四川省土壤天然核素放射性水平調查和分析

蔣 兵，舒奕嘉，羅茂丹，徐 僳，張紅帆

(1.四川省輻射環境管理監測中心站，成都 610031；2.四川省輻射環境評價治理有限責任公司，成都 610031 )

引 言

土壤與人類生活息息相關，也是天然放射性核素最主要的載體[1]。人類時刻接受來自天然輻射的照射，而土壤和建筑材料等物質中的U系、Th系放射性核素以及K-40是天然輻射重要的組成部分。人們居住環境中的空氣氡主要由土壤和建筑材料析出，而建筑材料又與當地的巖石和土壤有著密切聯系[2]。因此，調查和評估土壤中的放射性水平，對環境和居民健康保護，具有重要的意義。另一方面，四川省是一個核設施大省，充分掌握全省土壤放射性水平現狀也是必要的[3-4]。

90年代，吳宇等[5]等對四川境內的土壤進行了一次大范圍的調查，得到了四川境內土壤天然放射性水平的基礎數據。但此次調查只有一年的數據，無多年連續監測的情況。對此，本文調查和分析了2011年至2021年四川省土壤γ能譜天然核素的監測數據，主要包括238U、232Th、226Ra、40K四種核素，以期了解四川省土壤放射性水平現狀和規律，并利用空氣中γ輻射劑量率[2，6]和外照射指數[7-8]來評價四川省土壤的放射性水平。

1 材料與方法

1.1 材料

本文研究的材料主要來自四川省輻射環境管理監測中心站多年來對四川境內具有代表性土壤監測點位的監測數據。

依據《輻射環境監測技術規范》(HJ/T61-2001)[8]，四川境內具有代表性土壤監測點位信息見表1。土壤中γ核素的監測頻次為一年一次。

表1 四川省21個地市州土壤采樣點位信息Tab.1 Information of soil sampling points in 21 prefecturesof Sichuan Province

土壤樣品的采集按照相關要求[9-10]，采用梅花形布點或根據地形采用蛇形布點，采點不少于 5 個。每個點在 10 m×10 m 范圍內，采取 0～10 cm 的表層土(去除散在表面上的植物，雜草石等)。樣品到達實驗室后，經過高溫烘干，經過行星球磨儀研磨，裝入Ф70mm×65 mm圓柱形聚乙烯樣品盒中，充分壓實后，蓋緊樣品盒蓋，清洗樣品盒上沾污的樣品，擦干樣品盒，稱重，密封，放置 1個月后測量。

1.2 方法

對采集的土壤樣品，四川省輻射環境管理監測中心站按照《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T 11743-1989)[11](2011-2014年采用)、《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T 11743-2013)[4](2015-2021年采用)以及《用半導體γ譜儀分析低比活度γ放射性樣品的標準方法》(GB 11713-1989)[12](2011-2014年采用)、《高純鍺γ能譜分析通用方法》(GB/T 11713-2015)[13](2016～2021年采用)的要求對樣品進行分析。

2 結果與討論

2.1 21個地市州土壤中天然放射性水平

2011～2021年四川省21個市州土壤天然放射性核素活度濃度見表2。由表2可以看出2011～2021年四川省土壤中238U的活度濃度范圍在13.6～80.5Bq/kg，活度濃度均值范圍24.4～49.0Bq/kg，11年均值為33.0Bq/kg；232Th活度濃度范圍在17.4～76.0Bq/kg，均值范圍在30.6～58.7Bq/kg，11年均值為43.9Bq/kg；226Ra活度濃度范圍在14.9～63.6Bq/kg，均值范圍在20.0～38.9Bq/kg，11年均值為28.7Bq/kg；40K活度濃度范圍在174～859Bq/kg，均值范圍在254～689Bq/kg，11年均值為551Bq/kg。

四川省土壤中天然核素238U、232Th、226Ra、40K監測結果均在1983～1990年全國環境天然放射性水平調查結果范圍內[14]。與1993年四川省土壤中天然放射性含量調查水平相當[5]。

2.2 區域土壤核素監測結果分析

根據何振云的研究[14]，全國238U、232Th、226Ra總的趨勢是南高北低。本文對四川南邊地區(樂山、內江、自貢、宜賓、瀘州)，四川中部地區(成都、眉山、資陽、遂寧、南充)，四川北邊地區(綿陽、廣元、巴中)三個地區的土壤放射性核素活度濃度進行了分析，這些區域均在四川盆地內進行了劃分。將三個地區(2011～2021年)監測點位的均值作為地區監測值，其分析結果如圖1所示。由圖1可以看出，三個地區土壤中238U、232Th、226Ra的監測值南高北低，但土壤中238U中部地區的監測值比南部高。結合表2的數據，以從南到北各點位數據比較，并沒有出現土壤中238U、232Th、226Ra的含量南高北低的趨勢。

總體來說，四川土壤監測數據以區域點位劃分，土壤中232Th、226Ra的含量趨勢符合南高北低的特征，而238U的含量反而中部地區偏高。

2.3 核素含量特征

對21個地市州2011～2021年土壤中天然核素監測均值進行了比較，如圖2所示。由圖2A，土壤中238U監測均值超省均值的地市有8個，低于省均值的有13個；由圖2B，土壤中232Th監測均值超全省均值的地市有13個，低于省均值的有8個；由圖2C，土壤中226Ra監測均值超全省均值的地市有10個，低于省均值的有11個；由圖2D，土壤中40K監測均值超省均值的地市有11個，低于省均值的有10個。其中，成都、眉山、涼山州以及自貢的監測點位，2011～2021年間土壤中238U、232Th、226Ra、40K的監測均值均高于省均值。21個地市州的土壤天然核素238U、226Ra的監測均值低于全省均值居多，而232Th、40K監測均值高于全省均值居多。因此，四川多數地區土壤中天然核素232Th、40K的含量較高，而238U、226Ra的含量較低。

圖2 各地市(州)2011～2021年土壤中放射性核素238U、232Th、226Ra、40K監測均值比較Fig.2 Comparison of the mean values of 238U，232Th，226Ra and 40K radionuclides in soil from 2011 to 2021

四川土壤多以紫色土為主[15]，是富含鈣質的土壤。根據文獻[16]，在富鋁土區238U、226Ra的含量高，40K在富鋁土區域內最低，顯然在富含鈣質的土壤這一特征并不明顯。另外，土壤中放射性核素含量與成土母巖有關[16]，因此，四川土壤中238U、232Th、226Ra、40K的含量情況還應研究與成土母巖的關系。

2.4 土壤放射性水平評價

查閱研究文獻[1-2、6～8]，對土壤放射性評價有多個獨立指標。根據相關文獻，本文選取了空氣中γ輻射劑量率和外照射指數(Iγ)兩個指標。

空氣中γ輻射劑量率(D)用于表征地表上方一定高度處(通常為1m)由周圍物質中發出的γ射線產生的貢獻。

其理論計算公式為[12]：

D(nGy/h)=0.462CU+0.604CTh+0.0417CRa

其中 D 為地面高 1 m 處 γ 輻射劑量率，CU、CTh和 CRa分別代表樣品中238U、232Th 和226Ra 的比活度(Bq / kg)。

外照射指數(Iγ)原用于評指建筑材料產品中的放射性核素鐳、釷、鉀的比活度對居民所造成的外照射程度。人類生活離不開土壤，因此利用外照射指數(Iγ)來指示土壤中釋放γ射線風險程度。其計算公式：

Iγ=CRa/370+CTh/260+CK/4200

CRa、CTh、CK分別代表226Ra、232Th、40K 的比活度(Bq/kg)。

四川省空氣中γ輻射劑量率和外照射指數(Iγ)計算值見表3。同時參考其他調研的數據進行了計算和分析，其結果見表3。

由表3可以看出，此次調查和分析，四川省空氣中γ輻射劑量率D計算值范圍在30.6～59.7(nGy/h)，均值為42.9nGy/h，低于全國水平，也低于其他已調研地區水平；外照射指數Iγ計算值范圍在0.23～0.50，均值0.38(國標Iγ≤1.0)。綜上可以看出，四川省土壤放射性處于一個較低水平。

表3 各地區土壤樣品γ輻射劑量率和外照射指數比較Tab.3 Comparison of γ radiation dose rate and external radiation index of soil samples from different regions

4 結 論

本文對四川省2011～2021年高純鍺γ譜儀監測的21個市(州)的土壤天然核素數據進行了分析。通過分析，得到以下結果：

(1)四川省土壤中238U的活度濃度范圍在13.6～80.5Bq/kg，均值范圍為24.4～49.0Bq/kg，11年均值為33.0Bq/kg；

(2)232Th活度濃度17.4～76.0Bq/kg，均值范圍為30.6～58.7Bq/kg，11年均值為43.9Bq/kg；

(3)226Ra活度濃度范圍在14.9～63.6Bq/kg，均值范圍為20.0～38.9Bq/kg，11年均值為28.7Bq/kg；

(4)40K活度濃度范圍在174～859Bq/kg，均值范圍為254～689Bq/kg，11年均值為551Bq/kg；

(5)232Th、226Ra核素含量存在南高北低的趨勢；

(6)四川多數地區土壤中天然核素232Th、40K的含量較高，而238U、226Ra的含量較低；

(7)通過空氣中γ輻射劑量率和外照射指數評價了四川省環境γ輻射水平，其中四川省空氣中γ輻射劑量率低于全國水平，外照射指數小于國標限值。

四川省土壤中天然放射性核素含量第一次調查是在1993年，距今已將近三十年，隨著社會的發展，分析方法、儀器也經過了更新，因此，再次對四川省土壤中天然放射性核素含量進行調查就顯得十分必要。通過此次對四川省21個地市州土壤放射性核素的調查，建立了四川土壤天然放射性活度濃度的基礎數據，對以后土壤放射性污染防治提供參考。