臨沂植煙土壤重金屬空間分布特征與生態健康風險評價

劉海偉，宗 浩，王海云，劉文濤，楊舉田*，石 屹，張平德，劉 莉

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臨沂植煙土壤重金屬空間分布特征與生態健康風險評價

劉海偉1，宗 浩2，王海云1，劉文濤2，楊舉田2*，石 屹1，張平德2，劉 莉2

（1.中國農業科學院煙草研究所，農業部煙草生物學與加工重點實驗室，青島 266101；2.山東臨沂煙草有限公司，山東 臨沂 276000）

土壤重金屬空間分布與風險評價對土壤重金屬污染防治具有重要的指導意義。以傳統適宜烤煙種植區山東省臨沂市為研究對象，通過布點采樣和地理信息系統制圖，分析了土壤重金屬的空間分布以及地區、土類間的差異，采用地積累指數、污染指數分析了土壤重金屬富集污染水平，并對土壤重金屬潛在生態風險和人體健康風險進行了評價。結果表明，臨沂植煙耕層土壤重金屬As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn平均含量分別為3.85、0.09、47.56、14.45、0.07、18.04、17.82和29.21 mg/kg；空間分布上，北部、中部和西南地區土壤重金屬含量相對較高；8種重金屬中僅Cd和Hg在部分土壤中表現出富集和污染；土壤重金屬潛在生態風險大小順序為Hg>Cd>As>Ni>Pb>Cu>Cr>Zn，其中部分土壤Cd和Hg對當地環境具有顯著潛在生態風險；而土壤中所有重金屬均沒有顯著的人體健康風險。因此，臨沂植煙土壤存在一定程度的Cd和Hg污染風險，應采取措施進行控制。

煙草；煙區；農田土壤；潛在生態風險評價；人體健康風險評價

重金屬因其高毒性、持久性、生物富集性已成為阻礙農業可持續發展最突出的問題之一。數十年來，隨著工業化和城鎮化的快速發展，土壤污染程度加重，積聚于土壤中的重金屬通過食物鏈對生態環境和人類健康均造成潛在威脅[1]。

近年來，國內外均開展了大量的土壤重金屬污染水平和風險評價工作[2]?，F有評價方法中，基于土壤背景值的方法有地積累指數法、富集因子法、污染因子法、污染負荷指數法等，基于土壤質量標準的方法有污染指數法等，而潛在生態風險評價則更考慮到了不同重金屬毒性的差異[3]。近來土壤重金屬人體健康風險評價的研究也卓然興起，特別是礦區、工業區、農業區的土壤[2-4]。人體健康風險評價，包括致癌風險和非致癌風險，是通過對不同暴露途徑的評估進行的。人體對土壤重金屬的3種暴露途徑有浮塵吸入、經口攝入或皮膚直接接觸土壤，有專家認為在評價時經口攝入和接觸是主要的暴露途徑[3]，然而實際操作中，吸入也經常作為一種直接的暴露途徑納入到風險評價過程中[4]。近期有學者提出土壤和農產品綜合質量指數法[2]，綜合考慮土壤背景值、土壤限量標準與農作物限量標準等參比系列，但對于尚沒有重金屬限量標準頒布的農產品（如煙草）及其產地暫無法使用此方法進行評價。

煙草（L.）是國內外廣泛種植的經濟作物，近年其質量安全及產地環境生態風險狀況也逐漸引起關注。因此，本研究調查采集了山東省臨沂市植煙耕層土壤樣品，檢測了其中砷（As）、鎘（Cd）、鉻（Cr）、銅（Cu）、汞（Hg）、鎳（Ni）、鉛（Pb）和鋅（Zn）的含量，分析了重金屬在土壤中的富集和污染水平，對比了各區域的空間分布差異，并評估了潛在生態風險和人體健康風險水平，對當地煙田土壤重金屬控制具有重要的指導意義。

1 材料與方法

1.1 研究區域

臨沂市（117°24′~119°11′E，34°22′~36°13′N），位于山東省東南部，氣候屬暖溫帶季風大陸性氣候，全年平均氣溫13.6 ℃，年平均降水量797 mm，年平均日照為2288 h[5]，在全國煙草種植區劃上屬于魯中南低山丘陵烤煙適宜區[6]。

1.2 樣品采集與檢測

依據臨沂市各縣煙草種植面積和煙葉產量的空間分布情況，在市境內9個縣共確定了100個典型采樣點，其中蒼山、費縣、莒南、臨沭、蒙陰、平邑、郯城、沂南和沂水樣點數分別為6、15、10、6、18、7、4、14和20個（圖1）。同一田塊耕作層（0~20 cm）隨機多點采樣，組成混合農化土樣，經分揀雜物、自然風干、研磨后過100目篩備用。土壤樣品加入HNO3、H2O2和HF，微波法消解，用電感耦合等離子質譜（ICP-MS）測定重金屬[7-8]。

圖1 研究區與采樣點位置示意圖

1.3 評價方法

1.3.1 地積累指數 地積累指數（I）由MüLLER[9]發明：

其中，C是元素土壤含量（mg/kg），B是元素土壤背景值（mg/kg），源于中國環境監測中心主持的國家第一次土壤調查[10]。按I值，分7個不同土壤污染程度：＜0，無污染；0~1輕微污染；1~2輕度污染；2~3中度污染；3~4重度污染；4~5極重污染；≥5，極度污染。

1.3.2 污染指數 單因子污染指數（P）：

P=C/S(2)

式中，S為重金屬的評價標準（mg/kg）。本研究采用煙草產地環境技術條件標準NY/T 852—2004[11]和土壤環境質量標準GB 15618—1995標準[12]。內梅羅綜合污染指數（）計算及評價標準參照土壤環境監測技術規范HJ/T 166—2004[13]的方法。

1.3.3 潛在生態風險指數 潛在生態風險公式如下[14]：

其中，EI是元素的單一潛在風險因子；T是毒性反應因子，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn分別為10、30、2、5、40、5、5和1。是多元素下整體潛在生態風險指數，即所有元素EI的和，根據和值的大小，生態風險級：＜40或＜150，無風險；40~80或150~300輕度風險；80~160或300~600中度風險；160~320或≥600重度風險；≥320極重度風險。

1.3.4 健康風險評價 人體健康風險評價方法參考美國環保署相關方法[15-17]，暴露途徑考慮3種，因此日平均暴露量（）由日均經口攝入量（ing）、日均皮膚接觸量（derm）和日均呼吸吸入量（inh）組成，各計算公式如下，其中主要參數見表1。

非致癌風險用危害商（）表示，公式如下：

其中參數及數值見表2。

危害指數（）用來表征多種化學物質的非致癌潛在風險，是所有考慮評價化學物質的和。若小于1，則基本不會對人體產生顯著的健康風險，反之則存在風險。

致癌風險機率（）則計算如下：

表1 健康風險評價中日平均暴露量計算相關參數

表2 不同暴露途徑重金屬參考濃度（RfD）和致癌斜率（SF）

注：a，數據來自《污染場地風險評估技術導則（HJ 25.3-2014）》[7]。

Note: a, the values were obtained from the Technical Guidelines for Risk Assessment of Contaminated Sites (HJ 25.3-2014)[7].

其中參數及數值也見表2。低于1×10?6被視為無致癌風險，而大于1×10?4則被認為有顯著致癌風險，介于兩者之間通常被認為是可接受風險范圍。

1.4 數據分析

應用IBM SPSS 19.0進行數據分析，方差分析采用Ducan法（＜0.05）；空間分布圖使用Arc GIS 10.0繪制，插值采用克里金法（Kriging）；其他圖表則使用Microsoft Excel 2010或Origin Pro 8.0繪制。

2 結 果

2.1 土壤重金屬含量

臨沂植煙土壤重金屬含量統計分析結果及山東省土壤重金屬背景值列于表3。臨沂植煙土壤As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn平均含量分別為3.85、0.09、47.56、14.45、0.07、18.04、17.82和29.21 mg/kg。變異系數Hg和As較高，說明地區間分布不均衡。檢驗表示8種重金屬均正態分布，峰度和偏度值也證明這一點。重金屬作為土壤礦物成分，成土母質和成土過程對其含量有著基本的影響，土壤元素背景值能較好反映這種自然因素的影響[20]。從表3可見，土壤As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn平均值均小于山東土壤元素背景值，Cd平均值接近，而Hg平均值則相當于背景值的近兩倍，說明除自然因素外，人為因素對土壤中Hg和Cd的變異影響較大。

2.2 土壤重金屬空間分布

2.2.1 重金屬空間分布和區域差異分析 圖2和圖3是臨沂土壤重金屬空間分布圖和區域含量方差比較，分別從空間可視化角度和數據角度解析地區間差異，結果表明，臨沂北部（蒙陰）、中部（費縣）和西南（蒼山）一種或多種重金屬含量較高，東南（郯城、臨沭）重金屬含量普遍相對較低。

2.2.2 土壤類型差異分析 根據土壤采樣點全球定位系統（GPS）信息，通過世界土壤數據庫（Harmonized World Soil Database，HWSD）[21]查找對應土壤類型信息。發現按土壤診斷系統分類，臨沂植煙土壤主要有石灰性沖積土（FLc）、飽和始成土（Cme）、弱發育淋溶土（LVh）、石灰性淋溶土（LVk）、飽和粗骨土（RGe）、潛育淋溶土（LVg）和石灰性粗骨土（RGc）7個類別。樣品數量少于5個的土類不計入。不同土類間元素比較見表4。土壤Cr、Hg、Pb和Zn不同土壤類別之間無顯著差異，As含量CMe顯著高于RGc，Cd含量CMe和LVh顯著高于RGc，Cu含量FLc顯著高于LVk、LVg和RGc，CMe也顯著高于RGc，Ni含量FLc和CMe顯著高于RGc。因此，臨沂植煙土壤從診斷土類看，石灰性沖積土（FLc）和飽和始成土（CMe）重金屬含量較高，而石灰性粗骨土（RGc）含量較低。

表3 土壤重金屬含量描述性統計分析

注：a，數據源于國家第一次土壤污染調查[10]；b，*表示<0.05，**表示< 0.01。

Note: a, data origins from the first national soil pollution investigation of China in 1980s; b, * for<0.05 and ** for< 0.01.

圖2 臨沂植煙土壤重金屬空間分布圖

注：相同字母表示同一元素在不同地點無顯著性差異（<0.05）。

Note：The same letter indicates that the same element has no significant difference at<0.05 in different locations.

圖3 臨沂各植煙縣市土壤重金屬含量比較

Fig. 3 Contents of heavy metals in soils from different tobacco-growing counties of Linyi

表4 臨沂不同土壤類型重金屬含量差異

注：每行數據中相同字母表示無顯著性差異（<0.05）。

Note: The data in the same row marked with the same letter do not differ significantly at<0.05.

2.3 土壤重金屬富集與污染評價

2.3.1 地積累指數 臨沂植煙土壤重金屬地積累

指數數據見圖4。依據地積累指數值，超過93%樣品的As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn處于未污染狀態，而Cd和Hg未污染樣品比例則分別為81%和73%，其余樣品重金屬大多處于輕微和輕度污染，僅7個樣品的Hg達到或超過中度污染，從數據分布看屬于點源污染。

2.3.2 污染指數 從污染指數（圖4）看，As、Cu和Zn均在超過99%的樣品中達到清潔水平，其余尚清潔水平，而Pb在全部樣品中達清潔水平。Cd、Cr、Hg和Ni在超過94%的樣品達到清潔，分別有1、2、2、3個樣品達到輕度污染水平，特別是Hg，有一個樣品達到重度污染。依據內梅羅綜合污染指數，臨沂植煙土壤清潔、尚清潔和輕度污染的樣品比例分別為93%、3%和3%，另有一個樣品因受Hg單項污染影響而達到重度污染水平。

2.4 土壤重金屬風險評價

2.4.1 潛在生態風險評價 由圖4可知，所有樣品As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的生態風險因子均小于40，說明臨沂植煙土壤這6種元素不存在生態風險。Cd生態風險無、輕、中水平的樣品比例分別為76%、19%和5%，Hg相應3個水平樣品比例分別為71%、12%和8%，還有5%和4%樣品的Hg分別達到重度和極重度生態風險。通過單元素生態風險因子計算整體潛在生態風險指數（圖4），說明臨沂植煙土壤有84%樣品重金屬整體無顯著生態風險，10%樣品處于輕度風險，4%樣品處于中度風險，而有2%樣品處于重度生態風險。代杰瑞等[22]發現，山東東部表層土壤重金屬潛在生態風險Hg＞Cd＞As＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn，綜合潛在風險特征也是主要受Hg和Cd元素制約。

2.4.2 健康風險評價 從表5看出，臨沂土壤8種重金屬的值和值均低于安全水平，說明土壤重金屬基本沒有非致癌風險。經口攝入風險商ing最高，成人和兒童各占的比例為79.7%和86.2%，說明經口攝入是土壤重金屬人體健康風險的最主要暴露途徑，這與此前其他區域研究相一致[23]。

8種土壤重金屬對成人和兒童的危害指數順序如下：As＞Cr＞Pb＞Ni＞Cu＞Cd＞Hg＞Zn。兒童比成人風險大可能是因為兒童的行為更容易攝入重金屬，比如吸吮手指等[24]。

同值一樣，土壤重金屬對兒童的致癌風險也高于成人（表5）。4種致癌重金屬的值順序如下：Cr＞As＞Pb＞Cd，其中Cd和Pb對成人和兒童的值均低于10?6，說明兩種重金屬不存在顯著的人體健康風險，而As和Cr對成人和兒童的值介于1×10?4和1×10?6之間，處于可接受的致癌風險范圍內。所以，臨沂植煙土壤重金屬不存在顯著的人體健康風險。而且本文中用于分析的是土壤重金屬的全量，土壤中生物有效性含量低于全量，因此人體健康風險評價的結果可能略有高估。

注：圖中上下實心圓分別表示最大和最小值，中間五角星代表平均值，距形上中下橫線分別表示數據的3個四分數，即75%位數、中位數和25%位數（n=100）。

表5 臨沂植煙土壤重金屬健康風險評價

3 討 論

3.1 臨沂植煙土壤重金屬的污染和風險評價

對土壤重金屬污染或風險水平進行評價的各種參數，最初設計目的不盡相同，分析問題的側重點不同，選擇的參比含量也有所差異，因此各個評價參數在某個層面可能具有其獨到的優勢，在另外的層面可能存在一定的不足。就本文采用的方法而言，地積累指數重在反映重金屬分布的自然變化特征及人為影響，但其側重單一金屬。目前應用廣泛的污染指數法，能明確地反映出各種污染物單一或共同對土壤環境的影響，但未考慮土壤中各種污染物毒性的差別，只能反映污染的程度而難以反映污染的質變特征[25]。潛在生態危害指數法綜合考慮了生物有效性及相對貢獻與地理空間差異等特點，但其加權帶有一定的主觀性。健康風險評價主要估算污染物與負面健康效應之間的關系，使公眾更易于理解土壤污染狀況對生物的影響，但對土壤本身污染程度的反映不及其他評價方法，而且根據不同區域的不同情況確定評價參數值尤為重要。各個參數基于的參比系統是其評價側重點的基礎，典型的參比是土壤背景值或土壤環境質量標準?；谕寥辣尘爸刀玫降脑u價結果在表現環境和生態意義上略顯不足[26]，而單一采用土壤環境質量標準則過分強調其統一性，不能適應我國土壤多樣化的特點。所以，在評價過程中針對性地選擇不同的參數，可以從多個角度對土壤重金屬水平進行評判。本文通過地積累指數可發現Cd和Hg相較其他元素在臨沂植煙土壤中略有富集，通過污染因子分析發現土壤樣品重金屬基本處于尚清潔水平，而在圖4中更突顯了Cd和Hg的潛在生態風險及對整體風險的影響，不過臨沂植煙土壤重金屬并不存在顯著的人體健康風險。

3.2 臨沂植煙土壤重金屬的空間分布規律

土壤類型和土壤利用方式是影響土壤重金屬含量的主要因素，究其原因，前者是土壤重金屬的自然來源——成土母巖母質和成土過程的反映，后者則是土壤重金屬差異產生的人為因素。不同利用方式下對土壤環境的影響存在顯著差異[27]。本文中，臨沂作為山東傳統煙區，數十年來，煙區肥料、農藥等農用物資由當地相關主管部門進行統一采購，施用方式和用量也根據生產規范進行，所以臨沂植煙土壤人為影響在區域內造成的變異要遠小于其他農業利用類型，因此使得自然因素的影響更顯得突出。自然因素中，地形主要是通過引起物質、能量的再分配而間接地作用于土壤的形成過程[28]。臨沂地勢西北高東南低，沿沂河、沭河往北的沂沭斷裂帶在地勢上將臨沂分成西北、東南兩部分，因此在圖2重金屬空間分布中也能明顯看出一條縱貫南北的分界線的存在，分界線以東的莒南、臨沭和位于南部沖積平原的郯城土壤重金屬含量顯著較低，特別是Cr、Hg、Ni、Pb，在空間分布上可能受地質自然因素的影響相對較強。沂山、蒙山、尼山3個山脈在臨沂境內西部由北而南排列，中間有河道分割，也對土壤重金屬北部、中部和西南3個重點富集區域的形成起到了決定性作用。

3.3 臨沂植煙土壤重金屬的來源和控制重點

區別于工業和城市土壤重金屬來源的復雜性和礦區土壤的單一性[3,29-30]，農田土壤重金屬主要來源為母質、大氣沉降、肥料和灌溉水等。本項目組前期[8]通過主成分分析與聚類分析發現山東植煙土壤Cr和Ni含量變異主要受成土母質控制，As、Cd、Cu、Pb和Zn的變異主要受人為工農業活動控制，而Hg的變異主要受大氣沉降控制；土壤重金屬外源貢獻的計算還發現，山東植煙土壤重金屬主要外源是大氣沉降，其次是肥料，而控制的重點是Cd和Hg，與本研究通過生態和健康風險分析得到的結論是一致的。

另外，本項目組對臨沂煙葉重金屬檢測分析表明，煙葉對Cd的平均富集系數為8.8，而對其他重金屬的平均富集系數均小于1，說明煙草是Cd的單一富集植物且在葉部富集，這與項目組室內培養試驗的結論也是一致的[31-32]。正因如此，Cd是臨沂煙草重金屬研究和控制的重中之重。

4 結 論

對山東省臨沂市植煙土壤重金屬As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的污染與風險評價結果表明，臨沂植煙土壤93%樣品重金屬整體處于清潔水平，僅Cd和Hg存在輕度富集或污染；84%土壤樣品重金屬整體無顯著生態風險，10%樣品處于輕度風險；土壤中8種重金屬生態風險大小順序為Hg>Cd>As> Ni>Pb>Cu>Cr>Zn，且對成人和兒童均無顯著的健康風險；Cd和Hg是植煙土壤今后重點控制的重金屬元素，特別是臨沂北部、西南和中部部分地區。

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Spatial Distribution, Potential Ecological and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Surface Soils from Tobacco Cultivating Areas of Linyi, Shandong Province, China

LIU Haiwei1, ZONG Hao2, WANG Haiyun1, LIU Wentao2, YANG Jutian2*, SHI Yi1, ZHANG Pingde2, LIU Li2

(1. Tobacco Research Institute of Chinese Academy of Agricultural Sciences, Key Laboratory of Tobacco Biology and Processing, Ministry of Agriculture, Qingdao 266101, China; 2. Shandong Linyi Tobacco Co., Ltd., Linyi, Shandong 276000, China)

The spatial distribution and risk assessment of heavy metals are the foundation of soil remediation. The heavy metals (As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb, and Zn) in the surface soils of tobacco (L.) fields in Linyi City of Shandong Province, a traditional tobacco growing area, were collected and determined, and the difference between counties and soil types was analyzed, with spatial distribution maps generated by the geographic information system. The enrichment of heavy metals in soil was assessed by index of geo-accumulation and pollution index, and the risk assessment included potentially ecological risk and health risk assessment. The results showed that, (1) the mean heavy metal concentrations in Linyi tobacco growing soils were 3.85, 0.09, 47.56, 14.45, 0.07, 18.04, 17.82 and 29.21 mg/kg, respectively; (2) the concentrations of heavy metals in soil samples from north, middle and southwest of Linyi were relatively higher than those from other areas; (3) some soil samples were enriched with Cd and/or Hg, which were the only two metals posing a potentially high ecological risk to the local environment, and the order of ecological risk for the heavy metals was Hg>Cd>As>Ni> Pb>Cu>Cr>Zn; (4) The health risk assessment showed no considerable non-carcinogenic or carcinogenic risks for children and adults from these elements.

tobacco; tobacco growing area; agricultural soil; potential ecological risk assessment; health risk assessment

S572.01

1007-5119（2018）04-0041-09

10.13496/j.issn.1007-5119.2018.04.006

公益性行業（農業）科研專項“煙草增香減害關鍵技術研究與示范”（201203091）；中國煙草總公司山東省公司科技計劃項目“山東濃香低害煙葉研究與開發”（201101）、“臨沂煙葉脈間失綠成因分析及綜合解決措施研究”（201620）；中國農業科學院科技創新工程“煙草栽培與調制創新團隊”（ASTIP-TRIC03）

劉海偉（1981-），男，博士，副研究員，主要研究方向為農業環境污染治理。E-mail：heaveyliu@163.com。

，E-mail：lyycyjt@163.com

2018-01-24

2018-06-15