基于化工機理與工業數據孿生建模的甲醇精餾過程優化

王雄，楊振寧，李越，申威峰

（1 重慶大學化學化工學院，重慶 400044；2 重慶長風化學工業有限公司，重慶 400021）

利用數字孿生技術構建化工生產的數字模型映射，是實現化工領域數字化轉型的關鍵路徑?；どa過程存在非線性、多變量耦合和時間滯后性等特點，使化工過程的數字孿生建模存在極大的難度?；瘜W工業亟需數字孿生技術賦能，實現工業生產數據與生產過程深度融合[1]。數字孿生技術最早被定義為以數字化的方式映射物理實體，建立動態虛擬模型，并通過虛擬模型對數據仿真、模擬和分析來監控、預測和控制物理實體的屬性、行為等[2]。在石油化工領域，目前數字孿生技術的研究和應用主要集中在生產流程的維護上，即油氣的開發與石油工程設備的全生命周期等方面[3-4]。在數據孿生建模的過程中，分布式控制系統（distributed control system，DCS）記錄的生產運行數據作為反映過程生產狀況的關鍵信息，其有效性和可靠性對數據孿生精準建模和優化至關重要。但實際生產數據受一些因素影響，使DCS 數據與真實數據產生誤差[5]，誤差的存在使數據孿生建模過程無法體現真實的工況。其中，誤差按照產生的原因可以分為隨機誤差和顯著誤差，隨機誤差的產生來源于儀表自身的因素，在數學上符合一定的統計學規律；而顯著誤差一般不符合統計規律，無法有效地基于統計學模型進行預測和處理。此外，考慮到工藝限制、測量成本和苛刻的生產條件，部分工藝參數無法檢測、過程數據的不平衡和不完全，使過程穩態檢測[6]、操作優化[7]、故障檢測和診斷[8]變得十分困難，并導致工業的過程建模、過程控制的有效性也無法保證[9]。數據校正作為處理這項問題的重要技術，在降低數據的誤差和提高數據的可信度方面已體現了它顯著的優越性。20 世紀60 年代，Kuehn和Davidson[10]提出了數據校正的概念，準則為“在滿足物料平衡和熱量平衡的條件下，要求校正值與對應測量值的偏差平方和最小”。校正后的數據更符合質量守恒定律和能量守恒定律[11]。之后許多學者又進一步改進數據校正的理論方法[12-14]。數據校正逐漸從線性問題拓展到非線性問題[15]，大規模的非線性約束應用也逐漸應用到數據校正建模過程中[16-17]。數據校正問題也逐漸從穩態拓展到動態，傳統的動態校正技術通常采用卡爾曼濾波的方法，針對化工過程中有約束的狀態估計問題，Khodadadi 等[18]利用擴展卡爾曼濾波進行動態數據協調。Prakash 等[19]對擴展的卡爾曼濾波器進一步改進，使狀態估計方案更加有效。但當數據存在顯著誤差時，卡爾曼濾波器的性能就會顯著降低。為減少顯著誤差對卡爾曼濾波的影響，Liebman 等[20]將含顯著誤差的數據作為一個參數進行估計，并提出了一種非線性動態數據協調的方案。Gandhi等[21]提出基于廣義最大似然類型估計器的魯棒卡爾曼濾波的方法，用于檢測和限定離散線性系統中異常值的影響。上述方法雖在降低顯著誤差對協調值的影響有顯著效果，卻無法對顯著誤差進行定位。另外，傳統的穩態數據校正技術只對不含有顯著誤差的數據有效，所以需要在數據校正前盡可能地消除顯著誤差?，F有研究中，一部分工作聚焦于先進行顯著誤差檢測，然后進行數據校正的兩步法[22]；另一部分研究為減小顯著誤差對于數據校正的影響，開發了魯棒性的估計器來減小數據校正結果的實質性偏差。Llanos等[23]對擬加權最小二乘和相關M-估計的不同魯棒估計方法進行比較。Xie 等[24]提出了一種新的魯棒估計器來提高數據校正的魯棒性。但目前這些方法只應用于低維度的簡單系統，并未在實際的化工過程中得到應用。甲醇雙效精餾過程作為一個高度非線性的耦合系統，在不考慮過程工業生產實際的情況下進行數據校正可能會導致不準確的校正值，進而導致對過程的控制和優化出現次優的結果[25]。Li 等[26]提出了一種用于識別實際系統的機理與數據混合驅動框架。有利于實現數字孿生建模的在線識別。數據校正減小測量誤差的同時，使測量變量之間更加符合物料守恒和能量守恒的約束，是數字孿生建模系統的重要組成部分。另一方面，在數據校正過程中，若同時給出各個工藝變量測量的置信分數，可為實際生產的數據甄別、儀表檢修等提供理論指導。因此，在實際化工過程的強化與優化時，將工業生產經驗、測量值置信度分析與數據校正過程進行結合，對實際化工過程的強化與優化至關重要[27]。

本工作在結合化工機理、工業大數據分析及工業經驗的基礎上，從底層邏輯設計出發，提出一種基于甲醇精餾工業生產數據與化工機理孿生建模與過程精準優化的框架。在穩態操作狀態下，考慮測量變量需符合的物料守恒和能量守恒約束條件，基于測量變量的空間冗余性建立約束方程，并基于測量變量的時間冗余性進行數據校正?；贒CS 實際生產數據，將儀表的測量范圍作為權重賦予測量變量，使用非線性規劃算法基于化工機理約束對測量變量進行校正并求解校正值。并結合校正值和工業經驗提出流量、溫度、組成的置信分數模型，實現對測量變量的置信評價?；谛Ｕ蟮臏y量變量建立更貼近工業實際的甲醇雙效精餾過程模型并實現對其更精準的過程工藝優化。

1 甲醇雙效精餾生產工藝與研究方法

1.1 甲醇雙效精餾過程機理建模

1.1.1 甲醇雙效精餾工藝流程

以某化工廠甲醇雙效精餾工段2021年3月1日00:00:00到2021年9月17日23:59:00的實際生產數據為研究對象，工藝流程見圖1。從預精餾塔塔底產出的甲醇由T0402 進料泵P0402A/B 送至加壓精餾塔T0402，加壓精餾塔塔頂出來的甲醇氣，經過冷凝器/再沸器E0406 冷凝，同時也作為常壓精餾塔T0403的再沸器供給該塔熱量。冷凝下來的甲醇進T0402 回流槽V0402，T0402 回流槽的甲醇一部分通過T0402 回流泵P0403A/B 送入T0402 作為回流；T0402 再沸器E0405 所需熱量由低壓蒸汽冷凝熱提供，塔底液體直接送至常壓精餾塔T0403。從T0403 塔頂出來的氣體，經T0403 冷凝器E0408 冷卻到40℃后進T0403 回流槽V0403，并經T0403 回流泵P0404A/B 將其中的一部分回流至T0403 作為回流。塔底的液體則由T0404 進料泵P0405A/B 送至甲醇T0404。T0404 塔頂氣體經T0404 冷凝器E0410 冷凝后，進入到T0404 回流槽V0404，然后通過T0404 回流泵P0406A/B 將一部分甲醇送至T0404 作為回流，另一部分與T0403 產品混合至甲醇貯槽。在靠近T0404 底部的地方設有側線抽出，抽出的雜醇油進雜醇油緩沖槽V0408，再由雜醇油泵P0410A/B 送至界區外。塔底含醇水送至污水處理裝置，T0404所需熱量由低壓蒸汽冷凝熱提供。

圖1 某工廠甲醇雙效精餾工藝流程

1.1.2 機理模型操作參數

由于實際生產的DCS 數據無法檢測一些關鍵的操作參數，基于設計數據建立初步機理模型可對這些參數進行初步估算。該系統中加壓塔的進料是來自于預精餾塔的塔底出料，其中加壓塔進料組成主要為甲醇、水、乙醇和正丁醇，如表1所示。

表1 加壓塔進料的主要組成及含量

加壓塔、常壓塔和回收塔的操作參數如表2。利用Aspen Plus V12 建立機理模型，若使用Aspen Plus V12 中的兩個Radfrac 獨立模塊進行模擬，可輸入操控變量較少，無法實現與實際工業數據測量位點的完全適配，使機理建模與工業設計數據產生偏差。因此，本工作通過對Radfrac 模塊進行更詳細的拆分，將加壓塔塔頂的冷凝器拆分為換熱器、閃蒸罐、回流泵等，比如將塔頂精甲醇通過分流器部分采出。在搭建雙效精餾模型過程中，由于流股間換熱器較難收斂，將常壓塔塔釜的熱負荷作為流股間換熱器的熱負荷進行輸入，模擬結果與工業設計數據基本吻合，如表3。

表2 甲醇雙效精餾三塔的操作參數

表3 重要物流設計數據與模擬數據對比表

1.1.3 平衡約束條件

基于DCS 數據的測量位點的約束類型主要包括物料守恒和能量守恒，將這兩類守恒條件作為數據校正過程的約束條件。

（1）物料守恒約束

假設甲醇精餾過程為一個穩態連續過程，本工作對該系統做物料衡算，將精餾過程的物料平衡建模過程如下，其中f表示各物料的流量，y表示每個物料中各組分的質量分率。組分主要考慮CH3OH、H2O、C2H5OH。進入加壓塔的物料量f3與加壓塔塔頂f4、常壓塔塔頂f5、回收塔塔頂f6、回收塔塔底廢水f7、回收塔雜醇油側線采出f8之和相等，見式(1)。

進入加壓塔的甲醇的流量與加壓塔塔頂、常壓塔塔頂、回收塔塔頂、回收塔雜醇油側線采出，回收塔塔底廢水中甲醇的流量的和相等，見式(2)。

進入加壓塔的H2O、C2H5OH 的流量也與加壓塔塔頂、常壓塔塔頂、回收塔塔頂、回收塔雜醇油側線采出，回收塔塔底廢水中H2O、C2H5OH 的流量相等，見式(3)、式(4)。

加壓塔塔頂f4、常壓塔塔頂f5、回收塔塔頂f6的流量之和與精甲醇產品罐的匯總f12的流量相等，見式(5)。

加壓塔、常壓塔、回收塔塔頂的CH3OH、H2O、C2H5OH 流量和與精甲醇產品罐中的CH3OH、H2O、C2H5OH匯總的流量值相等，見式(6)～式(8)。

（2）熱量守恒約束

將加壓塔塔釜再沸器和回收塔塔釜再沸器的低壓蒸汽提供的熱量、加壓塔帶入體系的熱量以及系統中所用的泵做的功作為輸入該體系的熱量。其中加壓塔與回收塔塔釜再沸器的低壓蒸汽汽化潛熱見表4。將加壓塔、常壓塔以及回收塔相關設備作為一個系統整體，該系統的熱量輸出主要包括兩部分：一部分是三個塔頂產品流股、回收塔側線采出以及塔底廢水帶出的熱量，另一部分是三個塔頂換熱器被循環水帶走的熱量。各個流股的熱力學參數見表5。輸入和輸出流股的焓值計算以0℃、101.325kPa為基準值，可以利用式(9)進行計算，由于實際生產中流股的壓力數據未作記錄，采用壓力平均值輸入Aspen Plus V12進行計算，求得各流股的熱量。

表4 低壓蒸汽的熱力學參數(焓值)

表5 流股的熱力學參數(質量等壓熱容)

對于系統中包含的三個換熱器，以輸入熱量的5%作為熱損失。其中，循環水帶走的熱量與該流股經過換熱器之后丟失的顯熱與潛熱之和相等。熱量衡算的公式見式(10)～式(21)。

1.1.4 DCS數據校正模型

（1）傳統數據校正模型

數據校正一般都是使變量的校正幅度盡可能小，因此可用式(22)、式(23)進行約束。

（2）基于量程約束的穩態數據校正模型

傳統的數據校正方法是以測量數據的方差作為權重進行的，但對于實際數據而言，由于有些流股是間歇采出的，儀表數據的整體方差較難獲得，所以傳統的數據校正方法在實際運行數據中通常無法取得很好的效果。本工作提出的數據校正方案利用儀表的測量范圍作為權重。在進行數據校正過程中，產生的校正量的大小會受工況變動的影響。如果變動是瞬時的且幅度較小，工藝過程運行一段時間之后會趨于穩態，這種情況下對校正量的影響較??；如果變動屬于比較大的工況調整，產生的校正量也會較大。本工作為了減小工況變動對數據校正過程的影響，先將工況變動前后的過程數據劃分為互相獨立的數據集，再基于各自獨立的穩態數據集求解校正量。為保證數據校正過程處于穩態，需要對波動較大流量數據進行累加求和，發現20000min 左右數據趨于穩定，所以將20000min 為一組，將DCS數據可分為9組。之后，以質量守恒和熱量守恒關系式為約束。以方程物料與熱量的絕對誤差的和最小為目標函數進行非線性規劃，校正后的數據為原始數據與校正量乘以相應儀表量程的和，校正公式如式(24)所示。

式中，x?是DCS 數據的校正值；x是DCS 數據的原始值；r是各個DCS 儀表的量程。將所有方程聯立，以每個儀表對應的DCS 數據的校正值為變量，求解得出各個流股流量以及溫度測量數據的校正值和校正值與原測量值之間的相對誤差。

1.1.5 置信分數模型

本工作在數據校正模型的基礎上，建立一種基于DCS 數據的置信分數評價模型。通過數據校正使整個甲醇精餾系統更加符合物料守恒與能量守恒，在DCS 數據滿足以上約束的條件下，得出穩態工況下各個儀表的校正量，以校正量為基礎并結合工業經驗求解出各種類型儀表的置信函數，通過置信函數評價各類儀表的檢測質量，并識別出故障儀表?；贒CS 數據的置信分數評價模型，可以對各種類型的儀表測量數據進行評價，及時發現異常的工業儀表與工況，并保證DCS 數據的質量，為工業數據孿生精準建模和優化提供更有力的數據保證。該模型將物料衡算和熱量衡算與化工經驗知識進行結合。首先分別對于所有的流量以及溫度設備儀表的平均值采用相同d來校正，之后考慮到各個儀表的量程，對于每個儀表采用量程進行約束，每個儀表得到一個關于量程約束的校正量，見式（25）～式（29）。其中流量校正分數為d1，溫度校正分數為d2，組分校正分數為d3。

式中，n為方程的個數；err為校正之后熱量、流量、組分的絕對誤差值。以校正之后的誤差絕對值最小作為目標函數，采用非線性規劃的方式進行校正，保證校正結果盡量符合物料平衡與熱量平衡?；诓煌钠胶夥匠谭謩e計算出流量、溫度和質量分率的校正量d，并將校正值利于以下置信函數轉化為置信分數P，見式(30)。該置信函數的構造思路是讓工業測量位點在工業經驗認可的范圍內相對穩定，當變量超出工業經驗認可的范圍時，該函數急速衰減。c為可調參數，可以通過各類儀表誤差的相關經驗進行選取，可基于工業實際生產數據各測量變量類型的誤差經驗值進行調整。

為建立合理的置信分數評價模型，本工作以置信度100分為滿分。對于流量測量儀表，將該儀表校正量達到量程的20%時的置信分數為50 分。對于溫度儀表，將該儀表校正量達到量程的5%時的置信分數為50 分。對于組分測量，將該儀表校正量達到量程的1%時的置信分數為50 分。評分越高，意味著該儀表需要校正量越小，即該儀表測量值更滿足物料與熱量平衡關系式，更有利于之后的建模使用；相反，如果測量數值的置信分數低于50 分，則判定該測量值不可信。結合相關工業經驗可以求解出流量、溫度、質量分數低的置信函數為式(31)～式(33)。

流量置信函數

2 結果與討論

2.1 DCS數據校正結果

數據校正的結果如表6、表7 所示。據校正結果，f2（回收塔塔釜低壓蒸汽流量儀表）、f3（加壓塔塔進料流量儀表）、f7（回收塔塔釜廢水的流量儀表）、f11（回收塔塔頂回流的流量儀表）、t6（加壓塔塔頂的溫度儀表）具有較大的相對誤差。根據工廠介紹，f7測量位點的流量儀表存在故障，且該位點的流股是間歇采出的，會產生較大波動，需要進行檢修。其余的流量測量儀表隨工況的改變而產生較大的波動，所以會與校正數據產生較大的偏差；t6測量位點的溫度檢測儀表也存在故障，通過數據校正建議進行檢修或者更換。校正后的數據能指示存在故障的測量儀表，且校正后的數據與故障儀表維護后的檢測數據基本保持一致。校正后基于流量測量數據的物料守恒方程總殘差降低了約87.3%；校正后基于流量和溫度測量數據的能量守恒方程總殘差降低了98.2%。校正后的數據更加符合物料守恒和能量守恒。因此，證明該數據校正方法具有有效性?；谛Ｕ蟮臄祿?，有利于建立更精確的過程模型，以及實現更加有效的過程優化。

表6 DCS流量儀表數據校正結果及相對誤差

表7 DCS溫度儀表數據校正結果及相對誤差

2.2 置信分數評價

數據校正技術無法直觀的評價各個儀表的測量質量，以式(30)～式(33)建立的置信分數評價體系，對甲醇變壓耦合精餾過程中的流量、溫度、質量分數等過程變量進行置信分數評價，結果如圖2 所示。由圖2 可以看出，流量測量儀表f9、f10、f11測得的加壓塔、常壓塔、回收塔塔頂回流量的置信分數較低，f12測得的精甲醇的匯總流量置信分數也較低，未超過70 分，得出這些儀表的可信度較低。原因是流量測量儀表受工況變動的影響較大；溫度測量儀表t6測得的溫度置信分數較低。與工廠交流得知，該儀表測量結果不準確，這與置信分數評價結果一致。

圖2 DCS測量變量的置信分數評價

此外，因溫度數據的測量儀表精度較高、波動較小，所以溫度的置信分數穩定在較高的狀態；質量分數測量儀表y1（加壓塔進料CH3OH 質量分數）、y2（加壓塔進料H2O 的質量分數）、y5（加壓塔頂精甲醇H2O的質量分數）、y8（常壓塔塔頂H2O的質量分數）的測量值可信度較低。其中y1、y2置信分數較低是由于進料組成缺少相應的實際生產數據，此處進料的質量分數數據設置為設計參數，因而與實際數據誤差較大，y5、y8的測量置信分數較低可能與實際數據在工廠上存在滯后性，難以體現當時工況的狀態有關。置信分數評價模型使測量變量的數據質量評價更直觀，利用置信分數評價模型也可以直觀了解實際生產數據的可信度，在可信度較高的數據上建模并優化也更有意義。

2.3 基于校正后數據的過程工藝優化

基于校正后DCS 數據，建立的機理模型進行驗證。并進一步對該甲醇雙效精餾流程進行優化，以過程的經濟效益為目標函數，如式(34)所示，其中主要的操作費用包括公用工程和電力消耗。

式中，F為該工段的總效益；f4、f5分別為加壓塔和常壓塔頂精甲醇的流量；CCH3OH為精甲醇的價格，查詢工廠相關財報可知均價為2700CNY/t；C水電為該工段的低壓蒸汽的費用，按照相應的溫度價格取270CNY/t。其中水電費用主要包括換熱器的循環水和加壓塔塔釜的低壓蒸汽的費用。約束條件為加壓塔塔頂與常壓塔塔頂產品的質量分率均達到0.9999以上。優化變量為：加壓塔進料流量、加壓塔塔頂回流量、常壓塔塔頂回流量以及常壓塔塔底餾出物的流率等操作參數。

優化后的流程及相關物流參數如圖3所示。

圖3 基于化工機理與工業數據孿生建模優化后的甲醇雙效精餾過程

由表8 可以看出，通過調整回流比等操作參數，在產品質量分率達標的前提下，換熱器熱負荷降低，過程總體經濟效益提高。按照每年的操作時間為300 天計算。優化前該系統總收益為19267.1×104CNY/a，優化后該系統收益為19368.8×104CNY/a，低壓蒸汽節約1.75%。流股間換熱器E0406 節約能耗約6.1%?；趯嶋H生產數據和置信分數建模技術對甲醇雙效精餾過程精準建模與優化，對降低系統能耗、提高經濟效益有重要參考價值。

表8 甲醇雙效精餾過程優化前后對比

3 結論

本工作針對DCS 數據因存在誤差而無法直接對實際化工過程進行精準建模與優化的問題，在結合化工機理、工業大數據分析及工業經驗的基礎上，從底層邏輯設計出發，提出一種基于甲醇精餾工業生產數據與化工機理孿生建模與過程精準優化的框架?；贒CS 實際生產數據，將儀表的測量范圍作為權重賦予測量變量，使用非線性規劃算法基于化工機理約束對測量變量進行校正并求解校正值。并結合校正值和工業經驗提出流量、溫度、組成的置信分數模型，實現了對測量變量的置信評價?；谛Ｕ蟮臏y量變量構建更貼近工業實際的甲醇雙效精餾過程模型，實現了對其更精準的過程工藝優化。優化過程使甲醇雙效精餾過程的經濟效益提高、能耗降低約1.75%。該工作提出的化工機理與工業數據孿生建模思想，將對構建數字化工孿生系統和智能化工廠的數據甄別、工藝優化等過程具有重要的科學意義和實際應用價值。此外，本工作目前尚未考慮因經濟策略或市場因素導致的優化目標及相關價格發生變動的情況。在未來研究中將加入動態擾動并結合相關經濟策略進行更靈活的過程優化強化研究。

符號說明

A——平衡約束方程

CCH3OH——精甲醇產品的銷售價格，CNY/kg

C水電——該工段的水電費用，CNY/kg

c——置信分數的修正常數

cp3——至加壓精餾塔T0402 甲醇液流股的質量等壓熱容，kJ/(kg·K）

cp4——來自換熱器E0407 甲醇液流股的質量等壓熱容，kJ/(kg·K)

cp5——來自常壓精餾塔T0403 精甲醇產品流股的質量等壓熱容，kJ/(kg·K)

cp6——來自換熱器E0411 甲醇液流股的質量等壓熱容，kJ/(kg·K)

cp7——來自泵P0407A/B 含醇水流股的質量等壓熱容，kJ/(kg·K)

cp8——回收塔T0404 側線采出雜醇油流股的質量等壓熱容，kJ/(kg·K)

cp9——加壓精餾塔T0402 回流股的質量等壓熱容，kJ/(kg·K)

cp10——常壓精餾塔T0403 回流股的質量等壓熱容，kJ/(kg·K)

cp11——回收精餾塔T0404 回流股的質量等壓熱容，kJ/(kg·K)

d——流量、溫度和組成變量的校正量

err——校正前的絕對誤差

(err) ——置信分數的修正常數

f——流量的測量值，kg/h

f——流量的校正值，kg/h

P——測量變量的置信分數

Pi,i=1,2,3——分別為流量、溫度、組成的置信分數

Q4——加壓塔塔頂精甲醇帶出該系統的能量，kJ

Q5——常壓塔塔頂精甲醇帶出該系統的能量，kJ

Q6——回收塔塔頂甲醇帶出該系統的能量，kJ

Q7——回收塔塔底廢水帶出該系統的能量，kJ

Q8——回收塔側線采出雜醇油帶出該系統的能量，kJ

Q9——循環水帶走的換熱器E0406的熱量，kJ

Q10——循環水帶走的換熱器E0408的熱量，kJ

Q11——循環水帶走的換熱器E0410的熱量，kJ

Qin——進入該系統的熱量的總和，kJ

Qout——流出該系統的熱量的總和，kJ

Qr——該系統的熱損失，kJ

r——各個變量測量儀表的量程

t——溫度的測量值，℃

t?——溫度的校正值，℃

t標——環境溫度，℃

v——常壓塔冷凝器的氣相分率

xij——第i個被測變量的第j個測量值

x?ij——第i個被測變量的第j個協調值

y——質量分數的測量值

y?——質量分數的校正值

yi,i=1,2,3——分別為加壓塔進料粗甲醇中CH3OH、H2O、C2H5OH的質量分數

yi,i=4,5,6——分別為加壓塔塔頂精甲醇中CH3OH、H2O、C2H5OH的質量分數

yi,i=7,8,9——分別為常壓塔塔頂精甲醇中CH3OH、H2O、C2H5OH的質量分數

yi,i=10,11,12——分別為回收塔塔頂精甲醇中CH3OH、H2O、C2H5OH的質量分數

yi,i=13,14,15——分別為回收塔塔釜廢水中CH3OH、H2O、C2H5OH的質量分數

yi,i=16,17,18——分別為回收塔側線采出中CH3OH、H2O、C2H5OH的質量分數