γ能譜法測量分析閥門中鈾滯留量技術研究

王 晶,何麗霞,邵婕文,李育蓉

(中國原子能科學研究院 放射化學研究所,北京 102413)

《中華人民共和國核材料管制條例》[1]規定,國家對核材料實行許可證制度。核材料許可證持有單位應制定并實施核材料衡算管理制度,按規定的頻次對核材料進行實物盤存,實物盤存記錄的核材料量必須是實測值。在某些散料核設施生產運行過程中,會有一部分核材料積留在生產工藝管道或設備中,如閥門、過濾器和容器等,經清洗后仍殘留在其中的核材料通常稱為滯留量。閥門是控制工藝管道內物料傳輸的核心部件,在核設施核材料生產工藝設備中分布廣泛、數量眾多。閥門通常固定安裝在各類工藝管道上,根據其結構和功能特性,主要有球閥、蝶閥、截止閥、節流閥、止回閥等類型。為保證工藝的氣密性和穩定性,在工藝運行或停車期間,難以將閥門拆除進行徹底清洗,更難以進行取樣分析。非破壞性分析方法(NDA)不會對測量對象造成損傷,可直接進行整體測量,適合于閥門中核材料滯留量定量測量分析。

γ能譜法是常用的NDA分析方法之一。利用γ能譜法,結合具體測量對象的特點,再通過測量核材料的特征γ射線以及本底輻射進行分析,即可得到待分析對象中核材料含量。國際上已有相關研究人員采用γ能譜法開展了過濾器、球形容器和管道等設備內核材料滯留量的技術研究,建立了滯留量測量的自吸收和探測效率校正方法[2-9]。本文擬結合后處理廠工藝設備和管道核材料滯留量測量技術的需求[10],在實驗室條件下初步驗證閥門中鈾滯留量的γ能譜測量分析的可行性。

1 γ能譜法測量核材料滯留量的原理

核材料中235U在衰變過程中會釋放特征γ射線,其強度與核材料的量之間存在一定關系(式(1))。因此,采用探測器探測核材料中放射性核素釋放的特征γ射線,記錄后即可獲得γ能譜,對γ能譜進行量化分析即可獲得核材料的量。

測量對象中放射性物質的質量(m,g)可表示為:

(1)

式中:M為放射性物質的摩爾質量,g/mol;n0為特征γ射線全能峰的計數率,s-1;ε為探測器對特征γ射線全能峰的絕對探測效率;NA為阿伏伽德羅常數,mol-1;λ為發射該特征γ射線核素的衰變常量,s-1;P為特征γ射線的分支比。

因此,在一定工作條件下,定量測量分析的關鍵是確定式(1)中的全能峰絕對探測效率ε,其計算公式為:

(2)

式中:N為全能峰計數;A為放射核素的活度,Bq;t為測量時間,s。

獲得全能峰絕對探測效率的方法有有源效率刻度法和無源效率刻度法兩種[11]。其中,有源效率刻度法要求測量對象與標準物質或標準工作樣品在物理信息和幾何尺寸等方面基本相符。無源效率刻度法則可以根據測量對象的特點,利用蒙特卡羅模擬方法建立分析模型,確定相應的探測效率,結合有限的實驗進行驗證。由于測量對象的材料、狀態、幾何形狀有不同的情況,有源效率刻度法的實際應用有限。本研究的測量對象是后處理廠工藝生產線某區段閥門中的鈾滯留量,很難建立與具體閥門完全相同的實驗條件,也很難覆蓋閥門的類型,導致無法采用有源效率刻度法。而無源效率刻度法具有能夠為測量對象定制模型、覆蓋各種分析對象和基本實現實驗條件再現等優勢。在實際應用中,需要依據閥門內滯留量的分布情況確定源分布參數,本文采用標準工作樣品構造已知源分布的測量對象。

2 測量對象和實驗條件

2.1 測量對象

與常規化工工藝處理的物料不同,后處理廠的乏燃料具有強放射性、高毒性等特點[12]。后處理廠使用的閥門在選型時重點考慮閥門的安全性能,包括抗輻照性能、抗腐蝕性能、密封性能、強度和剛度,以及使用壽命。為滿足這些性能要求,閥門材質主要選擇不銹鋼,少數零部件選擇耐輻照、耐老化材料。閥門結構要盡量減少放射性物質附著,閥門與物質接觸的表面,其粗糙度的精度不低于6.3 μm[13]。

在實際應用時,根據使用環境和功能特性選擇閥門的類型。球閥、蝶閥和截止閥是后處理工程中常用的開關閥,用于截斷或接通工藝管道中介質的流動。三者各具特點,用于不同的場景。其中,球閥的主要組成部分包括閥體、球體、閥座、閥軸、密封圈和閥桿,其工作原理是球體與閥軸連接,閥桿帶動閥軸旋轉實現球體內通道的打開與閉合。球閥的體積小、流阻低、開關速度快,多用于公稱直徑(DN)<80 mm的管路。蝶閥的主要組成部分包括閥體、閥座、碟板、閥軸、密封圈和閥桿,其工作原理是碟板與閥軸連接,閥桿帶動閥軸旋轉,實現碟板的啟閉。蝶閥結構短小簡單、不易變形、重量輕、啟閉迅速,用于DN≥80 mm的管路。截止閥用于DN≤200 mm的管路,常分為填料式截止閥和波紋管截止閥,前者用于非放射性或中低放環境,后者用于輸送含放射性或腐蝕性的介質。

對于輸送介質為放射性物質的管道,為保證安全性能,防止放射性物質泄漏對人員帶來輻射影響,管道與閥門的連接形式一般采用焊接方式[14]。因此,閥門兩端與管道連接,探測器只能放在有限的空間進行測量;而且閥門附近的管道內也可能存在少量滯留的物料,會對閥門內的滯留量測量結果的準確性產生影響。

2.2 實驗條件

利用實驗室已有條件開展模擬測量,選擇球閥和蝶閥兩種常用的閥門,將其安裝在管道上,模擬后處理廠閥門的測量環境。測量平臺由探測器、準直屏蔽體和自動升降平臺等組成,測量平臺和閥門如圖1所示。采用的探測器為Saint-Gobain公司生產的由B380型LaBr3:Ce晶體和光電倍增管組成的集成式BrilLanCeTM探測器,晶體尺寸為φ5.08 cm×5.08 cm,對662 keV光子的能量分辨率為2.6%。屏蔽體材料為聚四氟乙烯和鉛,形狀為圓桶形,中心開口用于準直,以有效降低周圍環境輻射的干擾,提高測量準確度。探測器封裝在準直屏蔽體內,固定在可升降的測量平臺上,滿足不同高度閥門的測量需求。此外,平臺可以在水平方向移動并可鎖死固定位置。探測器與Canberra公司生產的Inspector 2000便捷式數字譜儀連接,用于γ能譜信號處理,γ能譜分析軟件為Genie 2000。譜儀能輸出雙極性高壓,電壓范圍為±10～±1 300 V或±1 300～±5 000 V,實驗時設置電壓為+640 V。實驗中采用的標準點源為57Co和137Cs,包裝容器為圓盤形,用于驗證探測器模型和工作模型的可靠性;U標準工作樣品采用U3O8粉末,235U含量為2.00 g,包裝容器為圓柱形,用于初步驗證無源效率刻度模擬的探測效率,結合測量計數率分析閥門中鈾滯留量的可行性,點源和U3O8的相關信息列于表 1。

表1 點源和U3O8的相關信息

圖1 測量平臺(a)與閥門(b、c)

3 工作模型

無源效率刻度的關鍵是建立工作模型,工作模型與實際測量對象的一致性直接影響探測效率刻度的準確性。本工作建立了球閥和蝶閥的滯留量測量分析模型。為了保證探測效率模擬的準確性,需要準確描述探測器和閥門的幾何結構和尺寸。

3.1 探測器模型

一般情況下,直接利用廠家提供的晶體參數模擬得到的探測效率往往與實測結果偏差較大,需要對晶體參數進行表征[15-16]。建立的探測器模型包含光學玻璃、LaBr3晶體、MgO反射層、包裝外殼鋁、聚四氟乙烯、準直屏蔽體、不銹鋼外包裝,如圖2所示,各結構的材料信息列于表2。在不同探測距離下進行測量,記錄不同能量特征γ射線的全能峰計數,通過式(2)計算實驗全能峰絕對探測效率。在不同的晶體半徑和長度參數的組合下進行模擬,計算模擬結果與實驗結果相對偏差的均方根,均方根最小的組合即為最佳參數。最終確定的相關參數為:LaBr3晶體半徑2.5 cm、長度4.28 cm、聚四氟乙烯厚度1.6 cm、外包裝鋁殼厚度0.06 cm、準直器開口2 cm。為進一步驗證表征結果的準確性,在上述確定的參數條件下,模擬計算不同點源在不同距離下的全能峰絕對探測效率,并與實驗測量值進行比較,結果如表3所列。由表3可看出,二者的相對偏差在5%以內,表明探測器模型結構準確,基本滿足效率刻度的要求。

表2 探測器材料信息

表3 不同能量γ射線在不同距離下的全能峰探測效率模擬計算值與實驗值

圖2 LaBr3探測器模型

圖3 蝶閥分析模型(a)和設計剖面(b)

圖4 球閥分析模型(a)和設計剖面(b)

3.2 閥門模型

實驗用球閥和蝶閥的組成部分均為不銹鋼材質,閥門與管道的連接方式為卡口式連接,閥門兩端與管道的連接處各有一個橡膠墊圈。閥門的幾何形狀和尺寸的精確性以及對材質描述的準確性是影響模擬計算精度的關鍵因素。對這些因素的精確描述需要輸入很多幾何參數,會耗費大量的工作和計算機占用時間。為便于測量計算,在模擬時省略了對閥桿的描述,適當簡化了閥體的結構。根據閥門設計圖幾何形狀和尺寸等信息構建閥門模型,蝶閥和球閥的模型示意圖及設計剖面分別如圖 3、4所示。

省略和簡化考慮了以下幾方面:

1) 保留閥門主體結構的幾何形狀和尺寸,嚴格按照廠家提供的設計信息輸入幾何參數,確保模擬計算的準確性;

2) 閥門兩端與生產線管道連接,閥門的閥桿位于閥門上端,現場測量時探測器擺放在閥門的側面,因此閥桿不會吸收射入探測器的射線,模擬時簡化其形狀或予以忽略;

3) 碟板或球體與閥軸連接的細節部分幾何形狀復雜,不做細致描述,保留其整體幾何形狀和尺寸。

3.3 坐標變換

工作模型由探測器和閥門兩部分組成,通常的做法是在一個坐標系中同時描述這兩部分。該方法的不利之處是當探測距離、閥門的尺寸或結構等任一參數發生變化時,需要重新描述所有與其位置相關的幾何結構的位置參數。為解決這個問題,提出了采用坐標變換方法,在已建立的閥門模型和探測器模型的基礎上,快速建立不同探測距離條件下或采用同一探測器對不同類型閥門進行測量的工作模型。

首先以閥門中心為原點,閥門的軸向為z軸,探測器晶體中心與閥門中心連線方向為x軸,建立閥門坐標系,在該坐標系下構建閥門模型。以探測器底面中心為原點,坐標軸方向與閥門坐標系一致,建立探測器坐標系,在該坐標系下構建探測器模型。以蝶閥為例,兩個坐標系如圖5所示,位置關系與實驗測量時探測器擺放位置一致,通過平移實現兩個坐標系之間的變換。

圖5 蝶閥坐標系(a)與探測器坐標系(b)

探測器底部的中心在閥門坐標系下的坐標為(-d,0,0),其中d為探測器底面到閥門中心的距離。則探測器坐標系下的某點(xD,yD,zD)與其在閥門坐標系下的坐標(xV,yV,zV)之間的轉換關系為:

(xV,yV,zV,1)=(xD,yD,zD,1)·

(3)

這種方法的便利之處在于:1) 當探測器與閥門的相對位置發生變化時,無需更改探測器結構在坐標系中的絕對位置參數,僅需根據實際情況改變變換矩陣中的關鍵參數即可得到相應的工作模型;2) 構建不同類型或尺寸閥門的工作模型時,可直接利用已構建的探測器模型,有效提高工作模型的擴展性。

4 實驗驗證

4.1 工作模型的可靠性驗證

由測量分析原理可知,要獲得準確的全能峰探測效率的計算結果,首先需確保工作模型可靠,為此,分別用球閥和蝶閥進行了實驗,二者實驗過程相似,以球閥為例介紹實驗步驟。

1) 將點源固定在鋼尺的零刻度位置,探測器平臺移動至球閥的側面,探測器晶體中心與球閥中心在一條直線上,探測器外表面到球閥中心的距離為15 cm;2) 將鋼尺平放在管道底部內表面,根據鋼尺邊緣與管道口平面之間的垂直關系,確保鋼尺垂直通入管道使點源到達球閥內部,利用膠帶標記管道口平面的中心,根據鋼尺邊緣與管道口平面中心分別在x軸、y軸方向上的距離以及鋼尺伸入管道的長度計算得到點源在閥門坐標系中的坐標,作為模擬時點源的位置參數;3) 采用能譜分析軟件獲取γ能譜,通過自動解譜功能扣除本底,獲得全能峰凈計數;4) 不改變點源位置,向外移動測量平臺,步長為 5 cm;5) 距離移至30 cm時完成測量,然后將尺子豎立并固定保持穩定,以類似上述的方式判斷點源位置,重復步驟1～4;6) 通過式(2)計算點源在不同探測距離下的探測效率。

通過改變坐標變換參數獲得不同探測距離下工作模型的輸入文件,改變輸入文件中的能量設置值,分別模擬計算不同位置的點源在不同探測距離下的探測效率。球閥和蝶閥的實驗測量效率與模擬計算效率分別列于表4、5。由表4、5可看出,兩個點源在不同位置處的模擬計算效率與實驗效率相對偏差最小為1.29%,最大為16.87%。

表4 球閥測量系統實驗效率與模擬效率的比較

表5 蝶閥測量系統實驗效率與模擬效率的比較

與探測器模型的模擬結果相比,工作模型的探測效率計算值與實驗值的相對偏差增大。分析認為,其主要原因在于:1) 閥門模型采取了適當簡化,部分未描述的細微結構對γ射線有吸收;2) 閥門的主體結構材質為不銹鋼,國際標準要求不銹鋼各組分的含量在一定范圍內,模擬時采取的含量不一定與閥門制造時組分含量的真實值完全一致;3) 受閥門結構和尺寸限制,點源在閥門內的位置不便于精確測量,估算值與真實位置存在一定偏差。

4.2 方法的可行性驗證

采用U標準工作樣品對方法的可行性進行初步驗證,實驗過程與工作模型可靠性驗證實驗過程一致。模擬時,假定U樣品的尺寸遠小于測量距離,可采用點源模型近似描述U樣品。實驗測量的計數率和探測效率模擬計算值列于表6、7。使用式(1)計算得235U質量介于1.75～2.28 g之間。與實際樣品中235U的含量(2.00 g)相比,兩種閥門內235U的質量測量值的相對偏差均小于15%,驗證了該方法的準確性。偏差產生的主要原因是探測效率刻度所導致的偏差。

表6 球閥測量計數率、探測效率模擬值和235U質量計算值

表7 碟閥測量計數率、探測效率模擬值和235U質量計算值

5 結語

閥門是后處理廠控制物料流動的關鍵部件,測量閥門中核材料的滯留量對后處理廠運行輻射防護、臨界安全分析以及核材料的閉合衡算都有重要意義。本文建立了閥門鈾滯留量測量分析工作模型,在閥門模型建立過程中對其內部結構進行了適當簡化,利用坐標變換方法,快速建立了不同閥門的工作模型。

在已有的實驗條件下對兩種常見的閥門進行了測量,結果表明建立的工作模型接近實際測量的閥門。

后續研究中,還需要結合現場實際測量,考慮物料對γ射線的自吸收效應以及閥門內滯留量的分布情況,并對探測效率進行校正,以提高測量的準確度。此外,還需要考慮現場環境、管線布局和屏蔽周圍管線、設備中的物料干擾等問題。