乏燃料干法貯存容器金屬密封結構研制

盧可可，鄭岳山，劉 帥，姚 琳

（中國核電工程有限公司，北京 100840）

乏燃料組件的貯存方式根據貯存時冷卻介質的種類可分為濕法貯存和干法貯存。濕法貯存通常采用水池貯存，采用能動處理系統保持水池水質，且需考慮水池失水等事故[1]。干法貯存通常采用混凝土容器、金屬容器等進行貯存[2]?；炷寥萜髦饕捎没炷吝M行屏蔽，裝載乏燃料的金屬密封罐貯存在混凝土容器或模塊中，通過空氣自然對流實現非能動散熱，建造經濟性較好，但無法直接廠外運輸，乏燃料組件回取工藝復雜。金屬容器也采用自然對流方式實現非能動散熱，屏蔽材料主要為金屬材料，制造成本偏高，但其可設計成具有貯存和運輸雙重功能的容器，便于運至后處理廠。采用貯存運輸雙重功能的金屬容器進行乏燃料的中間干法貯存，符合我國乏燃料閉式循環的政策需求。

根據IAEA 的統計，截至2014 年1 月，國際上至少有32 500 t（HM）乏燃料組件采用干法貯存[3]。根據美國核管理委員會（NRC）公布數據[4]，截至2019 年12 月美國共有80 個干法貯存設施，分布在35 個州。美國約有28%的乏燃料采用干法貯存方式進行貯存。我國后處理廠建設速度尚不能完全滿足核電站乏燃料外運需求,需盡快開展乏燃料離堆中間貯存的研究工作[5]，干法貯存從長時間暫存、安全性、經濟性、建造及運行維護便利性等方面具有一定優勢[6]。

為指導國內核電廠增設廠內乏燃料干法貯存系統相關工作，保證核電廠運行安全，國家核安全局于2015 年底發布核電廠內乏燃料干法貯存系統的監管要求[7]。但國內對乏燃料干法貯存容器的設計指導性文件較少。需開展干法貯存容器設計研究。

混凝土容器貯存方案采用金屬密封罐把乏燃料組件密封焊接在罐體內，容易實現放射性物品的包容。而金屬容器貯存方案為實現貯存和運輸雙重功能，通常采用容器蓋加金屬密封件的方式進行密封[8]。金屬容器的筒體通常采用金屬材料焊接（如不銹鋼筒體拼焊）、整體金屬鑄件（如球墨鑄鐵鑄件）等方式實現放射性物品的包容。容器頂部的密封結構是實現容器內腔放射性物品和惰性氣體不漏失的關鍵結構，需保證長期貯存期間安全性。本文針對金屬容器的密封安全功能開展密封結構研究，并在試驗樣機上對密封結構設計的合理性進行驗證。

1 設計要求分析

金屬容器的密封結構，需滿足容器裝料前準備、裝料過程、裝料后的操作與檢驗、轉運、貯存及乏燃料回取等所有操作過程中的操作工藝功能要求和安全要求。

1.1 接口要求

乏燃料組件的裝料及卸料均通過容器筒體頂部的開口進行操作，容器蓋的密封結構設計應考慮乏燃料組件、組件抓具的接口尺寸要求，不得影響乏燃料組件裝料和卸料操作。容器的密封結構還應具備容器吊裝出水池后的蓋間區域快速排水功能、泄漏檢測功能和貯存期間的壓力監測功能。容器的設計應保證容器在貯存后乏燃料組件具備可回取性。

1.2 易于去污

由于容器采用水下裝料，運輸前表面污染水平需滿足法規要求。容器密封結構可達外露表面應易于清潔和去污。

1.3 操作人員輻射防護

容器在燃料廠房裝載井進行水下裝料，裝料過程中通過容器上方的水進行屏蔽。裝料后容器吊裝過程中失去裝載井中水的屏蔽作用，容器密封結構設計需采取措施在吊裝過程以及裝料后的操作過程中對操作人員進行輻射防護。乏燃料組件主要的輻射源為γ射線和中子，容器的密封結構應能同時屏蔽γ射線和中子。

1.4 防止放射性核素泄漏

容器的密封結構設計需保證容器內部可能釋放的放射性核素向環境的釋放量滿足10CFR72的要求[9]。參照干法貯存系統和設施標準審查大綱NUREG-2215[10]，如果密封結構設計和試驗的泄漏率達到不泄漏標準（1×10-8Pa·m3/s SLR），則可免做相關分析。根據NUREG-2215，干法貯存容器應具備冗余密封功能，且對與螺栓連接的密封結構，需在貯存過程中進行泄漏狀態監測。

1.5 維持容器內腔干燥惰性氣體環境

乏燃料組件干法貯存過程中其內腔需保持干燥無氧環境，氦氣、氬氣、氮氣等可作為容器內腔的氣體介質，其中采用氦氣作為貯存介質最為常見。氦氣具有較優的傳熱能力，且便于進行泄漏檢測。乏燃料干法貯存為長期貯存過程，容器內腔的惰性氣體泄漏率需滿足設計要求，以維持貯存期間容器內腔的氣體環境，保證長期貯存期間容器傳熱能力不降低，防止燃料包殼被氧化導致包殼性能下降。

1.6 耐溫、耐輻照和耐腐蝕要求

容器的密封結構，尤其是密封件選取需考慮正常工況下乏燃料組件衰變熱對密封結構的影響，以及事故工況下容器外界一定時間的火燒工況對其密封性的影響。

容器的密封件、屏蔽材料應具有較好的耐輻照性能，當容器的密封件、屏蔽材料在貯存期間不具備更換條件，或者更換操作復雜時，其設計壽命應同等于容器設計壽命。

容器可貯存在室內或室外，需考慮環境條件（雨、雪、鹽霧等）對容器表面耐腐蝕性能的影響。

2 結構設計方案

2.1 總體結構方案

為實現干法貯存容器的設計要求，容器的密封結構采用兩層容器蓋進行冗余密封，容器蓋通過螺栓與容器本體連接，如圖1 所示。容器最大外形尺寸約 2 470 mm×2 470 mm ×4 910 mm，可裝載24 組乏燃料組件，空載質量約91 t，滿載質量約108 t，容器外蓋直徑約φ2 150 mm，內蓋直徑約φ1 960 mm，進氣孔和排水孔的孔蓋直徑約φ165 mm。容器外露表面均為光滑不銹鋼表面，易于去污。為加強對裝料后操作人員的輻射防護，在水下完成裝料后，通過吊具水下安裝容器內蓋，容器內蓋同時具備屏蔽γ射線和中子的功能。為防止放射性核素泄漏，維持容器內腔干燥的惰性氣體環境，容器外蓋設置了單道密封件進行密封，內蓋采用同心布置的雙道密封件進行冗余密封。根據溫度、輻照和外界環境腐蝕等使用環境條件，容器外蓋、內蓋主要為不銹鋼和中子屏蔽材料，密封件主要為鎳基合金金屬材料。

圖1 容器密封總體結構Fig.1 The overall structure of cask sealing

雙層容器蓋的密封結構應具備如下功能：

（1）容器裝料前需在容器未打開內蓋的前提下把容器內腔充滿水；

（2）容器裝料并起吊至裝載井面時，需排出容器內蓋上方的水；

（3）容器吊裝至去污區域后，需對容器內腔進行排水、抽真空干燥、充入惰性氣體等操作；

（4）容器貯存前，需對外蓋和內蓋之間的蓋間區域充入惰性氣體；

（5）容器貯存期間需監測外蓋和內蓋之間的壓力變化；

（6）容器卸料前需對容器內腔進行氣體取樣，充水循環冷卻。

為實現上述工藝操作過程中的充氣、排氣、充水、排水、抽真空干燥、壓力監測、氣體取樣等功能，容器上需設置若干貫穿性工藝孔。經過優化設計，在容器內蓋上設置兩個貫穿孔，分別為充氣孔和排水孔，兩處貫穿孔上方設置對應的充氣孔蓋和排水孔蓋，并采用雙道密封件進行密封。為實現泄漏檢測功能，容器內蓋、進氣孔蓋、排水孔蓋的雙道密封件之間設置檢漏孔。在檢漏完成后采用金屬密封件對檢漏孔進行密封。在容器筒體上設置測壓孔和蓋間孔兩處貫穿孔，并對兩處貫穿孔分別采用孔蓋進行密封。蓋間孔用于內蓋上方的排水和充入惰性氣體。測壓孔用于貯存期間蓋間區域的壓力監測，從而監測容器內腔是否泄漏。各貫穿孔功能如表1 所示。

表1 各貫穿孔功能Table 1 The function of each penetration

2.2 密封結構方案

容器采用雙層容器蓋實現冗余密封，內蓋上設置了進氣和排水貫穿孔，貫穿孔上方安裝孔蓋。為解決雙層容器蓋及進氣孔蓋和排水孔蓋的密封，在容器外蓋、內蓋、進氣孔蓋、排水孔蓋上均設置密封槽，密封槽內安裝C 型金屬密封件。C 型金屬密封件外側為兩層C 型結構的包層，內側為彈簧結構。螺栓預緊后，金屬密封件發生彈性和塑性變形，直至兩側法蘭密封面實現面-面接觸，進一步預緊螺栓，密封件不再繼續發生塑性變形，如圖2 所示。

圖2 單道密封結構示意圖Fig.2 The cross section of single-channel seal structure

由于乏燃料組件貯存期間密封件的溫度較高，需解決長期貯存過程中溫度和蠕變對密封性的影響。為解決這一問題，C 型金屬密封件的彈簧和內側包層采用耐溫性和抗蠕變性較好的鎳基合金。外側包層采用硬度較軟的材料，通常采用鋁或者銀，實現密封件與密封面之間的密封。為避免貯存期間外界環境中的雨水隨密封面外側浸入到密封件表面，使密封件發生電化學反應導致密封性降低或失效，對于干法貯存的容器，密封件的外側包層材料選用純銀實現密封。

3 密封件驗證

在容器密封樣機制造前，采用截面尺寸相同的小比例C 型金屬密封件樣件進行試驗驗證，如圖3 所示，試驗合格后在容器全比例密封樣機上進行試驗。密封件樣件試驗內容主要包括：密封特性試驗、材料腐蝕試驗、壓力試驗、應力松弛試驗等。試驗結果表明C 型金屬密封件能夠滿足容器運輸和貯存的要求。

圖3 密封件試驗樣件Fig.3 The test sample of seal

3.1 密封特性試驗

密封件的線密封載荷以及載荷-位移特性參數是容器密封結構設計和計算的輸入條件，需通過試驗獲得相應數據。由于這些特性參數與密封件的中心徑無關，與密封件的截面結構和材料相關，在試驗時采用了與密封件產品截面尺寸和材料相同、中心徑縮小的密封件樣件進行試驗，獲取了試驗數據。干法貯存容器內腔的設計壓力為0.38 MPa，密封件工作溫度約150 ℃。根據放射性物品安全運輸規程[11]的要求，容器內壓不得超過0.7 MPa。對密封件保守進行了260 ℃溫度下0.7 MPa 的氣密性試驗，試驗檢測的泄漏率為2×10-9Pa·m3/s SLR，證明密封件可滿足不泄漏的要求。

3.2 材料腐蝕試驗

目前我國的商用核電站廠址均在沿海地區，國內的乏燃料組件干法貯存監管政策目前僅限在電站內部選址，因此干法貯存容器所處環境條件多為海洋性大氣環境。密封件的材料與法蘭材料不同，密封件的化學腐蝕和電化學腐蝕是必須關注的問題。為驗證密封件的耐蝕性，對密封件的原材料試樣以及密封結構試驗樣件進行了化學腐蝕和電化學腐蝕試驗驗證，試樣及樣件均未發現明顯銹蝕。圖4 為密封件包層試樣腐蝕試驗前后形貌對比。

圖4 試樣腐蝕試驗前后形貌Fig.4 The morphology of samples before and after the corrosion test

3.3 壓力試驗

金屬容器作為運輸容器時，一般為B（U）F 或B（M）F 型貨包，且內容物的放射性活度值一般會超過105A2。根據放射性物品安全運輸規程[11]的要求，容器需承受時間不少于1 h 的200 m 水深的強化水浸沒試驗。為驗證密封件滿足法規要求，對密封件進行了外壓2 MPa 的水壓試驗驗證，試驗過程中密封位置均無水滲漏現象，無可見變形，密封件能夠承受強化水浸沒試驗的液體壓力。

3.4 應力松弛試驗

C 型密封件內部結構為彈簧，密封件工作狀態下彈簧處于壓縮變形狀態。應力松弛是彈簧的主要失效形式，一旦彈簧失效，密封件的密封性將無法保障。為解決這個問題，彈簧的選材上已經考慮了材料蠕變和彈簧應力松弛的影響，為進一步試驗驗證，對密封件保守進行了260 ℃溫度下的應力松弛試驗，圖5 為應力松弛試驗結果曲線，應力松弛3.31%后達到穩定狀態。試驗結果證明密封件的選材滿足壽期內使用要求。

圖5 應力松弛曲線Fig.5 The stress relaxation curve

4 容器密封結構樣機制造及試驗

為驗證所研發的容器密封結構具有工藝可實施性，滿足設計的各項功能和安全要求，具有工程應用基礎，制造了容器全比例密封結構樣機，如圖6 所示。樣機的主要材料、外購件型號和零部件結構均與工程產品一致，零部件制造和組裝過程質量控制參照工程產品進行管理。

圖6 容器全比例密封結構試驗樣機Fig.6 The prototype of full-scale cask sealing test

對試驗樣機進行了容器充水、排水、抽真空干燥、充氦、氦泄漏檢測等試驗驗證，并對各項驗證試驗進行了現場見證。檢漏儀最小可檢漏率為1×10-10Pa·m3/s，氦氣純度99.9%。由于容器內蓋和進氣孔蓋、排水孔蓋均采用雙道密封，試驗時對樣機外蓋、內蓋、充氣孔蓋和排水孔蓋各道的密封均進行了泄漏試驗，試驗結果如表2 所示。依據標準ANSI N14.5[12]，如果包容邊界各貫穿孔的泄漏率均達到不泄漏標準，則無需對各貫穿孔的泄漏率進行累加。試驗結果表明，容器包容邊界的各貫穿孔均達到了不泄漏標準，容器密封結構樣機滿足設計指標要求。

表2 容器密封結構樣機泄漏試驗結果Table 2 The leak rate test results of the cask sealing structure prototype

5 結論

采用金屬材料的乏燃料干法貯存容器具備運輸和貯存雙重功能，為滿足其貯存和運輸期間的各項功能和安全要求，開發了一種乏燃料干法貯存容器金屬密封結構，并進行了試驗驗證。

（1）采用雙層容器蓋進行冗余密封，在內蓋上設置雙道密封結構，并在內蓋的貫穿工藝孔上設置孔蓋，孔蓋上設置雙道密封結構。具有操作工藝簡便，制造工藝簡單等特點。

（2）對C 型金屬密封件進行了各項性能驗證，滿足運輸和貯存的各項要求。

（3）進行了全比例的容器密封結構樣機制造，驗證了制造工藝，并在樣機上進行了試驗驗證。試驗結果證明雙層容器蓋結構滿足功能要求和密封安全要求。

干法貯存容器的金屬密封結構通過了各項試驗驗證，滿足容器貯存和運輸期間的各項設計要求。