中國先進研究堆中子織構衍射儀的研制與調試

李眉娟，劉曉龍，劉蘊韜，田庚方，吳立齊，孫 凱，陳東風

（中國原子能科學研究院 核物理研究所，北京 102413）

織構指多晶材料受加工過程或其他外界因素的影響，其晶粒在某些方向擇優排列，呈現出或多或少的方向上的統計不均勻性的現象?？棙嬈毡榇嬖谟诙嗑Р牧现?，且直接影響材料的物理和力學性能，通過對織構形成機理和環境影響因素的研究，不但可評估材料的性能和壽命，還可改進制備和加工工藝，開發高性能材料和特殊功能材料［1-2］?？棙嫷拇_切探測必須使用能直接或間接測出晶粒取向分布的各種技術。目前測定織構的主要方法有X 射線衍射法、同步輻射衍射法、透射電鏡、電子背散射衍射（EBSD）法和中子衍射法等。中子衍射技術與其他衍射技術相比，在織構測量的某些方面具有一定的優勢［3-6］：1）中子具有較強的穿透性，因此可測量大體積樣品的織構，得到工程上更受重視的體織構的信息，同時也可保證數據的高統計性和高測量精度，尤其是對于具有不均勻織構、吸收因子各向異性、晶粒粗大的材料的織構測量更為精確；2）可實現大部件局部織構的無損測量，還可利用各種樣品環境開展原位織構演化測量研究；3）中子具有磁矩，中子衍射技術是目前唯一可測量材料磁織構的手段。正因為中子衍射技術在織構測量方面的獨有優勢，國外許多實驗室相繼開展了利用中子衍射進行材料，尤其是工業領域材料織構分析的研究。例如利用中子深穿透性及可加載樣品環境的優勢，通過對鋯合金包殼管擠壓、焊接、原位加載、高溫過程中織構演化機理的探索［7-10］，揭示了各種因素對鋯合金包殼材料織構的影響，進而揭示了對其強度、輻照蠕變和氫化物取向等性能的影響，相關研究結果有助于改善和提高鋯合金包殼材料在堆內的綜合性能及使用壽命，使其適應新一代反應堆發展的要求［11-12］。國外還利用中子的深穿透性和非破壞性，開展了大量考古和地質領域材料織構的研究工作，通過研究得到了樣品的歷史信息，如地殼深處礦物的形成機理、古代化石的形成過程等［13］。

鑒于國內對中子織構測量的需求和中子織構譜儀在織構測量方面的特有優勢，中子織構譜儀被列入中國原子能科學研究院中國先進研究堆（CARR）首批建造譜儀之一。本文配合該譜儀的實際建造工作，將較詳細地介紹中子織構譜儀的工作原理和基本組成，CARR 中子織構衍射儀的特點、關鍵部件和性能指標，以及該譜儀的具體加工、安裝和調試，為用戶了解和使用該譜儀提供相關信息。

1 中子織構衍射儀的組成及工作原理

中子織構衍射儀一般由單色系統、準直系統、樣品定位和姿態調整系統、探測系統、屏蔽系統、樣品環境等輔助支撐系統以及運動控制、數據采集和處理系統等組成。反應堆織構譜儀典型構型如圖1所示。第一準直器用于限制射向單色器的中子束發散度。單色器利用布喇格原理，從反應堆水平孔道引出的“白色”連續中子束與單色器作用后，將在單色器特定晶面族某方向上滿足布喇格關系的、波長為λ±Δλ 的單色中子引到待測樣品處。探測器用于收集和樣品相互作用后某（hkl）面族衍射角度處的中子強度?？棙嬜V儀通過轉動歐拉測角頭改變樣品取向，通過分析不同樣品取向探測器衍射信號強弱變化得出晶粒取向分布情況，即（hkl）面的織構極圖。

2 CARR中子織構衍射儀

2.1 CARR 中子織構衍射儀的特點、組成及性能指標

圖1 中子織構衍射儀工作（a）和歐拉測角頭轉動（b）示意圖Fig.1 Sketch of neutron texture diffractometer（a）and rotation of Eulerian cradle（b）

綜合考慮國內實際研究需求和反應堆譜儀建設具體條件等實際情況，CARR中子織構衍射儀設計的定位為中等分辨、較高強度的衍射譜儀，主要用于使用較廣泛的、結構相對簡單、晶胞體積較小、對譜儀分辨要求不高的工程材料的研究。

CARR中子織構譜儀是利用從德國引進的一臺四圓單晶衍射儀改造完成的。該譜儀利用了德國四圓單晶衍射儀的單色器和帶有歐拉測角頭的樣品臺，同時對其探測和運動控制系統改造后加以利用，并自行設計和研制了單色器姿態調整裝置、準直光學系統、單色器及生物屏蔽系統、數據采集和處理系統及其樣品環境和其他配套設施。譜儀的主要系統及部件如下。

1）單色器系統

單色器系統包括單晶單色器及姿態調整裝置，姿態調整裝置由CARR 中子散射實驗室自行研制，可實現對單色器的支撐、轉動、傾斜以及在3個方向移動的姿態調整功能。單色器為垂直聚焦型的Cu（111）單晶?？紤]到CARR反應堆大廳的可利用幾何空間，單色器起飛角2θM選為40°，相應的入射中子波長為0.143nm。通常，短波長中子適合研究某些衍射峰較少、散射角2θ分散較大的金屬及合金材料，長波長中子適合研究結構復雜、衍射峰密集的材料。為拓展可測材料種類范圍，下一步將為譜儀配備一個雙聚焦的熱解石墨（002）單色器，即可在40°起飛角處增加一個0.23nm 可供選擇的中子波長。兩個單色器相互補充，提供的單色中子基本可滿足絕大部分材料對織構測量所需波長的要求。

2）準直光學系統

該譜儀第一和第三準直器均采用Soller型準直器，第二準直系統為自然發散（相當于水平發散角α2為30′）。在單色器嵌鑲度β、2θM及α2已知的條件下，依據Caglioti等［14-16］推導的譜儀產生的峰半高寬A1／2作為2θ的函數與譜儀3個準直器的水平發散角αi（i=1，2，3）、β及2θM之間的關系公式分別計算一系列不同值的α1和α3組合所對應的譜儀分辨函數曲線。將這些分辨曲線分別和常用工業材料織構測量所需分辨曲線進行比較，初步選定譜儀的準直器參數為α1=10′、20′、30′及α3=30′。后期還將為譜儀配備多個不同發散度的第三準直器。

3）樣品控制系統

織構的精確信息一般通過測量極圖獲得。極圖的測量須借助帶有歐拉測角頭或其他功能相同裝置的樣品臺來完成。測角頭的作用是安放、支撐樣品和實現樣品在4π 空間的任意取向。CARR 中子織構衍射儀采用四圓單晶衍射儀的測角頭，其結構和各轉動軸示意圖示于圖1b。樣品控制系統根據極圖的具體測量過程編制，具體過程為：將樣品按規定的初始方向安放在歐拉環中心位置，轉動探測器將其固定在待測晶（hkl）面族衍射峰2θ處，轉動ω 到特定角度，該晶面族不同取向的中子強度的測量則是通過轉動歐拉環的χ 和φ 實現。通過χ 在0°～90°、φ在0°～360°的轉動，即能完成完整極圖的測量。圖2為等角度間隔測量一幅完整極圖的取向點分布，每點的位置對應一個（χ，φ）角度測點。

圖2 等角度間隔測量完整極圖的取向分布Fig.2 Equal angle orientation distribution of complete pole figure

4）中子探測系統

探測系統是將從德國引進的四圓衍射儀原有的探測系統改造后加以利用的。四圓衍射儀原有的探測器是3He正比計數管，為端面入射的圓柱形單管，可直接用在織構譜儀上。為滿足織構測量對分辨的要求，將探測器包括屏蔽體整體沿其軌道向后平移150 mm，同時在前方加裝第三準直器，相應的探測器屏蔽體也進行了改造。

目前該譜儀在國際原子能機構的支持下還配置了有效尺寸為200 mm×200 mm 的二維位置靈敏探測器，使用二維位置靈敏探測器的優勢包括：可同時測量幾幅極圖，極大節省了測量時間，大幅提高了數據記錄速度，可開展模擬試樣工況原位織構測量；可分離重疊峰，尤其適合研究具有低對稱性、高格點常數的材料和多相材料，極大拓展了織構譜儀的應用領域。

5）運動控制、數據采集和處理系統

圖3所示為該譜儀運動控制和數據采集系統硬件結構。其中，計算機與可編程邏輯控制器（PLC）連接，通過發送脈沖實現對樣品臺2θ、ω、χ 和φ 的精確控制。計算機內插入數據采集卡，通過采集監視器和探測器核電子學系統輸出的脈沖信號，記錄監視器和探測器的中子計數。運動控制和數據采集系統可實現束流監視和探測器計數、掃描衍射譜、極圖自動測量等功能，該系統由原有四圓單晶衍射儀運動控制系統改進而成［17］；數據分析采用專業商用軟件LaboTex，利用此軟件對預處理的數據進行分析，可直接得到織構的極圖，并利用多個極圖計算取向分布函數，得到織構的成分、強度和漫散度等信息。

圖3 運動控制和數據采集系統硬件結構Fig.3 Hardware structure of motion control and data acquisition system

6）單色器屏蔽體

譜儀單色器屏蔽體設計的總體要求是屏蔽體外側的劑量當量率≤3μSv／h。屏蔽體設計時首先根據反應堆出射中子和γ 能譜選擇含鐵、硼等密度為5.2g／cm3的重混凝土作為屏蔽材料；其次根據譜儀布局和屏蔽經驗給出屏蔽體的初步外形尺寸，同時利用MCNP軟件對屏蔽體進行模擬優化；然后通過模擬計算獲得屏蔽體外側劑量分布結果；最后根據劑量分布結果逐步對屏蔽體進行優化［18］。圖4 為模擬優化后的單色器屏蔽體平面尺寸。

圖4 CARR 中子織構衍射儀單色器屏蔽體平面尺寸Fig.4 Plan view size of monochromator shieldingfor neutron texture diffractometer at CARR

7）其他配套設施

在國際原子能機構的支持下，該譜儀即將配備300～1 000K 的高溫爐，后期還將配備低溫及加載等樣品環境裝置，以便開展模擬試樣工況下的織構研究工作。

2011年9月，CARR 中子織構譜儀安裝完成，譜儀的整體結構和空間布局如圖5 所示。其中，孔道口距單色器中心700mm，單色器距樣品臺中心1 800 mm，樣品距探測器前端500mm。該譜儀設計的樣品處中子注量率約107cm-2·s-1。譜儀的具體性能指標列于表1。

圖5 CARR 中子織構衍射儀布局圖Fig.5 Layout of neutron texture diffractometer at CARR

2.2 CARR 中子織構衍射儀調試進展

CARR 中子織構衍射儀在安裝調試完畢后，于2012 年8 月 利 用TiO2標 樣（直 徑10mm，高度20mm）對譜儀的性能參數進行了標定。標定測量條件如下：中子束流截面尺寸為寬20mm、高30mm，2θ的角度間隔為0.1°，采用監視器計數模式，即監視器每計數300 000測量1個數據點。根據之前在其他已標定衍射譜儀上對此TiO2樣品測量得到的結構信息，對此次測量得到的衍射實驗數據利用Fullprof程序進行擬合精修，精修結果如圖6所示，由結果可知，TiO2衍射譜擬合結果與實驗測量結果符合較好。因此又根據擬合結果，計算得到了譜儀實際的2θM=42°，λ=0.148 2nm，2θ零點漂移為0.267°。根據效率已知的監視器的計數估算樣品處中子注量率約為107cm-2·s-1。

表1 CARR 中子織構衍射儀性能指標Table 1 Technical parameters of neutron texture diffractometer at CARR

圖6 TiO2 譜精修譜圖Fig.6 Refinement of neutron diffraction patterns of TiO2sample

為進一步測試譜儀的性能，對熱軋鋯4合金樣品的（0002）極圖進行測量。將熱軋鋯4合金薄片切割成12mm×12mm 的小正方形片，然后按相同的軋向疊在一起粘成尺寸為12mm×12mm×12mm 的立方體。極圖測量條件為：反應堆功率10 MW，中子束流截面尺寸25mm×25mm，χ 在0°～90°、φ在0°～360°范圍內掃描，其測量角度間隔分別為Δχ=5°和Δφ=10°，每個數據點的測量時間為10s。實驗結果采用織構專用分析軟件LaboTex3.0 分析。圖7為CARR 中子織構譜儀上獲得的首張織構極圖——熱軋鋯4合金（0002）極圖。從測量結果可看出，利用CARR 中子衍射儀測量獲得的極圖具有很好的統計性和測量精度。

圖7 熱軋鋯4合金樣品（0002）極圖Fig.7 （0002）pole figure of warm-rolled zircaloy-4sample

3 小結

中國原子能科學研究院CARR 上建成的中子織構衍射儀是國內首臺利用中子衍射技術進行織構分析的實驗平臺，目前這臺譜儀已完成初步調試和標定，即將對用戶開放。CARR中子織構衍射儀的單色器起飛角為42°，中子波長為0.148 2nm，樣品處的最大中子注量率約為107cm-2·s-1。它是一臺強度較高、分辨水平中等的衍射儀。CARR 中子織構衍射儀將主要應用于先進材料織構的分析和研究。

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