重復頻率可調窄脈寬228 nm 紫外激光器

王金艷，馬 放，鄭 磊，田東賀，陳 曦 ，鄭 權,2

（1.長春新產業光電技術有限公司,吉林 長春 130103；2.中國科學院長春光學精密機械與物理研究所,吉林 長春 130033）

1 引言

紫外波段光源在材料加工、光譜檢測技術領域有著重要的應用[1-2]。紫外共振拉曼光譜技術是一種利用紫外光源的重要檢測技術，其能夠充分利用研究對象的紫外共振增強效應選擇性激發拉曼信號，將信號強度提升幾個數量級。不僅可以極大地降低拉曼測量的探測極限，還可以引入到電子選擇方面[3-6]，用于研究生物分子結構、制藥和臨床應用、痕量爆炸物非接觸安全檢測[7-8]。在材料加工方面，波長小于250 nm 的光源可用于布拉格光柵或波導的制造[9]。

目前，可直接獲得紫外波段輸出的方案有準分子激光器，但是其光束質量差、體積大、運行成本高等缺點嚴重約束了其應用前景。近年來，得益于非線性技術的成熟，全固態紫外激光器的研究獲得了較大的進展，其具有光束質量好、運行成本低、體積緊湊等優點，成為最有潛力、可替代準分子激光器的一種技術方案[10]。2014 年，Deyra L 等人使用調Q Nd：YAG 光纖激光器作為基頻光源，在腔外進行非線性頻率變換得到了四次諧波236.5 nm 激光輸出，當重復頻率為20 kHz 時，平均功率為600 mW[11]；2016 年，Kaneda Y 等人利用916 nm 垂直腔面發射半導體激光器(VECSEL)進行四倍頻，得到了連續輸出功率為216 mW的229 nm 激光[12]。2020 年，Bykov S V 等人報道了使用Nd:GdVO4晶體實現普通聲光調Q 和電光調Q 結構的228 nm脈沖輸出。電光調Q 方案中，得到平均功率為50 mW，脈沖寬度為20 ns，重復頻率為6 kHz 的228 nm 紫外激光，并利用該激光器測量了多肽、氨基酸、核苷酸和爆炸物的絕對差分拉曼截面[13]。同年，Dai SH T 等人，利用鈦寶石787 nm 激光的倍頻光與532 nm 激光和頻，實現了3 mJ 226 nm 的激光輸出，并成功用于激光誘導熒光測速儀[14]。

全固態激光技術中，調Q 激光技術是獲得高重復頻率、窄脈寬及高峰值功率脈沖激光的重要途徑。通常情況下，電光調Q 與聲光調Q 能獲得10 ns 左右的脈沖激光，但要實現10 ns 以下或更短的脈沖激光輸出卻很難。而從脈沖激光的產生原理來講，腔倒空技術(也稱為脈沖透射式調Q)與其他調Q 激光器的不同之處在于，儲能單元由工作物質變成了諧振腔。腔倒空技術更易獲得窄的脈沖時間及高的峰值功率[15-18]。

鑒于以上技術背景及實際應用需求，本文報道了一種結合腔倒空技術和非線性頻率變換的紫外激光器，中心波長為228 nm，平均輸出功率為84 mW，脈沖寬度為2.8 ns。

2 實驗裝置及原理

2.1 工作物質的選擇

為獲得228 nm 紫外激光輸出，基頻光選擇Nd:YVO4作為增益介質，圖1 顯示了Nd:YVO4晶體中Nd3+離子的激光發射能級。Nd:YVO4晶體常見的發射峰有914 nm、1 064 nm 和1 342 nm。對應的受激發射截面分別為1.7×10-19cm2、25×10-19cm2、6×10-19cm2。為避免1 064 nm/1 342 nm與914 nm 波長的競爭，采取鏡片鍍高透膜的方式，以增加1 064 nm/1 342 nm 的損耗，抑制其增益的產生。914 nm 的受激躍遷發生在4F3/2→4I9/2能級，為準三能級躍遷，低能級為基態能級分裂的5 個子能級中的最上能級。由于存在熱平衡，4I9/2在室溫下部分填充，為激光的重吸收創造了條件。顯然，增益介質以相同的波長發射和吸收會顯著降低激光效率。通過降低Nd3+濃度、優化晶體長度和泵浦光束發散角等，可以最小化這種重吸收的負面影響。也可以通過冷卻Nd:YVO4晶體來抑制重吸收，低溫降低了基態子能級的粒子數[19]。

圖1 Nd3+離子躍遷能級圖Fig.1 Nd3+ ion transition energy-level diagram

非線性頻率變換部分包括二次諧波(SHG)和四次諧波(FHG)過程：914 nm→457 nm、457 nm→228 nm。對于二倍頻非線性晶體，本文選擇生長技術比較成熟的LBO 晶體。914 nm 基頻光為線偏振光，運用I 類相位匹配條件，可以提高轉化效率。經理論計算得知LBO 晶體在該波長的走離角為12.5 mrad，小的走離角產生的二次諧波光束質量較好，有利于提高四次諧波效率。常見的可用于紫外波段的非線性晶體有LBO、BBO、CLBO、KBBF、RBBF。LBO、CLBO 沒有合適的匹配角，綜合考慮走離角和非線性系數，BBO 晶體是產生四次諧波的最佳選擇[20]。

2.2 實驗裝置

為獲得幾納秒的脈沖寬度，將基頻光914 nm部分的諧振腔設計成基于電光調Q 的腔倒空結構。實驗采用端面抽運方式，通過諧振腔設計，可實現振蕩光與抽運光的模式匹配，輸出高光束質量的基頻光。該激光器的實驗裝置如圖2 所示。

圖2 914 nm 基頻光實驗裝置示意圖Fig.2 Experimental setup of 914-nm laser

在激光器中，抽運源是中心波長為808 nm 的連續激光二極管(LD)陣列，最大輸出功率為30 W，光纖芯徑為400 μm、數值孔徑(NA)為0.22，經過2 倍放大的透鏡組后耦合至增益介質中。為減輕晶體熱效應及重吸收的影響，增益介質Nd：YVO4的摻雜濃度為0.1%，長度為10 mm，晶體雙面鍍808 nm、914 nm 增透膜，晶體使用水冷控溫，實驗中設定溫度為15 °C。平面反射鏡M1，鍍808 nm、1 064 nm 增透膜、914 nm 全反膜(R＞99.8%)；平面鏡M2 鍍914 nm 45°全反膜(R＞99.8%)；平凹鏡M3 曲率半徑R=1 000 mm，凹面鍍914 nm 全反膜(R＞99.8%)。偏振分光棱鏡(PBS)表面鍍914 nm增透膜，膠合面鍍914 nm P 偏振透射及S 偏振反射膜。QWP 為914 nm 1/4 波片。EO-QS 為電光Q 開關，以BBO 為電光晶體，BBO 晶體具有電光系數高、消光比高、損傷閾值高等優點，端面鍍914 nm 增透膜。

在基頻光諧振腔工作過程中，Nd：YVO4晶體的最高增益方向沿著S 偏振方向，在Q 開關不加電壓的情況下，由PBS 反射的S 偏振光兩次通過QWP 后變為P 偏振光，被PBS 全部透射。此時，諧振腔無法形成激光振蕩，而增益介質持續吸收抽運光以粒子數反轉形式儲存能量。如果給Q 開關加上1/4 波電壓，Q 開關起到1/4 波片的作用，S偏振光兩次通過1/4 波片和Q 開關后偏振態不發生改變，此時，PBS 透過率為0%。激光在腔內往復振蕩而不斷被放大。在脈沖能量達到最大值時，快速去掉Q 開關上的電壓，PBS 透過率變為100%，諧振腔內儲存的激光能量在腔內往返一次后全部輸出到腔外，形成高峰值功率、窄脈寬激光。

為了實現高效率、高光束質量的基頻光輸出，進行諧振腔設計，使抽運光和振蕩光滿足模式匹配?？紤]晶體的熱透鏡效應，將晶體等效為焦距為f的薄透鏡。將圖2 所示實驗裝置等效為圖3 所示簡易諧振腔。圖3 中L1為 M1 到晶體中心的距離，L2為晶體中心到M3 的距離。

圖3 簡化諧振腔示意圖Fig.3 Schematic diagram of a simplified resonant cavity

晶體的熱焦距與抽運功率的關系表達式為：

其中：K為晶體熱傳導系數；ωp為抽運光在晶體中的光腰半徑；Pph為泵浦激光的熱致功率；dn/dt為激光晶體的熱光系數，即折射率隨溫度的變化率；α為晶體的吸收系數；l為激光晶體長度。根據ABCD 矩陣及穩區條件，代入諧振腔內的束腰半徑公式

式中ω(x)為諧振腔內任意一點的光斑半徑；a，b，d為腔內光束傳輸矩陣元素；λ為激光波長。

計算模擬不同腔長時Nd：YVO4晶體處光斑半徑隨抽運功率的變化，由于耦合聚焦系統的焦距為25 mm，考慮器件的空間距離，設定L1的長度為20 mm。經計算仿真獲得L2為不同長度時晶體內基模半徑隨泵浦功率變化關系，如圖4（彩圖見期刊電子版）所示。

圖4 不同腔長時，晶體內基模半徑隨抽運功率的變化Fig.4 Fundamental mode radius in crystals varying with pump power when the cavity length is different

由圖4 可看出，L2在150 mm 到170 mm，總腔長為170～190 mm 時，激光晶體內振蕩光基模半徑為0.3～0.32 mm，其與抽運光束腰半徑(約0.4 mm)的比值接近 0.8∶1，且振蕩光基模半徑隨抽運功率的變化不敏感，既能夠實現振蕩光與抽運光的良好模式匹配，又保證了激光器諧振腔的穩定性。

紫外激光實驗裝置如圖5 所示。使用凸面鏡將914 nm 基頻光耦合入LBO 晶體中，LBO 采用I 類(o+o→e) 非臨界相位匹配方式，切割角為θ=90°，Φ=21.8°。LBO 晶體長度為15 mm，F1 焦距為40 mm，雙面鍍914 nm、457 nm 增透膜。二向色鏡Ma將未轉化的914 nm 基頻光反射，且對457 nm 的透射率大于99.8%。F2 將457 nm 藍光再次聚焦，選擇 I 類(o+o→e) 非臨界相位匹配的BBO 作為四倍頻晶體，切割角為θ=61.6°，Φ=0°，長度為5 mm。Mb鍍457 nm 反射膜，228 nm紫外激光從Mb透射。

圖5 228-nm 激光實驗裝置示意圖Fig.5 Experimental setup of 228-nm laser

3 實驗結果與分析

首先研究了高重復頻率914 nm 腔倒空激光器，頻率范圍為5～25 kHz。當抽運功率達到30 W時，在每個頻率下調整電光開關的加壓時間，以提供最高的單脈沖能量。圖6、圖7 顯示了不同重復頻率下914 nm 基頻光和457 nm 倍頻光的平均輸出功率和脈沖能量變化趨勢。由圖6、圖7 可知，在較低重復頻率時，平均功率隨著頻率的升高而升高，達到一定頻率時出現飽和并呈下降趨勢。隨著頻率的增加，脈沖能量呈下降趨勢。這是由于頻率增加帶來諧振腔累積的能量逐漸減少。更重要的是，與文獻報道的1 064 nm 的腔倒空不同，Nd:YVO4晶體本身在914 nm 處的增益低，使能量下降的速度更快，平均功率出現飽和的頻率更低。914 nm 激光器在10 kHz 處提供的最大平均功率為1.04 W，457 nm 倍頻光的平均功率為420 mW?；谇坏箍赵?，914 nm 基頻光的脈沖寬度幾乎不隨重復頻率變化，保持在（3.3±0.1）ns。457 nm 倍頻光受到非線性作用的影響，脈寬變窄，脈沖寬度保持在2.8-2.9 ns。

圖6 914 nm 激光的平均功率與脈沖能量隨脈沖重復頻率的變化情況Fig.6 Average output power and pulse energy varying with pulse repetition rate for 914-nm laser

圖7 457 nm 激光的平均功率與脈沖能量隨脈沖重復頻率的變化情況Fig.7 Average output power and the pulse energy varying with pulse repetition rate for 457-nm laser

四次諧波的轉換效率與二次諧波的光斑分布、光束質量、聚焦功率密度和非線性晶體的特性有關。F2 的焦距直接影響二次諧波耦合進非線性晶體的功率密度。功率密度越大，效率越高。但由于BBO 晶體小的接收角和較大的走離效應，聚焦不能無限制地小，強聚焦會導致短焦深和大的發散角，反而減小了諧波在晶體內的有效作用長度。

為分析紫外激光輸出功率的相關特性，實驗中使用焦距分別為30 mm、40 mm 和50 mm 聚焦鏡。重復頻率為10 kHz 時，二次諧波在焦點處的平均功率密度分別為320 W/mm2、200 W/mm2和178 W/mm2，對應的瑞利長度理論計算值分別為0.7 mm、1.7 mm 和2 mm。在不同的焦距下，需精細調節BBO 晶體的角度及束腰在BBO 晶體中的位置。在最佳的狀態下，分別獲得了32 mW、84 mW 和57 mW 的228 nm 紫外激光。聚焦鏡焦距為40 mm 時，既具有足夠的功率密度，又有合適的非線性作用距離。光譜儀測試中心波長為228.59 nm，見圖8。不同重復頻率下的紫外光輸出功率，如圖9 所示，228 nm 激光在5～25 kHz重復頻率范圍內可調節，頻率為10 kHz 時可提供最高平均輸出功率為84 mW。測試2 小時得到的功率穩定性為1.46%，見圖10。脈寬始終保持在2.8～2.9 ns，脈沖序列及寬度測試結果如圖11所示。圖中11(a)、11(b)分別為228 nm 激光在重復頻率為10 kHz 時的脈沖序列和單脈沖波形；圖11(c)、11(d)分別表示頻率為18 kHz 時的脈沖序列和單脈沖波形。實驗中，需調節Q 開關的加壓時間，否則會導致脈沖頻率不穩定。

圖8 228 nm 光譜圖Fig.8 Spectrum of 228-nm laser

圖9 228 nm 激光平均功率與脈寬隨脈沖重復頻率的變化情況Fig.9 Average output power and pulse width varying with repetition rate of 228-nm laser

圖10 228 nm 激光功率穩定性Fig.10 Power stability of 228-nm laser

圖11 288 nm 輸出脈沖序列和脈寬。(a)、(b)分別為10 kHz時的脈沖序列和脈寬；(c)、(d)分別為18 kHz 時的脈沖序列和脈寬Fig.11 Pulse sequence and pulse width of 228-nm laser.(a) Pulse sequence and (b) pulse width at 10 kHz;(c) pulse sequence and (d) pulse width at 18 kHz

由于LBO 和BBO 晶體在產生二次諧波的過程中都存在走離效應，特別是BBO 的倍頻走離角為75.3 mrad，導致228 nm 的輸出光斑為橢圓形。用狹縫掃描式光斑分析儀(Thorlabs BP209-VIS/M)測量228 nm 激光光斑分布，見圖12（彩圖見期刊電子版）。圖12(a)表示垂直于光傳播方向的二維空間強度分布；圖12(b)為光斑的三維分布圖；圖12(c)、12(d)分別為水平和豎直方向的光強分布。光斑尺寸為1.2 mm×3.5 mm，橢圓度為34%。

圖12 紫外激光光斑強度分布圖。(a)二維空間強度分布；(b)三維空間強度分布；(c)水平方向強度分布；(d)豎直方向強度分布Fig.12 Spot intensity distribution diagrams of ultra-violet laser.(a) Two-dimensional spatial intensity distribution;(b) threedimensional spatial intensity distribution;(c) horizontal intensity distribution;(d) vertical intensity distribution

4 結論

本文報道了一種基于電光腔倒空結構與腔外四倍頻結構的全固態228 nm 紫外激光器。通過諧振腔設計，確定了諧振腔結構和非線性晶體的參數。分析了腔倒空基頻光的輸出特性，由于Nd: YVO4晶體在914 nm 處的增益低，在高頻時平均功率出現飽和并呈下降趨勢。研究了不同參數聚焦鏡對紫外激光輸出的影響，實現了測量波長為228.59 nm 的紫外激光輸出。在5～25 kHz頻率范圍內連續可調節，頻率為10 kHz 時可提供最高平均輸出功率為84 mW 的激光，脈寬始終保持在2.8～2.9 ns。

本文提供了一種實現窄脈寬228 nm 紫外激光的新方法，與該波長已有報道相比，具有平均功率高，頻率可調，脈寬不隨頻率變化等優點，滿足紫外共振拉曼光譜研究的應用要求。但影響四次諧波產生的因素有很多，相信經過更詳細的優化，該激光器的效率有望進一步提升。