2014—2017年哈爾濱地區供暖前與供暖期空氣污染特征分析

張舒 闕粼婧 王瑩 王蕾 欒晨 孫兆彬

(1.黑龍江省氣象服務中心，黑龍江哈爾濱 150030； 2.黑龍江省氣象臺，黑龍江哈爾濱 150030； 3.北京城市氣象研究院，北京 100089)

引言

隨著中國經濟快速發展，大量污染物排放導致的大氣污染對公路、鐵路、航空均造成影響[1-3]，PM2.5、PM10等大氣污染物還會對人體健康，如心腦血管[4]和呼吸系統[5-9]產生不利影響?？諝赓|量越來越受到社會各界的關注，大氣污染治理成為熱點。了解污染物的分布及其規律是防治大氣污染的基礎。有研究表明，隨西寧市集中供暖的開始，空氣質量下降，供暖期API指數明顯高于非供暖期[10]。供暖期間，中國230個城市空氣中PM2.5、PM10、CO、SO2和NO2的濃度顯著上升[11-12]，且整個供暖季大氣污染物濃度維持在較高水平[13]。有研究認為，供暖期大氣污染物濃度升高與地形作用及燃煤增加等人為活動密切相關[14-15]，尤其煤炭燃燒導致的大氣中SO2濃度明顯高于非供暖期。大氣污染物濃度受不利于污染擴散的天氣條件影響[16-18]，有研究基于不同地區氣象條件與大氣污染物濃度的關系分析表明[19-22]，大氣污染物濃度與邊界層高度、風速、相對濕度、溫度、降水等氣象因子關系密切，并構建了氣象因子的大氣污染物濃度模型。

已有研究較完善的分析了中國北方地區主要大城市供暖期大氣污染特征，與大多北方城市一樣，哈爾濱地區作為傳統的集中供暖區，供暖期大氣污染嚴重[23-24]，空氣質量較差，影響居民的出行及身體健康。但以往研究對供暖初期與秸稈焚燒疊加期間的大氣污染特征關注較少，本文對比分析供暖前和供暖期哈爾濱地區PM2.5、PM10、CO、SO2和NO2這5種大氣污染物濃度變化，并估算秸稈焚燒對PM2.5濃度的貢獻，以期為中國北方地區供暖期的大氣污染研究及治理提供參考。

1 資料與方法

1.1 資料來源

選取2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱市常規氣象資料和大氣污染物濃度資料。氣象數據來源于哈爾濱市氣象站觀測數據(45°55′N，126.34′E)，包括氣溫、氣壓、相對濕度、風向、風力。邊界層高度(Planetary Boundary Layer Height,PBLH)使用美國國家環境預報中心(National Centers for Environmental Prediction，NCEP)再分析資料，穩定度指數(K)使用歐洲中期天氣預報中心(The European Centre for Medium-Range Weather Forecasts,ECMWF)資料。大氣污染物濃度來源于哈爾濱市12個國控站點的小時濃度數據(黑龍江省環境監測站、哈爾濱市生態環境局空氣質量發布系統:http://218．10．227．7:8016/)，分別為太平宏偉公園、呼蘭師專、阿城會寧、平房東輕廠、省農科院、南崗學府路、動力和平路、香坊紅旗大街、道里建國路、嶺北、道外承德廣場、松北商大，見圖1。

圖1 哈爾濱地區大氣污染物監測站位置分布Fig.1 Location of air pollutant monitoring stations in Harbin

1.2 數據處理

剔除大氣污染物濃度小時數據異常值、缺測值，將12站逐小時數據平均，代表哈爾濱地區的污染物濃度情況。以00:00為日界，如一日中小時濃度連續缺測≥8個時次則剔除該日數據；連續缺測<8個時次，則對缺測值進行插值處理[13,25]，有效數據占比為84.24%。經數據處理的大氣污染物濃度數據為多年日均濃度和小時平均濃度數據，并按供暖開始日(10月15日)劃分為供暖前及供暖期兩部分。

1.3 PM2.5濃度回歸計算

逐步回歸法在回歸分析的基礎上，剔除不重要的變量，建立新方程。為進一步量化各氣象要素與PM2.5濃度的關系，使用SPSS多元逐步回歸方法確定影響最大的氣象因子并建立方程。將2014—2017年哈爾濱地區積雪出現的時間至12月31日的PM2.5濃度日平均值設為因變量y，氣溫、氣壓、相對濕度、風力、PBLH、K值的日平均值設為自變量x，通過多元逐步回歸，得到PM2.5日平均濃度回歸方程。

2 結果分析

2.1 供暖前后5種污染物日均濃度變化

2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱地區供暖前后PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO大氣污染物濃度見表1。由表1可知，5種大氣污染物濃度在供暖期均大幅度升高， PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO濃度分別上升89 μg·m-3、96 μg·m-3、23 μg·m-3、48 μg·m-3、0.5 mg·m-3，供暖期大氣污染物濃度均值分別為供暖前的4.56、2.96、1.68、5.80、1.71倍，污染程度為國內主要供暖城市的中等水平[26]。供暖對SO2影響最顯著，由于傳統供暖主要采用燃煤的方式產生大量SO2。同時，燃煤也產生大量粉塵和NO2，煤的不完全燃燒產生CO。為進一步排除季節和氣候因素的影響，對比供暖日(10月15日)前后15 d的大氣污染物濃度表明，集中供暖開始后，大氣污染物濃度明顯升高，PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO濃度分別上升了78 μg·m-3、84 μg·m-3、16 μg·m-3、18 μg·m-3和0.3 mg·m-3。

表1 2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱地區供暖前、供暖期、供暖日前后15 d的PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO濃度平均值Table 1 Mean concentrations of PM2.5,PM10,NO2,SO2,and CO 15-day before,during,and 15-day after the winter heating period in Harbin

2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱地區供暖前和供暖期5種大氣污染物日均濃度變化見圖2。由圖2可知，供暖前，5種大氣污染物濃度均較低；供暖期，5種大氣污染物濃度均呈上升趨勢，且一直維持在較高水平。這與供暖期的氣象條件關系密切，冬季的亞洲大陸輻射冷卻強，氣溫低，形成大陸高壓，大氣層結穩定，風速較小。同時，隨氣溫下降，取暖所需的燃煤量增加，排放更多大氣污染物，濃度升高。

CO和NO2濃度在11月上旬出現高值，分別為1.8 mg·m-3和87 μg·m-3，遠高于臨近日的一般水平，其原因是10月哈爾濱周邊地區完成水稻等作物收割，經多日田間晾曬風干后露天焚燒秸稈所致[27-28]。11月上旬，SO2濃度并未出現峰值，而是隨著時間變化不斷累加增大。表明秸稈燃燒對SO2濃度的貢獻有限，影響其濃度的主要原因是煤等化石燃料的燃燒。PM2.5、PM10濃度變化趨勢一致，表明二者同源性較高，均在11月上旬出現峰值，分別達到337 μg·m-3和345 μg·m-3，且在同一日期出現。隨后天氣形勢轉好，5種大氣污染物濃度大幅下降，表明其濃度均受秸稈焚燒影響，與已有研究成果一致[29]。

虛線為供暖開始時間圖2 2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱地區供暖前和供暖期CO(a)、NO2(b)、SO2(c)、PM2.5和PM10(d)日均濃度變化Fig.2 Variation of daily mean concentrations of CO (a),NO2 (b),SO2 (c),PM2.5,and PM10 (d) in Harbin before and during the winter heating period from August 1 to December 31 from 2014 to 2017

2.2 供暖前后5種污染物小時濃度平均日變化

2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱地區供暖前、供暖期CO、NO2、SO2、PM2.5和PM10濃度平均日變化見圖3。由圖3a可知，CO濃度變化在供暖前后均為雙峰雙谷型，第一個峰值出現在08時，第二個峰值出現在22時，最低值出現在15—16時。未供暖時，CO主要來源于居民生活燃料燃燒、汽車尾氣和工業生產，08時、16時、22時平均濃度分別為0.84 mg·m-3、0.65 mg·m-3和0.82 mg·m-3。供暖期CO濃度明顯升高，08時、15時、22時平均濃度分別為1.49 mg·m-3、0.82 mg·m-3和1.45 mg·m-3，表明供暖對CO濃度影響較大。CO濃度最低值均出現在午后，與午后大氣穩定度降低，擴散條件轉好有關[30]。CO濃度日變化幅度較大，表明其受人為活動影響較大。CO濃度在供暖季升高主要由于燃料的不完全燃燒，其作為中間產物積累形成[31]。因此，降低CO濃度應重視優化燃料成分，使其完全燃燒。

NO2在供暖前后均呈雙峰雙谷型(圖3b)，且第二個峰值明顯高于第一個峰值，14時后濃度上升非?？?。供暖前的峰值出現在08時和20時，分別為37 μg·m-3和50 μg·m-3，谷值出現在04時和13時，分別為33 μg·m-3和20 μg·m-3。供暖期的峰值出現在08時和19時，分別達59 μg·m-3和75 μg·m-3，谷值同樣出現在04時和13時，分別為50 μg·m-3和42 μg·m-3。與其他研究結果類似[32-33]，峰值的出現與NO2來源有關，汽車尾氣排放是重要因素，NO2峰值出現在上下班出行高峰期。第二個峰值高于第一個峰值主要是擴散條件不利導致NO2濃度累加增大。上班高峰結束，車流輛減少，同時太陽輻射增強，光化學反應加速，空氣流動增強[34]，NO2濃度降低，13時出現谷值，表明NO2濃度升高是汽車尾氣和供暖疊加的結果。

圖3 2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱地區供暖前、供暖期CO(a)、NO2(b)、SO2(c)、PM2.5和PM10(d)濃度逐時變化Fig.3 Mean diurnal variation of CO (a),NO2 (b),SO2 (c),PM2.5,and PM10 (d) concentrations in Harbin before and during the winter heating period from August 1 to December 31 from 2014 to 2017

SO2濃度變化見圖3c，供暖前在一定范圍內小幅波動，沒有出現明顯的峰值和谷值，供暖期濃度大幅升高，呈明顯的雙峰型。第一個峰值出現在09時，為79 μg·m-3、第二個峰值出現在19時，接近69 μg·m-3。最小值出現在01時和14時，分別為41 μg·m-3和46 μg·m-3?？赡苡捎诎滋鞖鉁馗哂谝雇?，供暖消耗燃料減少，同時擴散條件好，使SO2濃度有所降低。15時后，氣溫逐漸下降，供暖消耗燃料量增大，SO2濃度呈上升趨勢。下班后，大量工業企業停止生產，SO2濃度又有所下降。SO2濃度較大的日變化幅度，表明其受人為活動影響較大，其特征與北京地區SO2濃度變化相似[35]。

PM2.5與PM10濃度的日變化趨勢基本一致(圖3d)，供暖前PM2.5濃度從08時開始下降，15時出現谷值，為19 μg·m-3；PM10濃度在04—08時小幅波動，09時開始下降，14時達到谷值，為38 μg·m-3。二者總體變化幅度不大。供暖期，PM2.5與PM10的濃度均大幅上升，為雙峰型。PM2.5第一個峰值出現在08時，為116 μg·m-3，隨后開始下降，并在14時出現谷值，為78 μg·m-3，之后濃度再次上升，21時出現第二個峰值，達144 μg·m-3。PM10在09時出現第一個峰值，為148 μg·m-3，隨后開始下降，14時濃度達到谷值，為115 μg·m-3，而后繼續上升，21時達到第二個峰值170 μg·m-3。第一個峰值出現的時間正值早高峰，供暖與人為活動疊加的影響導致09時左右濃度較高，隨后人為活動減少，日間擴散條件較好，PM2.5與PM10濃度降低；16時后，人為活動再次增加，氣溫降低，供暖量加大，夜間大氣穩定性增強，不利于擴散，多因素疊加導致第二個峰值出現，且高于早高峰。哈爾濱地區PM2.5與PM10的日變化特征與其他研究結果一致[34,36]。

2.3 供暖前后氣象條件變化

哈爾濱地區供暖前后正值秋冬交替，2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱地區氣壓、氣溫、相對濕度、風速的變化見表2。由表2可知，供暖期平均氣壓、相對濕度和風速的變化不大，氣溫明顯降低。較低的氣溫使供暖燃煤量增加，從而加重空氣污染。比較供暖前和供暖期的K值和PBLH日均變化可知(圖4)，隨著供暖的開始，K值降低。有研究表明[37]，K指數越小層結越穩定，越不利于污染物的擴散。PBLH也在供暖開始后呈逐漸降低的趨勢，邊界層高度低，不利于污染物的垂直混合，導致污染加重[38]。

表2 2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱地區供暖前、供暖期氣象要素對比Table 2 Meteorological parameters in Harbin before and during the winter heating period from August 1 to December 31 from 2014 to 2017

2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱地區供暖前、供暖期風與PM2.5濃度玫瑰圖見圖5，由圖5a可知，供暖前哈爾濱地區大氣污染物濃度一直處于較低水平。由圖5b可知，供暖期哈爾濱地區大氣污染物濃度在西北風作用下明顯低于其他風向，表明西北風對大氣污染物的清除作用較明顯，而西南風、東北風常伴隨暖濕空氣輸送，且攜帶上游大氣污染物，因此污染加重。

圖4 2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱地區供暖前、供暖期K值、PBLH日均變化Fig.4 Variation of daily mean K-value and PBLH in Harbin before and during the winter heating period from August 1 to December 31 from 2014 to 2017

PM2.5濃度單位為10-1·μg·m-3;風向頻率單位為%；風速單位為m·s-1圖5 2014—2017年8月1日至12月31日哈爾濱地區供暖前(a)、供暖期(b)風與PM2.5濃度玫瑰圖Fig.5 Wind rose chart and PM2.5 concentration in Harbin before (a) and during (b) the winter heating period from August 1 to December 31 from 2014 to 2017

2.4 秸稈焚燒對PM2.5濃度的影響

黑龍江省的秸稈焚燒從每年十月中下旬作物收獲期開始[28-29]，直至地面出現積雪后停止，隨之空氣質量將有所好轉，這是由于降雪后，農田被雪覆蓋，秸稈不能點燃且不能持續燃燒[39]。PM2.5等大氣污染物濃度在秸稈燃燒期間升高明顯，空氣質量較差。2014—2017年哈爾濱地區積雪最早分別出現在2014年11月12日、2015年11月9日、2016年11月7日、2017年11月9日。為估算秸稈燃燒對PM2.5濃度的貢獻率，首先建立積雪出現日至12月31日PM2.5濃度與氣象要素的回歸方程，模擬沒有秸稈焚燒情況下的PM2.5濃度;然后通過方程計算得到10月15日至11月11日PM2.5濃度擬合值，擬合值與實際值的差即為估算秸稈焚燒導致的PM2.5濃度值。

應用逐步回歸得到PM2.5日平均濃度方程，見式(1)。

y=82.676-0.071x1-16.413x2+1.001x3

(1)

式(1)中，y為沒有秸稈焚燒情況下的PM2.5日平均濃度(μg·m-3)；x1為PBLH(m)；x2為風速(m·s-1)；x3為相對濕度(%)?；貧w方程通過了P≤0.01的顯著性檢驗。2014—2017年哈爾濱地區PM2.5濃度實際值、實際值與擬合值的差值變化見圖6。當實際值>擬合值時，差值為正；實際值<擬合值時，差值為負。由圖6數據計算得到秸稈燃燒的平均貢獻率為69.4%，與以往研究結果一致[39-40]。

圖6 2014年(a)、2015年(b)、2016年(c)、2017年(d)哈爾濱地區供暖期桿焚燒期間PM2.5濃度實際值、實際值與擬合值的差值Fig.6 Variation of observed PM2.5 concentration and its difference with fitted PM2.5 values in 2014 (a),2015 (b),2016 (c),and 2017 (d) in Harbin

3 結論

(1)2014—2017年哈爾濱地區PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO這5種大氣污染物的日均濃度隨供暖期的開始，升高明顯，且維持在較高水平。其中SO2濃度受供暖影響最大，PM2.5與PM10變化趨勢一致，同源性高。受供暖期和秸稈焚燒共同影響，哈爾濱地區PM2.5、PM10、CO和NO2濃度均在11月上旬出現峰值或較大值。

(2)哈爾濱地區PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO這5種大氣污染物濃度在供暖期的各時次均明顯升高，CO和NO2濃度日變化呈雙峰雙谷型，SO2濃度日變化幅度大，PM2.5與PM10濃度日變化趨勢基本一致，供暖期燃煤排放的大氣污染物與不利于污染物擴散的天氣條件共同作用，導致哈爾濱地區空氣污染加重。改善集中供暖設備的燃燒效率及加強供暖燃煤的脫硫除塵，可減少哈爾濱地區供暖期間的空氣污染。

(3)哈爾濱地區有積雪后停止秸稈焚燒，空氣質量好轉。通過逐步回歸方法擬合PM2.5日平均濃度與PBLH、風速、相對濕度的回歸方程，估算得到秸稈焚燒對大氣污染的貢獻率為69.4%，表明秸稈焚燒嚴重影響哈爾濱地區的空氣質量。