基于離散元的氧化鋁造粒粉堆積仿真研究

王 超，曹澤琦，李 文，劉建紅，員文杰,3

(1.武漢科技大學 省部共建耐火材料與冶金國家重點實驗室，湖北 武漢 430081；2.湖北斯曼新材料股份有限公司，湖北 紅安 438400；3.武漢科技大學 高溫材料與爐襯技術國家地方聯合工程研究中心，湖北 武漢 430081)

0 引言

氧化鋁由于其優異的力學性能、熱性能以及良好的化學穩定性，被廣泛應用于石油化工、機械電子、能源環保等行業領域[1]。噴霧造粒法制備的氧化鋁（Al2O3）顆粒具有規則球狀或類球狀的結構，顆粒級配好、堆積密度大，造粒粉在模腔內流動性好，具有良好的壓制成形和燒結等特性，制備出的顆?？缮a高質量的陶瓷產品[2-3]。

在評價氧化鋁造粒粉性能的諸多指標中，堆積密度是其中一個重要指標，對造粒粉燒結性能、氣孔率等均有影響。

離散元法（Discrete Element Method)是一種數值計算方法，主要用來計算大量顆粒在給定條件下如何運動。使用離散元法進行數值計算大致可以分為以下步驟：（1）建立幾何模型并產生顆粒；（2）確定接觸模型；（3）考慮顆粒與顆粒、顆粒與邊界之間的相互作用；（4）分析處理[4-5]。

原建博等[6]通過EDEM 軟件建模，使用自動填充顆粒進行自然堆積角仿真模擬，模擬結果與試驗誤差為0.76 %，證明EDEM 軟件模擬堆積行為具有一定的可行性。Chen[7]等通過EDEM 軟件中自帶的填充模型與手動填充對比發現，使用自動填充時與實際的誤差僅為3.08 %。Sun[8]等通過EDEM軟件分析了鉆孔過程中顆粒的速度以及受力情況，結合3D 打印技術設計出了新型鉆機以匹配新的工作環境。問小江[9]等以正交試驗思想為基礎，提出一種適用于EDEM 軟件中顆粒與顆粒接觸參數標定的標定方法，并通過600 μm 煤粉顆粒在EDEM軟件中的參數標定驗證了該方法的準確性。

本工作選用不同粒度的氧化鋁造粒粉，利用軟件EDEM 基于離散元法實現造粒粉堆積過程中仿真模擬，通過實驗對結果進行對比分析，以期為實際生產提供理論指導。

1 原料、實驗、計算模型及軟件

1.1 原料與實驗

實驗原料為一種市售的99 瓷氧化鋁造粒粉。

實驗采用不同規格篩網對原料進行篩分，并根據GB/T 31057.1-2014 測試粉料的松裝密度和振實密度，使用無錫市江城液壓機械有限公司Y41-10T 液壓機對造粒粉體進行干壓成型。將壓好的試樣放入爐中1680 ℃燒結2 h。采用阿基米德排水法測量燒后試樣的壓坯密度、體積密度、線收縮率以及顯氣孔率等。

原料粒徑頻率和累積分布圖如圖1 所示。

圖1 原料粒度分布：（a）頻度分布；（b）累積分布Fig.1 Particle size distribution of raw materials:(a) Frequency distribution;(b) Cumulative distribution

1.2 顆粒的堆積模型

1.2.1 Furnas 模型

Furnas 模型描述了理想雙組元顆粒堆積行為，用粗細顆粒的尺寸之比與各自的體積分數來計算體系的堆積效率。當粗細顆粒粒徑比減小時,體系堆積效率相應減小。E的大小表示空間體積被顆粒占據的比例，一般堆積效率E的值越高，體系的松裝密度越大[10-11]。Furnas 模型的具體公式如下：

式中：e為自然對數的底；C1為常數；Ef為細顆粒密實度；Ec為粗顆粒密實度；C2為常數；且在Furnas模型中，當Ec=Ef=0.5—0.6 時，C2=4；R為粗細顆粒粒徑比；F1為細顆粒體積分數φf的函數，見公式（2）；F2為粗細顆粒尺寸比R的函數，見公式（4）。

李寧[12]研究發現，體系的堆積率預估值達到理論最高的顆粒配比時，細顆粒體積分數φf=0.3左右。因此，本實驗中使用Furnas 模型進行模擬時，φf取0.3。

1.2.2 Rosin-Rammler-Bennet（RRB）模型

Rosin-Rammler-Bennet 模型是將不同粒徑的粉體等效視作球形顆粒，主要反映了粉料的質量和顆粒粒徑之間的數學關系。RRB 模型的基本公式如下[13-16]：

通過取兩次對數變成lnln-ln 形式為：

其中：R為篩上量；De為篩上量R=36.8 %時，粉料的粒徑，也叫特征粒徑或者臨界粒徑；D為篩孔直徑；n為均勻性系數，數值越小表示粒度分布越廣。

1.2.3 Horsfield 模型

Horsfield 填充模型是研究不同粒徑的球形顆粒通過配比獲得理論最緊密堆積的填充理論。其堆積情況為均一球按照六方最密堆積狀態進行填充時，會形成規則的空隙：六個球之間形成六面體空隙，成四角孔；四個球之間形成四面體空隙，成三角孔。如果將基本的均一球設為一次球（半徑為R1），則按半徑大小依次設填入六面體空隙的最大球為二次球（半徑為R2）、填入四面體空隙的最大球為三次球（半徑為R3），此后，再在小空隙里填入四次球（半徑為R4）和五次球（半徑為R5），即可構成理論最緊密填充。最緊密堆積如圖2 所示[17]。

圖2 Horsfield 的最緊密填充球示意圖Fig.2 Schematic diagram of Horsfield's tightest filled sphere

1.2.4 模型及參數設置

選用離散元軟件EDEM 2018，本文模擬部分僅針對氧化鋁造粒粉。因此，材料只需考慮作為基體的氧化鋁以及作為容器材料的鐵。兩種材料的基本參數如表1 所示。

表1 材料基本參數Tab.1 Parameters of materials

在EDEM 軟件的前處理模塊中設置相應的材料屬性以及接觸模型，在軟件“Globals”標簽下的“Physics”模塊中對Particle to Particle、Particle to Geometry 均采用Hertz-Mindlin 無滑動接觸模型。將重力方向設定為z 軸負方向，重力加速度取9.8 m/s2。氧化鋁顆粒之間、氧化鋁與鐵之間的系數采用默認值：回彈系數0.2、靜摩擦系數0.5、滾動摩擦系數0.01。

在僅考慮單相顆粒的堆積，不考慮容器形狀等對顆粒的影響條件下，對容器的選取應遵循簡單實用、提高效率的原則。因此，建立邊長為2 mm的正方體作為容納氧化鋁粉料的容器，將正方體的上表面去除，作為加粉料的入口；將正方體設置為顆粒工廠，顆粒工廠內可以生成沿著重力自由下降的氧化鋁球形顆粒，設置顆?？傎|量為0.02 g，顆粒加入速度為0.2 g/s。因此，模型運行總時間為0.1 s，時間步限制在200 %內，數據取樣間隔設定為0.01 s 取樣一次[18]。

2 仿真模擬結果

2.1 Furnas 模型的模擬結果

Furnas 模型的堆積效能由堆積效率E 來表示。本工作設定粗細顆粒及占比如表2 所示，此處C2=4，Ec=Ef=0.5。

表2 基于Furnas 模型模擬的粒度分布Tab.2 Particle size distribution simulated based on Furnas model

在原料的粒度分布中，粒徑大于178 μm 的顆粒占比較小。因此，將粗顆粒分為 178 μm 和164 μm 兩個組分。此時，粗顆?！弥蓄w?！眉氼w粒=6∶1∶3，滿足細顆粒占比30 %的要求。根據Furnas 模型公式，預測堆積效率E=0.54，此時空隙率為46 %。

對幾何體進行后處理分析，得到以下數據：顆粒數為2736，空隙率為46.7 %，計算得到的堆積密度為2.15 g/cm3。取幾何體中心位置垂直方向截面圖，結果如圖3 所示。

圖3 Furnas 模型堆積的截面圖Fig.3 Section view of particle packing based on Furnas model

2.2 RRB 模型的模擬結果

RRB 模型無法通過計算得出理論的空隙率與密度，但可以通過最小二乘法進行線性回歸得到堆積效果最好的粒度分布曲線。令，x=lnc，使其變為線性方程y=n·x-n·De。

根據原料的粒度分布，得到RRB 模型相關數據如表3 所示。

表3 線性方程的參數Tab.3 Parameters of the linear equation

通過表3 中數據做出散點圖及最優粒度分布線如圖4 所示。通過擬合后的結果得到，當n=0.537時，理論最優De=156 μm，即當顆粒的粒徑分布接近方程lnln=0.537lnD-0.537lnDe時，原料可以按照RRB 模型實現最佳堆積。在最接近原料粒度分布的情況下，設定粒徑大于178 μm（80 目）為粗顆粒；粒徑小于124 μm（120 目）為細顆粒。取平均值得151 μm（100 目），接近De 值156 μm。因此，設定對應RRB 模型的粒度分布如表4 所示。

圖4 RRB 模型擬合結果Fig.4 Fitting results according to RRB model

表4 基于RRB 模型模擬的粒度分布Tab.4 Particle size distribution simulated based on RRB model

處理過程同Furnas 模型，對幾何體進行后處理得到以下數據：顆粒數為 3149，空隙率為47.4 %，計算得到的堆積密度為2.12 g/cm3。取幾何體中心位置垂直方向截面圖，結果如圖5 所示。對比發現RRB 模型模擬的結果相較于Furnas 模型空隙更多，且球的分布更不規則。這可能是RRB模型本身適應于連續分布的粒徑所導致的。同時，RRB 模型模擬的粒度分布比較分散，也是導致結果出現較大偏差的原因。

圖5 RRB 模型堆積的截面圖Fig.5 Section view of particle packing based on RRB model

2.3 Horsfield 模型的模擬結果

參考Horsfield 填充的堆積方式，對堆積模型進行數據計算處理，其填充結構如圖2 所示。其中，不同球的半徑關系、相對個數與對應空隙率如表5 所示。

表5 Horsfield 填充計算結果[19]Table 5 Calculation results of Horsfield filling model [19]

根據原料粒度分布分別設定178 μm、74 μm和45 μm 為一次球R1、二次球R2(0.414R1)與三次球R3(0.225R1)，對應Horsfield 填充模擬的粒度分布如表6 所示。

表6 基于Horsfield 模型模擬的粒度分布Table 6 Particle size distribution simulated based on Horsfield model

對幾何體進行后處理得到如下數據：顆粒數4739，空隙率42.6 %，計算得到的堆積密度為2.27 g/cm3。取幾何體中心位置垂直方向截面圖，結果如圖6 所示。

圖6 Horsfield 模型堆積的截面圖Fig.6 Section view of particle packing based on Horsfield model

本組模擬得到的空隙率相較于前兩組更小，且堆積密度有所提升。從截面圖來看，Hosfied 模型模擬的空隙率有明顯的降低，分布也更加均勻。但同時也有部分空隙內存在無小尺寸顆粒填充的情況，可能是由于Horsfield 模型本身的堆積條件過于理想，在大顆粒完成堆積后，小顆粒無法進入空隙所導致的。對比三種模型模擬結果，Horsfield 理論對應的第三組級配有較高的密度。

3 粒度級配對造粒粉燒結性能的影響

通過上述的模擬結果得知，根據堆積模型來調整顆粒級配，能夠在一定程度上提高粉料的堆積密度。為了驗證并對比其效果，采用表7 所示的優化級配進行實驗。得到的結果如表8 所示。

表7 不同模型粒度配比 (wt.%)Table 7 Particle size ratio of different models (wt.%)

表8 級配后氧化鋁造粒粉性能測試結果Tab.8 Test results of graded alumina granulation powders

與原料相比，根據Furnas 理論優化級配的造粒粉在松裝密度和振實密度上均有提高，增大比例分別為4.1 %與2.5 %。由RRB 優化的級配提升效率比Furnas 理論稍低，松裝密度和振實密度分別提高了2.5 %和1.6 %。雖然壓坯密度略有提升，但燒后試樣體積密度則有所降低?；贖orsfield堆積模型級配的造粒粉，松裝密度和振實密度分別提高了3.2 %和1.6 %。但其壓坯密度和燒后的體積密度最大，這一結果也與上述EDEM 模擬的預測一致。

通過這三種模型來優化粉料的級配，均能在一定范圍內提高堆積密度及壓坯密度。其中，堆積密度提升效果最好的是Furnas 模型，其次為Horsfield 模型和RRB 模型。但對于燒后試樣而言，體積密度、線收縮率等燒結性能提升效果最好的是Horsfield 模型。這是由于EDEM 模擬按照Horsfield 理論堆積時，其空隙率最小所驗證。由于RRB 模型是針對連續分布的顆粒，而此處使用的造粒粉粒度分布是由篩分所得到。模擬得到的粉體粒度分布比較分散，粉體堆積后空隙較多，導致按照RRB 模型燒結后的試樣閉口氣孔率較高。因此，RRB 模型優化對于燒后試樣的體積密度提升效果并不理想。

4 結 論

（1）理論指導的粒度級配模型對氧化鋁造粒粉燒結性能的提升有一定指導意義。通過理論分析和軟件模擬，粒度級配后得到的試樣具有更高的堆積密度以及較高的致密度。

（2）按照三種模型級配后的粉體其堆積密度、壓坯密度均有所提升。其中，Furnas 模型對堆積密度提升效果最好，松裝密度與振實密度分別提高4.1 %和2.5 %；Horsfield 模型模擬堆積時空隙率最小，燒后試樣的體積密度最大為3.84 g/cm3。

（3）實際測試時原料的球形度、加入樣品時的初速度和顆粒間摩擦力等均會影響到測試的結果。仿真模擬是假定在理想條件下進行的，因此，導致模擬與實測結果有一定差別。三種模型仿真模擬的結果與最終實際測試結果優化程度基本吻合，軟件模擬時所對應空隙率最小的Horsfield 模型燒結后的體積密度最大，致密化程度最高，即通過離散元法預測粉體堆積對于燒結性能的影響具有一定可行性的?；陔x散元法模擬堆積和優化的級配可為氧化鋁造粒粉的生產提供參考。