不同鈍化劑對貴州典型黃壤重金屬有效態的影響

瞿飛 范成五 劉桂華 陳曉燕 秦松

摘要：【目的】研究不同鈍化劑對貴州典型黃壤重金屬有效態的影響，篩選出鈍化重金屬效果較好的鈍化劑，為以土壤類型劃分的重金屬污染鈍化修復提供理論依據?！痉椒ā坎杉F州典型農田黃壤為研究對象，選取6種材料[玉米秸稈生物炭（CB）、煙桿生物炭（RB）、腐植酸（HA）、菌渣（MR）、蒙脫石（MM）和凹凸棒石（AP）]為土壤重金屬鈍化劑，設計添加量為0.5%、1.0%、3.0%和5.0%，以不添加鈍化劑作對照（CK），通過室內培養試驗，采用DTPA浸提法測定土壤重金屬有效態含量?！窘Y果】添加CB、RB、MR和AP均能顯著提高土壤pH（P<0.05），而添加HA的土壤pH隨添加量的增加呈下降趨勢;添加量為5.0%時，土壤pH表現為MR=AP=RB>CB>MM>HA。6種鈍化劑在不同添加量下對重金屬有效態均有不同程度的影響，降低Pb有效態含量的效果依次為3.0% RB>3.0% AP>5.0% CB>5.0% HA>3.0% MM>5.0% MR，分別降低61.2%、26.7%、18.9%、11.5%、8.5%和6.8%。Cd有效態含量降幅最高達24.0%，各處理鈍化效果依次為3.0% MM=0.5% AP>1.0% RB>5.0% HA>5.0% CB>5.0% MR，分別降低24.0%、24.0%、20.0%、16.0%、12.0%和8.0%?！窘Y論】針對貴州典型Pb污染黃壤可選用3.0%煙桿生物炭作為修復劑，Cd污染黃壤可選用3.0%蒙脫石作為修復劑，而1.0%煙桿生物炭可作為復合重金屬（Pb、Cd）污染土壤修復劑。

關鍵詞： 鈍化劑;黃壤;重金屬;有效態

中圖分類號： S156.6? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻標志碼： A 文章編號：2095-1191（2019）09-1967-06

Abstract：【Objective】The effects of different passivating agents on the effective heavy metal state of typical yellow soil in Guizhou were studied，the passivating agents with better passivating effect of heavy metals were selected，it provi-ded a theoretical reference for the passive remediation of heavy metal pollution divided by typical yellow soil in Guizhou.【Method】The typical farmland acquisition of Guizhou yellow soil as the research object， selecting six different materials：corn stover biochar（CB），tobacco stem biochar（RB）， humic acid（HA）， mushroom residue（MR），montmorillonite （MM）， attapulgite（AP） as the soil heavy metal passivators，the design addition amounts were 0.5%， 1.0%， 3.0% and 5.0% respectively，no passivator was as control（CK） treatment. Through laboratory culture test，DTPA leaching method was used to determine the effective state of heavy metals. 【Result】Results showed that adding the passivators CB， RB， MR， MM and AP could significantly increase the soil pH（P<0.05）， but pH of soil decreased as HA amount increased. When the concentrations of all passivators were 5.0%，the pH value was MR=AP=RB>CB>MM>HA. Six different passivator effective state under different concentrations affected effective state of heavy metals to various extents. The effects on lowering Pb active state content were 3.0% RB>3.0% AP>5.0% CB>5.0% HA>3.0% MM>5.0% MR， which decreased respectively 61.2%， 26.7%， 18.9%， 11.5%， 8.5% and 6.8%. The highestcontent of effective state of Cd was 24.0%. The passivation effects of the treatments were 3.0% MM=0.5% AP>1.0% RB>5.0% HA>5.0% CB>5.0% MR， decreased respectively 24.0%，24.0%，20.0%，16.0%， 12.0% and 8.0%. 【Conclusion】Based on the results，for typical Pb contaminated yellow soil in Guizhou， 3.0% tobacco stem biochar can be selected as the remediation agent，3.0% attapulgite can be used as repair agent for Cd-contaminated yellow soil. However， 1.0% tobacco stem biochar can be used as the remediation agent for composite heavy metal（Pb， and Cd） pollution soil.

Key words： passivating agents; yellow soil; heavy metal; effective state

0 引言

【研究意義】目前，土壤重金屬污染問題日益嚴峻，已成為環境污染治理重點對象。隨著城市化的快速推進，各種攜帶重金屬元素的物質大量進入土壤環境，如工業廢水廢渣、生活廢棄物、農業污水和化肥農藥等均可造成土壤重金屬污染（李劍睿等，2014）。土壤重金屬污染一方面會引起土壤組成、結構和功能的變化，抑制作物根系生長，導致作物減產;另一方面，能通過食物鏈積累遷移到人體內，最終危害人體健康（陳朗等，2008;Kumpiene et al.，2008）。我國耕地土壤重金屬污染面積已接近2000萬ha，約占我國耕地總面積的20%，每年因重金屬污染導致糧食減產達1000萬t，被污染的糧食超過1200萬t，經濟損失約達20億元（國家環境保護總局，2003）。因此，對重金屬污染農田土壤治理修復已成為急需解決的問題?！厩叭搜芯窟M展】國內外對重金屬修復的研究從重金屬形態上可分為兩類，一類是減少土壤中重金屬總量，另一類是降低重金屬在土壤中的生物有效態含量（龍新憲等，2002）。原位鈍化技術是國內外普遍使用的土壤重金屬修復方法之一（曹心德等，2011;Lee et al.，2011;崔俊義等，2018）。近年來，關于鈍化修復的研究已有大量報道（王林等，2012;李文姣等，2018;舒冉君等，2018;趙慶圓等，2018;鐘振宇等，2018），篩選出易得、高效、安全的鈍化劑成為重金屬污染土壤修復的研究熱點。含磷材料鈍化劑對土壤中Pb的作用效果顯著，能與Pb作用形成穩定的磷酸鉛，降低Pb的有效性，含磷材料曾被美國環保局列為最好的土壤Pb污染修復材料之一（李劍睿等，2014）;在國內，已有研究發現20%坡縷石能顯著降低土壤重金屬生物有效態含量，降低Pb、Cd、Cu和As的最高比例分別達54.3%、48.8%、50.0%和35.0%（殷飛等，2015）。崔紅標等（2010）使用石灰處理污染土壤，發現土壤中重金屬Cd、Cu、Pb和Zn的浸出量明顯減少?！颈狙芯壳腥朦c】貴州省土壤重金屬背景值高，部分地區含量超出國家標準，其碳酸鹽巖分布廣泛，土壤類型以黃壤和石灰土為主，黃壤作為貴州省重金屬污染主要土壤類型之一，農業生產面積占比高，對農產品安全生產有較大影響。黃壤中Pb和Cd復合重金屬污染形式出現較廣泛，但目前未見有關使用鈍化技術修復貴州省典型黃壤的研究報道?！緮M解決的關鍵問題】探究6種鈍化材料及不同添加量對貴州典型黃壤Pb和Cd有效態的影響，篩選鈍化效果較好的修復劑，以期為開展以土壤類型區域劃分的重金屬污染修復治理提供理論依據。

1 材料與方法

1. 1 試驗材料

試驗在貴州省土壤肥料研究所試驗大棚進行，供試土壤采自貴州省開陽縣農田，類型為黃壤，有機質36.17 g/kg，陽離子交換量（CEC）14.27 cmol（+）/kg，堿解氮36.24 mg/kg，速效磷16.25 mg/kg，有效鉀105.37 mg/kg。土壤采回后鋪在牛皮紙上自然風干，去除雜物，磨細過100目篩，充分混勻，保存備用。

試驗用鈍化劑包括玉米秸稈生物炭（CB）、煙桿生物炭（RB）、腐植酸（HA）、菌渣（MR）、蒙脫石（MM）和凹凸棒石（AP），其中CB（350 ℃，4 h）和MR來源于貴州省土壤肥料研究所，RB（350 ℃，4 h）來源于畢節市農業科學院，HA（化學試劑）、MM和AP購自河北鑫磊礦物粉體廠。所有鈍化劑磨細過100目篩保存備用。試驗材料的重金屬含量和pH見表1。

1. 2 試驗方法

稱取100 g供試土壤置于培養杯中，各鈍化劑添加量均為0.5%、1.0%、3.0%和5.0%，不添加鈍化劑的原始土壤設為對照（CK），加入鈍化劑與土壤充分混合，每處理重復3次;培養杯定期加入一定量的去離子水，使土壤濕度保持在田間持水量的60%，用保鮮膜封住杯口，均勻扎出4～5個小孔，保持杯中水分一致，于室內培養，第60 d取樣，將樣品自然風干，磨細過100目篩，測定pH及重金屬Pb和Cd有效態含量。

1. 3 測定指標及方法

指標測定參照鮑士旦（2000）的方法，其中，土壤重金屬有效態含量采用DTPA溶液浸提法，重金屬全量采用石墨爐—原子吸收光譜法，pH采用電位測定法（水土比為2.5∶1.0），有機質含量采用重鉻酸鉀—油浴法，CEC采用EDTA-銨鹽快速法，堿解氮含量采用擴散吸收法，速效磷含量采用碳酸氫鈉提取—鉬銻抗比色法，有效鉀含量采用鹽酸浸提—原子吸收分光光度計法進行測定。

1. 4 統計分析

采用Excel 2003、SPSS 19和Origin 8.6進行數據處理及圖表制作。

2 結果與分析

2. 1 不同鈍化劑處理對土壤Pb有效態含量的影響

原始土壤（CK）中Pb有效態含量為2.96 mg/kg。由圖1可知，添加各鈍化劑后，土壤Pb有效態含量總體上呈不同程度降低趨勢。在0.5%添加量處理下，與CK相比，添加HA和MR的土壤Pb有效態含量無顯著變化（P>0.05，下同），而添加CB、RB、MM和AP均能顯著降低土壤Pb有效態含量（P<0.05，下同），分別降低6.8%、14.2%、5.7%和9.8%，其中RB的鈍化效果最佳;在1.0%添加量處理下，添加HA、MR和MM的土壤Pb有效態含量與CK無顯著差異，而添加CB、RB和AP表現出顯著差異，土壤Pb有效態含量分別比CK降低12.2%、31.4%和14.2%，在1.0%添加量下仍以RB的鈍化效果最佳;添加3.0%鈍化劑的鈍化效果與添加1.0%表現一致，添加CB、RB和AP的土壤Pb有效態含量分別比CK降低10.8%、61.2%和26.7%;而添加5.0%鈍化劑后，各鈍化劑處理的土壤Pb有效態含量均顯著降低，分別比CK降低18.9%（CB）、30.4%（RB）、11.5%（HA）、6.8%（MR）、6.1%（MM）和22.6%（AP）?？傮w來看，隨著添加量的增加，鈍化劑均能表現出鈍化效果，各鈍化劑降低土壤Pb有效態效果最佳的濃度依次為3.0% RB>3.0% AP>5.0% CB>5.0% HA>3.0% MM> 5.0% MR。說明鈍化效果并非隨著鈍化劑添加量的增加而提高，而應考慮實際應用并選擇最優鈍化劑及添加量。

2. 2 不同鈍化劑處理對土壤Cd有效態含量的影響

原始土壤中Cd有效態含量為0.25 mg/kg。由圖2可知，添加不同鈍化劑后，土壤Cd有效態含量發生不同程度變化。Cd有效態含量為0.19 mg/kg時是土壤Cd有效態最低含量，與原始有效態含量相比其降幅達24.0%，添加3.0% MM能達到此效果;同時，鈍化劑AP在0.5%、3.0%和5.0%的添加量下土壤Cd有效態含量也均為0.19 mg/kg，1.0%添加量下為0.20 mg/kg;添加1.0% RB能使土壤中Cd有效態含量降至0.20 mg/kg，其降幅為20.0%;添加5.0% HA、5.0% CB及5.0% MR的土壤Cd有效態終含量分別為0.21、0.22和0.23 mg/kg，其降幅分別為16.0%、12.0%和8.0%。因此，最優鈍化劑及濃度排序依次為3.0% MM=0.5% AP>1.0% RB>5.0% HA>5.0% CB>5.0% MR。從添加量來看，3.0% MM和0.5% AP均能使土壤Cd有效態含量達最低值。

2. 3 不同鈍化劑處理對土壤pH的影響

由圖3可知，土壤初始pH為6.0，除HA外，加入其余5種鈍化劑均能使土壤pH顯著提高;隨著鈍化劑添加量的增加，pH呈上升趨勢，5種鈍化劑添加量為5.0%時，添加MR、AP和RB的土壤pH均為6.7，添加CB的土壤pH為6.6，添加MM的土壤pH為6.5;從pH上升區間來看，添加這5種鈍化劑的土壤pH較CK升高0.5～0.7。HA的添加量為0.5%時，土壤pH增至6.1，之后隨著添加量的增加，pH不斷降低，添加量達5.0%時降至5.8，該變化趨勢與其他5種鈍化劑相反。

3 討論

3. 1 生物炭對土壤重金屬有效態的影響

生物炭修復土壤重金屬的機理主要為離子交換、共沉淀、物理吸附和表面絡合（Tan et al.，2015）。本研究使用的兩種生物炭均能顯著降低土壤重金屬有效態含量，但存在差異，煙桿生物炭對Pb和Cd的作用效果優于玉米秸稈生物炭，并發現煙桿生物炭對兩種重金屬作用效果存在低添加量優于高添加量現象，且玉米秸稈生物炭和煙桿生物炭降低土壤Pb有效態含量的效果優于Cd有效態，與汪玉瑛等（2018）、尹微琴等（2018）的研究結果相似。已有研究（吳成等，2007;施培俊等，2016）表明，在復合污染土壤中Pb和Cd存在生物炭吸附點位之間的競爭，而生物炭對Pb的吸附親和力大于Cd，生物炭吸附重金屬離子差異性與離子水化熱差異相關，金屬離子水化熱越大，越不易被生物炭吸附，因此推測Cd水化熱高于Pb。施用生物炭作為鈍化劑前是否應考慮污染土壤的重金屬水化熱程度及生物炭能夠吸附重金屬的最大量等還需進一步探討。Houben等（2013）通過對比生物炭和石灰處理復合重金屬污染土壤的效果，發現10%生物炭添加量對重金屬鈍化效果與使用石灰鈍化效果相似。石灰具有高效的鈍化效果，但施用過量會引起土壤板結等問題，若生物炭在一定程度上達到石灰的鈍化效果，同時能改善土壤質量，即可作為土壤重金屬鈍化修復的優良材料。

3. 2 腐植酸對土壤重金屬有效態的影響

腐植酸含有多種活性功能基團，可與土壤中的金屬離子發生吸附、氧化還原和絡合反應，降低土壤重金屬活性（馬明廣等，2006）。在本研究中，腐植酸對Pb和Cd的鈍化效果相似，均隨著添加量的增加而升高，但與其他鈍化材料相比，鈍化效果稍差。陸中桂等（2018）通過吸附模擬實驗分析腐植酸對Pb2+和Cd2+的吸附效應，發現腐植酸對二者的吸附為物理吸附和化學吸附的復合吸附過程，Pb和Cd復合污染土壤中Pb2+和Cd2+存在競爭吸附，從而降低兩種重金屬的吸附量。吳善烈等（2015）以酸性黃色黏土為研究對象，使用腐殖質作為鈍化劑，結果出現兩重性，對Pb有一定鈍化效果，但使Cd毒性浸出升高。腐植酸雖對重金屬具有吸附作用進而降低其有效態含量，但腐植酸為酸性材料，添加后使土壤pH降低，可能會導致重金屬活性增強，植株吸收更多重金屬，因此，本研究認為腐植酸直接作為鈍化劑使用還有待進一步探究。

3. 3 菌渣對土壤重金屬有效態的影響

菌渣鈍化重金屬機理為吸附作用，單一施用菌渣修復土壤重金屬的報道較少，本研究中菌渣對土壤重金屬的鈍化效果與其他鈍化材料相比總體上較差。已有研究以偏堿性土壤為試驗對象，添加菌渣作鈍化處理后土壤Pb和Cd有效態含量有所降低，但效果較其他鈍化劑偏差（茹淑華等，2017）;但也有研究使用菌渣作為原料，添加量為5%時土壤Pb穩定性較高，鈍化土壤Pb含量達89.0%（曾東梅，2015）。姚桂華等（2015）在不同有機物料對土壤重金屬有效態影響的研究中發現，由于有機物料性質不同，導致不同有機物料對土壤重金屬有效態影響的具有明顯差異。因此，可推測菌渣對土壤重金屬鈍化效果出現差異的原因是菌渣性質差異所致，菌渣的原料不同導致菌渣性質具有明顯差異，故研制修復土壤重金屬效果較好的菌渣材料需首先了解原料的性質。

3. 4 黏土礦物對土壤重金屬有效態的影響

黏土礦物對土壤重金屬作用機理主要是因其具有較大的比表面積和孔容，有較強的吸附能力，從而對重金屬離子產生吸附作用。本研究中，蒙脫石對土壤Cd鈍化效果最佳，凹凸棒石對土壤Pb和Cd的鈍化效果均較好，對不同重金屬作用效果存在差異的原因可能與黏土礦物對重金屬離子具有選擇性吸附和吸附平衡相關（何宏平等，1999）。Khraisheh等（2005）采用新型技術手段XRD研究發現黏土礦物表面和孔內表面含有大量羥基官能團，羥基官能團在水中解離出H+，使其帶負電荷，從而吸附溶液中帶正電荷離子。本研究中黏土礦物隨pH的升高對重金屬的鈍化效果越顯著，pH在酸性區間內，黏土礦物孔道易被H+富集，阻礙重金屬離子進入孔道，pH在堿性區間離子吸附交換能力加強且氫氧化物形式可更好地穩定重金屬（史明明等，2012）。故推測黏土礦物在堿性土壤中吸附重金屬效果更顯著。黏土礦物在當前作為應用較廣泛的一類材料，具有較強的吸附能力，影響土壤重金屬有效性，但大量單施于土壤中易破壞土壤結構，若能通過處理或減量配施達到鈍化效果，可作為一類優良的鈍化材料選擇。

4 結論

6種鈍化材料對貴州典型黃壤中重金屬Pb和Cd有效態均有不同程度的降低效果，3.0%煙桿生物炭對土壤Pb的鈍化效果最佳，3.0%蒙脫石對土壤Cd的鈍化效果最佳。根據綜合效果，1.0%煙桿生物炭可用作貴州典型黃壤Pb和Cd重金屬復合污染的修復劑。

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（責任編輯 羅 麗）