基于ENMC 的主動中子多重性質詢影響因素蒙特卡羅模擬研究

吳 坤，侯英偉，胡力元，趙云龍，李 垚，孫詩奇，王利斌，劉輝蘭，周春芝，宋玉收,*

（1.哈爾濱工程大學核科學與技術學院，黑龍江 哈爾濱 150001；2.國民核生化災害防護國家重點實驗室，北京 102205）

核保障以核材料衡算與控制為基礎，多年來發展的核查方法分有損分析技術與無損分析技術兩種，有損檢測需要對核材料或核彈頭進行拆解，甚至使用化學手段處理，尤其在軍控核查方面存在較多弊端。無損檢測手段無需對核材料進行拆解，且可在現場快速測量，價格也相對低廉[1]。

基于中子的無損檢測技術分為總中子計數、中子符合計數、中子多重性計數，其中總中子計數方法最為簡單，是對核材料總體中子發射率的測量。中子符合計數和中子多重性計數可以區分出裂變的中子，研究中子的時間關聯信息。其方法如圖1（a）所示，獲取中子時間序列，通過設置預延遲、符合門寬、長延遲等參數，根據前后兩個符合門中的中子分布獲取多重性符合計數率來求解核材料質量[2]。通常，前符合門稱為R+A 門，后符合門稱為A 門，其大小相等約為中子衰減時間的1～2 倍；長延遲用來保證后符合門中盡量不存在與觸發中子相關聯的裂變中子。根據是否有外源對核材料進行誘發裂變，多重性計數方法分為主動多重性計數方法和被動多重性計數方法，符合計數方法也分為主動符合計數方法和被動符合計數方法。中子符合計數方法相比中子多重性計數方法簡單，但需要標準樣品進行刻度，限制了其使用范圍[3]。

圖1 中子符合及多重性計數方法示意圖及ENMC 探測器結構Fig.1 The schematic of neutron coincidence and multiplicity method and the ENMC detector structure

被動中子多重性計數適用于含Pu 核材料質量測量，但對于U 核材料自發裂變率低[4]，需要使用外部中子源進行誘發裂變。國外已發展了多種類型的中子多重性計數設備；國內對于中子多重性計數的研究起步較晚，中國原子能科學研究院[5,6]、中國工程物理研究院[7,8]、火箭軍工程大學[9,10]、西北工業大學[11]等單位在實驗裝置、計數原理等方面進行了相關研究，核工業大學將人工智能算法用于多重性計數設備的結構優化[12]。目前雖沒有形成成熟的商業產品，但在電子學設計[13]、配套數據獲取軟件[14]方面也進行了探索。本文基于超熱中子多重計數器（ENMC）結構[15]［見圖1（b）］，使用蒙特卡羅方法研究主動中子多重性計數方法中質量重構結果的影響因素，包含符合門寬的設置、質詢中子源強度、探測效率與衰減時間，是多重性設備設計開發的理論和數據支撐。

1 主動中子多重性計數模擬方法

主動中子多重性與被動中子多重性都依賴中子多重性模型假設[16]，差異在于由于外加中子源的影響，中子單重符合計數率會含有誘發中子源發射的中子，已經不能用于核材料質量重構，但可以通過測量的雙重符合計數率、三重符合計數率以及刻度核材料與質詢中子源的耦合系數與核材料增殖系數之間的關系，來求解核材料質量。由式（1）、式（2）[17]可知：

相繼求解出增殖系數M、誘發裂變率F。

其中：D、T——雙重和三重中子符合計數率；

εf——裂變中子的探測效率，可通過對252Cf 裂變中子源進行標定獲取。

vs——質詢源誘發裂變中子階乘矩；

vi——誘發裂變中子再誘發裂變中子的階乘矩；

fd、ft——二重和三重符合門因子。

模擬研究中，為減小裂變階乘矩參數引入的誤差，通過統計粒子間關系獲取準確數值。

通過式（3）和式（4）計算[16]。

式中：P——預延遲；

G——符合門寬；

τ——中子在多重性探測器中的衰減時間。

由于關聯中子計數率符合Rossi-α分布[16]，可通過擬合不同門寬與中子雙重符合計數率的關系獲得較準確的數值。之后通過公式：

計算核材料質量。

其中：Y——質詢中子源強度；

C——源與核材料耦合系數，可通過對（6）式標定獲得[18]，本文稱其為C-M 方程。

其中：a、b、c——三個參數；

C——一個質詢源中子在鈾部件單位質量的235U 中產生的平均誘發裂變數。

除上述標定方法，亦可根據C的物理意義，通過蒙特卡羅方法統計出C值，此方法用來研究純實驗方法中C-M 方程標定偏差的影響。

2 結果與討論

通過研究中子多重性方法及質詢過程，歸納出如圖2 所示的質詢結果影響因素傳導過程。其中探測器與核材料在實際應用過程中不可變，裂變中子分布階乘矩主要來源于235U 核材料，可認為是定值。探測效率與衰減時間是與探測器性能相關的重要指標參數，在質詢之前通過252Cf 中子源的標定獲得，由于252Cf 中子能譜與實際測量環境存在偏差，影響質詢結果。質詢中子源強度與探測器門寬設置為影響質詢結果的重要設置參數；在研究其影響過程中采用了根據物理含義統計出的耦合系數C，避免C-M 方程偏差導致耦合系數求解不準的影響。由于模擬過程中可以準確獲取中子的探測時間，可忽略探測器死時間影響。

圖2 主動中子多重性結果影響因素傳導過程Fig.2 The conduction process of factors affecting the results of active neutron multiplicity

2.1 多重性方法參數模擬（探測效率、衰減時間、裂變中子分布階乘矩）

利用Geant4 進行ENMC 建模及計算[19]，物理過程采用QGSP_BERT_HP 高精度中子模型，將具有252Cf 中子能譜及多重性的中子源作為蒙特卡羅模擬的源項放置于ENMC 探測腔中間，統計得到中子探測效率為58.7%；Rossi-α公式擬合衰減時間為 21 μs。與已有研究中65%、21.8 μs 存在的偏差屬于合理范圍，該偏差可能來源于源項的位置、源項體積、反應截面、周圍環境影響等。

模擬采用NBL0075（鈾富集度為93.2%）作為質詢核材料。Am-Li 中子源作為（α，n）源，自身不具有裂變源的多重性特征，不會影響多重性計數結果，往往被用作235U 核材料的質詢源。研究探測效率和衰減時間偏差影響時在Am-Li 中子源強度為51 560/s（立體角4π）條件下測試，中子源發射半張角設為16.6°保證核材料能夠全部被質詢中子覆蓋，發射強度為1 075/s，該部分差異將會融合到耦合因子C中。統計NBL0075 核材料中的裂變中子，可獲得裂變中子分布階乘矩，如表1 所示。

表1 探測器參數及NBL0075 核材料誘發裂變中子階乘矩Table 1 Detector parameters and the induced fission neutron factorial moment of NBL0075

2.2 質詢影響因素

2.2.1 探測效率與衰減時間

在研究中子多重性質詢結果的影響中，首先需要模擬多重性計數的測量時間，以滿足質詢結果的穩定。在質詢中子源不變的情況下，通過模擬不同測量時間下質詢結果與真實核材料NBL0075 的質量偏差變化來確定測量時間。如圖3（a）模擬了500～4 500 s 的質詢偏差，測量時間大于2 500 s 后，偏差趨于穩定；為保證計算準確度，后續研究采用3 000 s 測量時間。

圖3 測量時間及刻度數據對質詢結果的影響Fig.3 The influence of the measurement time and the calibration data on mass inquiry results

中子多重性測量及質量重構過程中，需要標定多重性計數探測器的探測效率和衰減時間。即便252Cf 為裂變中子源，但與某個特定待測量核材料的誘發裂變中子譜依舊具有偏差；另外標定時中子源與核材料的結構及擺放不同，都將導致兩個參數的擬合偏差。耦合系數C是根據求解的增殖系數M通過標定C-M 方程獲得，M可通過方程將誤差傳遞至C，且C-M方程的標定來源于已知質量的核材料以及計算出的誘發裂變率F，它們都會引入誤差。圖3（b）展示了中子增殖系數與耦合系數的關系；明顯，通過耦合系數含義統計獲得的方程（實線）與C-M 公式更契合。圖3（c）、圖3（d）為采用標定C-M 曲線研究不同門寬下質量重構偏差與探測效率和衰減時間的關系；圖3（e）、圖3（f）為采用統計方法直接獲取耦合系數C 后，研究不同符合門寬下質量重構偏差與探測效率和衰減時間的關系。無論是在相同探測效率偏差還是衰減時間偏差，由標定C-M 曲線獲得的重構核材料質量都有更大的偏差；圖3（e）曲線之間的寬度可以體現探測效率相差1%，相對偏差相差約9%。表明在真實測量過程中探測效率與衰減時間都需要準確的標定值。圖3（c）、圖3（d）中偏差數值隨門寬值先下降后上升，是由于隨門寬變化的參數影響了M的計算結果導致。有趣的現象是當門寬足夠大的時候，兩種耦合因子獲取方法的質詢結果都不受衰減時間偏差的影響［見圖3（d）、圖3（f）］；原因在于衰減時間主要通過影響符合門因子fd影響M、F的計算結果，當門寬足夠大后符合門因子逐漸逼近1。

2.2.2 質詢源強度與符合門寬

主動中子多重性中，由測試人員可以調節的重要特征為門寬與質詢中子源的強度。圖4（a）展示了中子雙重與三重符合計數率隨著源強的變化，二者都與源強成線性正相關關系，且雙重符合計數率斜率更大，二者比值為2.58。如圖4（b），源越弱，質詢相對偏差隨門寬變化曲線越平滑，這是由于源強太強導致被測到的中子強度強，會有更多的偶然符合中子（不同裂變事件中子、中子源中子）在R+A 門內被探測，影響準確性。圖4（c）展示了門寬設置為32 μs 和70 μs 時，R+A 門內的時間相關中子占比隨源強增加逐漸降低的變化曲線；圖4（d）展示了質詢結果的相對偏差隨R+A 門內裂變相關中子比例的變化曲線，在本模擬中R+A 門內相關中子占比大于3%時，質詢相對偏差較為穩定。根據中子多重性假設，超裂變事件為納秒量級，遠遠小于中子衰減時間。中子衰減時間符合單指數衰減規律，門寬越小可以減小本底中子進入R+A 門的比例，但是小門寬導致部分時間相關中子不在R+A 門內探測，高符合計數率降低，所以需要選用合適門寬。

圖4 質詢中子源強度及符合門寬對質詢結果的影響Fig.4 Influence of the neutron source intensity and the coincidence gate width on mass inquiry results

用不同強度的252Cf 源作為中子源，放在樣品腔的中心位置。每隔10 s 計算不同門寬下的S、D、T，計算間隔數為200 次，最后計算200次的雙重符合計數率的相對標準差（D-RSD）和三重符合計數率的相對標準差（T-RSD）。由于單重計數率與源強成正比關系，研究了單重計數率為430/s、4 300/s、21 500/s、43 000/s 的D-RSD 和T-RSD 隨門寬的變化，結果如圖5 所示。源強越小，中子稀疏導致RSD 越大，且RSD 隨門寬的變化越平緩；圖5（e）為使用上述四個源強的數據做出最佳門寬與單計數率S的關系，隨著源強的增加，最佳門寬逐漸減小，且減小的速率逐漸變緩，該結論與Henzlova 等人的研究結果一致[20]。圖4（c）中不同源強下R+A 門內真符合中子的占比變化，解釋了這一現象的主要原因。

圖5 使用252Cf 裂變中子源模擬裂變中子強度對符合門寬的影響Fig.5 252Cf fission neutron source is used to simulate the effect of the fission neutron intensity on the coincidence gate width

圖6（a）、圖6（b）為使用核材料放入探測腔，計算D-RSD 和T-RSD 在不同源強下隨門寬的變化。D 和T 的統計為等時間間隔，間隔為10 s；統計量為每個門寬500 個，總時間為5 000 s。在發射角源強500～2 000/s 的范圍內，通過D-RSD 及T-RSD 分析，最佳門寬位置都在41～47 μs。沒有出現源強與最佳門寬的明顯變化關系是由于相較于使用252Cf 源驗證，使用Am-Li 源誘發核材料裂變的裂變中子強度相對較低。此時無論是D-RSD 還是T-RSD 隨門寬的變化也比較平緩，與圖5 中結論一致，在Pu 核材料的被動中子多重性分析中也有相似規律[21]。

圖6 核材料存在時質詢中子源強度對符合門寬的影響Fig.6 Influence of the neutron source intensity on the coincidence gate width in the presence of nuclear material

3 結論

通過分析主動中子多重性方法測量過程，確定了在測量過程中影響測量準確性的主要影響因素為：探測效率、衰減時間的標定值與真實核材料誘發裂變中子的偏差以及質詢中子源強度、符合門寬的設置?；贓NMC 探測器結構，通過蒙特卡羅方法研究了上述兩類因素的影響規律及原因。探測效率及衰減時間的偏差，會通過標定C-M 曲線影響質詢結果的計算；針對ENMC 探測效率在使用標定C-M 時，其相差1%，質詢結果相對偏差約為9%。質詢中子源強度會影響R+A 門內裂變時間相關中子比例，設置合適門寬，R+A 門內相關中子占比大于3%，質詢相對偏差較為穩定。使用雙重符合計數率和三重符合計數率的相對標準差作為衡量依據，也可以幫助設計和使用者確定準確的門寬選擇。整個模擬針對ENMC，但研究方法對新型中子多重性設備的設計和開發具有指導價值。

致謝

感謝中央高?；究蒲袠I務費（3072020 CFT1505）的資助。