環井與化學、生物修復技術聯用可以有效提高污染物的去除效果,但仍存在一些不足.比如生物降解周期較長[18-19],容易導致循環井堵塞[20].表面活性劑、化學氧化劑的添加容易帶來二次污染[21-22],過量的表面活性劑和化學氧化劑需要進行回收或處理,增加了修復難度.

針對上述問題,本文提出構建耦合原位加熱的熱強化地下水循環井修復技術,相較于生物化學修復技術強化,熱強化通過提高污染物在曝氣過程中的揮發性及增強水流循環過程中的相間傳質效率來強化循環井對半揮發性有機污染物的修復能力,能夠更加高效清潔修復地下水中有機污染.在此基礎上,本文探究了升溫溫度、曝氣流量及地下水流速等因素對耦合技術運行效果的影響.并以苯胺為目標污染物,對半揮發性有機污染地下水的強化修復效果進行研究,為熱強化地下水循環井技術場地應用提供理論參考.

1 材料與方法

1.1 實驗材料及儀器

實驗材料:為準確模擬實際循環井的流場和傳熱狀況選擇河砂作為模擬介質(購于河南信陽國通采砂場),將河砂去除雜質并篩分,得到粒徑范圍為0.25～0.5mm的中砂,風干備用.污染物苯胺(分析純)購于阿拉丁化學試劑(上海)有限公司.

實驗儀器:高效液相色譜(HPLC-1260Infinity II,美國安捷倫),蠕動泵(Senz-310B,北京易則佳),高速離心機(HC-1518,安徽中科中佳),多通道溫度記錄儀(A-BF,廣州不凡電子).

1.2 實驗裝置

實驗在二維有機玻璃模擬槽中進行,模擬槽尺寸:120cm×40cm×5cm(長×高×寬),循環井布設在模擬槽中心位置處(如圖1所示).在循環井內部放置曝氣頭、加熱棒以實現曝氣驅動與原位加熱,構建耦合修復技術.在上下井篩處包裹紗布,防止河砂堵塞篩孔.裝填河砂模擬含水層介質,裝填高度為36cm.在模擬含水層頂部鋪設3cm厚的粘土,同時對整個模擬槽的上方做密封處理以防止苯胺揮發.其中含水層介質密度1961.4kg/m3,孔隙度0.3875,滲透系數40.4352m/d;粘土層密度1200kg/m3,孔隙度0.38,滲透系數0.014m/d.在模擬槽左側布水口連接蠕動泵緩慢進水模擬地下水的流動.模擬槽正面分布50個取樣口,由左至右、由上至下分別為第1～10列和第1～5排(由于最上面一排取樣口在水位以上無法取樣測量,因此僅在下面4排取樣口取樣分析),將溫度探頭埋入模擬槽內部,通過電導線連接多通道溫度記錄儀,記錄研究區域內各處溫度變化,通過記錄不同位置處溫度的變化指示循環井運行時熱量的擴散效果.溫度探頭為線狀K型熱電偶(直徑1mm),探頭與含水層接觸點極小,對含水層水流運動影響可忽略不計.模擬槽背面分布測壓口,與正面取樣口位置對應,并與玻璃測壓管連接,將所有測壓管固定在模擬槽體上以指示不同模擬槽不同位置的水位變化,通過記錄不同位置處的水位指示熱強化過程中循環井流場的變化.

1.3 實驗方法

1.3.1 原位加熱-循環井耦合修復技術運行分析 設置系列砂箱模擬實驗,以熱量的擴散情況作為耦合技術運行效果的評價指標,分別研究曝氣流量、升溫溫度和地下水流速對原位熱修復強化循環井運行效果的影響:

(1)曝氣流量對運行效果的影響:固定升溫溫度為60℃,地下水流速為0.4m/d,設定曝氣流量梯度為0.05,0.1,0.15,0.2,0.3和0.4m3/h,分別記錄循環井運行60,120,180,240,300min時不同位置處的溫度和水位,記錄不同曝氣流量下模擬槽內升溫區域擴散面積變化,定量表征其對原位熱修復強化循環井運行效果的影響.

(2)升溫溫度對運行效果的影響:固定曝氣流量為0.3m3/h,地下水流速為0.4m/d,設定升溫溫度梯度為40,60和80℃,分別記錄循環井運行60,120,180, 240,300min時不同位置處的溫度和水位,記錄不同升溫溫度下模擬槽內升溫區域擴散面積變化,定量表征其對原位熱修復強化循環井運行效果的影響.

(3)地下水流速對運行效果的影響:固定曝氣流量為0.3m3/h,升溫溫度為60℃,參考實際的地下水流速,設定地下水流速梯度為0.2,0.4,0.6和0.8m/d,分別記錄循環井運行60,120,180,240,300min時不同位置處的溫度和水位,記錄不同地下水流速下模擬槽內升溫區域擴散面積變化,定量表征其對原位熱修復強化循環井運行效果的影響.

1.3.2 熱強化循環井修復苯胺污染含水層效果研究 通過蠕動泵向模擬槽內注入濃度為100mg/L的苯胺污染液模擬污染含水層,待污染達到污染平衡后,停止苯胺污染并控制地下水流速為0.2m/d,啟動曝氣及升溫裝置,設定曝氣流量為0.3m3/h,升溫溫度為60℃,在不同累計曝氣升溫時間下,在各取樣口取水樣測定苯胺濃度,研究原位熱修復強化循環井修復苯胺效果.

1.3.3 數據處理方法 在得到不同測溫點處溫度變化及各測壓管內水位變化數據后,使用surfer及origin軟件對溫度場擴散面積及水位變化進行分析計算.定義研究區域內溫度超過室溫(18℃)的區域為升溫區域,從而計算邊界內溫度場擴散面積.以測壓管內初始水位為基點,從而測量不同條件下水位穩定后上升/下降高度.

2 結果與討論

2.1 熱強化循環井耦合修復技術運行效果

2.1.1 曝氣流量對運行效果的影響 循環井內的地下水在曝氣吹脫的帶動下自下而上流動,抬升循環井中的水位(如圖2所示),并從上篩管流出循環井,而井外地下水在抽真空作用下從循環井下篩管進入循環井井內,形成水力環流.同時井內的地下水在向上流經加熱棒附近時被加熱升溫,井內升溫至60℃的地下水由上篩管流出井外并在循環井的驅動下不斷擴散,對井外地下水流及含水層介質進行升溫.圖3為在曝氣流量分別為0.05,0.1,0.15,0.2,0.3, 0.4m3/h下循環井運行60min時的溫度擴散分布圖.由圖3可知,隨著曝氣流量的增加,溫度擴散逐漸加快,中心區域升溫由12℃增加至38℃.這是由于曝氣作為水力循環的驅動力,增加曝氣流量可有效增加循環井上下篩管間的水位差,當循環井的曝氣流量由0.05m3/h增加至0.4m3/h時,循環井上下篩管間的水位差由2.5cm增加至15cm (如圖2所示),進而加快井內熱水向含水層的擴散.

由圖3可知當曝氣流量小于0.1m3/h時,升溫區域呈矩形,繼續增加曝氣流量至0.15m3/h,升溫區域不斷由模擬槽中間位置向兩側擴散,呈橢圓形分布,這與循環流場變化趨勢相似[23].升溫區域形狀及中心區域升溫溫度隨曝氣流量不斷變化,其原因在于熱量的擴散受到曝氣吹脫和地下水流推動的雙重作用.當曝氣流量較低,小于0.1m3/h時,循環井的曝氣作用未能有效的帶動地下水循環流動,在地下水流的作用下升溫區域呈矩形;當曝氣流量增加至0.15～0.3m3/h時,曝氣吹脫產生的水力循環作用開始占主導,升溫區域隨循環井的水流循環呈橢圓形.但當曝氣流量由0.3m3/h增加至0.4m3/h時,溫度的擴散區域基本相同,這是因為當曝氣流量超過0.3m3/h以后,曝氣驅動水位抬升的作用基本沒有增加(如圖2所示),因此升溫區域面積不再隨著曝氣流量的增加而增大.

圖2 不同曝氣流量下水位變化

圖3 不同曝氣流量下升溫區域擴散分布圖

從圖4可以看出,在不同曝氣流量下,升溫區域面積增長規律與影響半徑拓展規律相似,呈指數上升趨勢,隨著升溫時間增加面積增長速度逐漸變緩,表明因為升溫區域面積受地下水循環井影響半徑控制[24].因此,采用指數函數對升溫區域面積進行擬合,擬合函數的公式如下所示:

式中:為升溫區域面積,dm2;為升溫時間,min;為升溫區域平衡時的擴散面積,dm2;為溫度的擴散速率,1/min.

圖4 不同曝氣流量下升溫區域面積變化

Fig.4 Variations of heating area under different aeration flow

由表1可知,當曝氣流量小于0.1m3/h時擬合方程的相關系數較低,主要是由于此時曝氣流量較小,循環井的周圍未能形成有效的水流循環,平衡時溫度的擴散面積也比較小.當曝氣流量超過0.15m3/h時,擬合方程的相關系數很高(2>0.97),此時曝氣流量較大,在循環井周圍形成了有效的水流循環,熱量在水流循環的帶動下實現有效擴散,平衡時溫度的擴散面積較大且隨著曝氣流量的增加,擴散面積()與擴散速率()均有明顯增加.因此在耦合修復技術運行時,溫度隨著循環井水流的循環而不斷擴散,只有循環井水流的有效循環才能實現影響區域的有效升溫.

表1 不同曝氣流量下升溫區域面積的擬合結果

2.1.2 升溫溫度對運行效果的影響 升溫后的地下水在循環井水力循環及地下水流的作用下向井外含水層傳遞熱量,因此升溫溫度對于溫度場的擴散分布有著重要的影響.圖5為地下水流速0.4m/d、曝氣流量0.3m3/h條件下,升溫溫度分別為40,60, 80℃時在60min時升溫區域擴散分布.由圖5可知,升溫溫度由40℃上升至80℃,中心區域升溫溫度從20℃增加至54℃,升溫區域面積也隨之增加,這說明了提高升溫溫度有利于升溫區域的擴散分布.

圖5 不同升溫溫度下升溫區域擴散分布

不同升溫溫度下升溫區域面積隨時間的變化如圖6所示,在300min升溫時間內,80℃的加熱條件下溫度的擴散速率最快,僅在150min時就達到了平衡.其次是60℃的加熱條件,在240min時基本達到平衡.而在40℃的加熱條件下,循環井運行300min時升溫面積仍在增加,尚未達到平衡.擬合結果顯示溫度的擴散速率會隨著升溫溫度的增加而顯著增大,而平衡時的升溫面積卻基本保持不變.產生這種現象的主要原因是溫度的擴散主要依靠循環井的水流循環,在固定曝氣流量與地下水流速的前提下,循環井的影響半徑在理論上是一定值,溫度擴散的最大范圍也是固定的,因此平衡時的升溫面積并不會隨著升溫溫度的增加而增大.然而熱量在傳遞過程中存在損失,所以溫度的擴散速率要滯后于循環井影響半徑的拓展,當地下水的溫度較高時,所攜帶的熱量較大,能夠使溫度的擴散加快并提高傳熱效率,因此溫度的擴散速率會隨著升溫溫度的增加而顯著增大.但當升溫溫度超過60℃時,升溫區域面積變化與80℃時接近,從能耗成本的角度考量,升溫溫度選擇60℃作為升溫溫度開展后續研究.

2.1.3 地下水流速對運行效果的影響 研究表明地下水流速對循環井的水流循環存在影響,因此地下水流速對熱量交換及溫度擴散分布存在一定的影響.圖7為曝氣流量0.3m3/h、升溫溫度60℃條件下,不同地下水流速(0.2,0.4,0.6,0.8m/d)下60min時溫度擴散分布圖.由圖8可得,地下水流速由0.2m/d上升至0.8m/d時,中心區域升溫溫度(0.2m/ d-38℃, 0.4m/d-34℃,0.6m/d-38℃,0.8m/d-40℃)和升溫區域面積(0.2m/d-11.4dm2,0.4m/d-9.3dm2, 0.6m/d- 10.1dm2,0.8m/d-13.6dm2)變化出現先下降再上升的現象.結合水位變化圖8可知,隨著地下水流速增加,模擬槽內最大水位差呈現先下降再上升的趨勢,由此可以看出,地下水流速通過影響地下水水位從而影響水流及熱量的擴散.

圖6 不同升溫溫度下升溫區域面積變化

表2 不同升溫溫度下升溫區域面積的擬合結果

圖7 不同地下水流速下升溫區域擴散分布圖

水位差隨著地下水流速的先降后增是流場與溫度場互相耦合,互相影響的結果.Allmon的研究表明地下水流速的增加會顯著抑制循環井的水流循環[25],所以當地下水流速由0.2m/d增加至0.4m/d時,熱量的擴散速率隨著地下水流速的增加而減弱.然而在升溫和曝氣的共同作用下,井內的地下水揮發速度要比常溫下快得多,進而導致水位下降不利于水流的循環,而地下水流速的增加可以很好的補充升溫曝氣所帶來的水分損失,促進熱量的擴散.所以當地下水流速由0.4m/d增加至0.8m/d時,熱量的擴散速率隨著地下水流速的增加而增加.

圖8 不同地下水流速下水位變化

圖9 不同地下水流速下升溫區域面積變化

由圖9可知在相同時間,升溫區域面積在地下水流速為0.8m/d時最大,其次為0.2m/d、0.6m/d及0.4m/d.但在循環井運行300min后升溫區域面積區別不大,說明地下水流速的快慢僅影響溫度擴散的過程,并不影響最終的升溫區域面積.擬合結果顯示不同地下水流速下升溫區域平衡時面積相差不大,而溫度擴散速率隨著流速增加先降低后升高,這說明只有升溫區域擴散速度受到地下水流速影響.

表3 不同地下水流速下升溫區域面積的擬合結果

2.2 熱強化循環井修復苯胺污染含水層

由圖10可知,在兩種修復技術下,隨著修復時間的延長,模擬槽內苯胺濃度持續下降.累計修復6、12、24、48h后苯胺平均濃度分別為69.34、50.08、21.72、0.168mg/L.水平方向上越靠近循環井的區域,苯胺被去除速率越快,逐漸形成了一個以循環井為中心軸的錐形修復區域.單獨地下水循環井在48h內對苯胺的去除率僅為74.02%,而耦合熱修復技術模擬砂箱內苯胺的去除率達99.82%,修復效果提升25.8%,表明耦合修復技術可以有效提升苯胺去除率,減少拖尾和反彈現象的發生,強化循環井修復效果.

圖11 不同累計修復時間苯胺平均濃度變化

3 結論

3.1 熱量的傳遞主要依靠循環井的水力激發作用,升溫區域面積增長趨勢與影響半徑拓展規律相似,隨著升溫時間增加面積增長速度逐漸變緩,并可以用指數函數模擬升溫面積隨時間的變化.

3.2 增加曝氣流量有利于熱量的擴散分布,但曝氣流量超過0.3m3/h時,升溫區域的擴散不再隨曝氣流量的增加而增大;提高升溫溫度可有效增加熱量的擴散速率,但不會顯著影響最終的升溫面積,綜合考量能耗成本,選擇60℃作為升溫溫度;地下水流速會影響升溫區域擴散速率,同時在一定流速范圍內,增加流速有助于升溫區域擴散分布.

3.3 受傳熱規律的影響,靠近循環井的苯胺去除速率相對較快,隨著運行時間增加,逐漸形成一個以循環井為中心軸的橢球形修復區域并逐漸覆蓋模擬槽,運行時間48h后,苯胺平均濃度由初始97.95mg/L降低至0.168mg/L,相較于單一地下水循環井技術,修復效果提升25.8%,可有效避免拖尾現象的發生.

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Study on heat transfer and aniline remediation effect of thermal enhanced circulation well.

LU Liang, PU Sheng-yan, LI Bo-wen*

(State Key laboratory of Geohazard Prevention and Geoenvironment Protection, State Environmental Protection Key laboratory of Synergetic Control and Joint Remediation for Soil & Water Pollution, Chengdu University of Technology, Sicuan Chengdu 610059, China)., 2023,43(9)：4639～4647

In-situ thermal remediation technology was adopted to enhance the remediation effect of circulation well on semi-volatile organic pollutants in this study. The effects of aeration flow rate, heating temperature and groundwater velocity on the heat transfer law of thermal enhanced circulation well were primarily investigated. Additionally, the remediation effect of aniline contaminated groundwater by thermal enhanced circulation well was simulated. The results revealed that the heat transfer law mainly depends on the hydraulic stimulation of the circulation well. The variation of the heating area with time can be accurately represented by an exponential function. In the medium sand aquifer, when the aeration flow rate was 0.3m3/h, the temperature was 60℃, and the groundwater flow rate was 0.2m/d, the heat transfer has the best operation effect. In the process of enhanced remediation of aniline contaminated groundwater, an efficient remediation area centered on the circulating well was gradually formed. After 48h of remediation, the average concentration of aniline decreased from 97.95mg/L to 0.168mg/L. In compared with the single circulating well technology, remediation effect has been improved 25.8% by integrated remediation technology, effectively avoiding the occurrence of tailing phenomena.

circulation well；in-situ thermal remediation；heat transfer law；aniline；enhance remediation effect

X523

A

1000-6923(2023)09-4639-09

魯 亮(1998-),男,四川廣安人,碩士,研究方向為地下水污染控制與修復.發表論文1篇.1341696377@qq.com.

魯 亮,蒲生彥,李博文.熱強化循環井驅動熱量傳輸及苯胺修復效果 [J]. 中國環境科學, 2023,43(9):4639-4647.

Lu L, Pu S Y, Li B W, et al. Study on heat transfer and aniline remediation effect of thermal enhanced circulation well [J]. China Environmental Science, 2023,43(9):4639-4647.

2023-01-05

國家重點研發計劃項目(2020YFC1808300);國家自然科學基金資助項目(42007167)

* 責任作者, 副教授, libowen@cdut.edu.cn