基于熱釋光劑量計的少道譜儀研究

董璐琪,高 飛,丁雨陽,劉蘊韜,劉佳瑞,王菲菲,王子琳,陳義珍,倪 寧,侯金兵

(中國原子能科學研究院,計量與校準技術重點實驗室,中核核工業計量與測試技術重點實驗室,北京 102413)

脈沖X射線廣泛應用于核醫學、放射治療和診斷、材料分析等科學研究及應用領域[1-3],脈沖X射線的能譜是影響其應用的重要指標,對了解輻射源裝置的性能以及改進裝置的設計等具有十分重要的意義。脈沖X射線具有單次脈沖時間短、瞬時劑量率大和能譜范圍寬等特點,因此需要能譜測量系統具有較強的耐輻照特性。目前,國內外對于X射線的能譜測量主要針對連續輻射場,并不適用于脈沖輻射。在連續輻射場的能譜測量中,通常使用NaI(Tl)、HPGe等各種多道譜儀,通過測量脈沖信號高度直接獲得能譜信息。上述能譜儀在脈沖X射線輻射場中進行測量時易受到探測器以及后端電子電路死時間的影響,導致脈沖信號堆積,無法正常工作[4]。

為獲取脈沖X射線輻射場的能量信息,針對脈沖X射線劑量率高、脈沖時間短的特點,設計了一種基于熱釋光劑量計的少道譜儀并對其能譜特性進行測量。少道譜儀是根據不同能量X射線穿過不同厚度或不同材料的吸收片引起的衰減變化反推X射線能量分布的間接測量裝置。能量越高的光子在吸收片中穿透的深度越深,因此可以通過獲得不同深度吸收片中的能量沉積,根據模擬得到的各個能量光子在吸收片不同深度中的能量響應,應用相應的解譜算法得到輻射場的能量信息。熱釋光劑量計(TLD)是利用物質受到不同劑量的電離輻射后通過加熱釋放出不同強度熒光的原理測量輻射劑量的一種裝置[5],其在較大范圍內(10 μSv～10 Sv)對吸收劑量的響應幾乎是線性的,無劑量率依賴性[6],適合用于脈沖X射線的測量。本研究根據脈沖X射線輻射場的特點,設計基于熱釋光劑量計的少道譜儀,結合蒙特卡羅模擬計算少道譜儀的能量響應矩陣,使用最大熵法對模擬結果進行解譜并對解譜效果進行分析,為解決脈沖X射線能譜測量技術需求提供一種新方法。

1 少道譜儀原理及結構

1.1 少道譜儀原理

少道譜儀通常由厚度逐漸增加的金屬吸收片堆疊而成?；跓後尮鈩┝坑?TLD)的少道譜儀結構示于圖1,主要由TLD劑量計、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)吸收片、Al吸收片、外層Cu和Pb屏蔽以及PMMA支架組成。

圖1 基于熱釋光劑量計的少道譜儀組成結構圖Fig.1 Structure diagram of TLD-based few-channel spectrometer

TLD位于少道譜儀中每層吸收片后面。當脈沖X射線經吸收片衰減后,照射到不同深度的TLD上造成能量沉積,以第k層TLD為例,忽略次級粒子(如在周圍材料中產生的光電電子或康普頓電子)的影響,X射線在TLD中形成的信號強度與光子能量的分布近似成正比[7],如公式(1)所示。

(1)

對于TLD的每一層,存在如公式(2)的積分方程[7]:

(2)

式中:Dk為第k層TLD的讀數,pSv;R為少道譜儀的響應矩陣,R(k,E)為第k層TLD對能量為E的光子的響應,pSv·cm2;φ(E)為待求X射線能譜分布,cm-2。

公式(3)為公式(2)的離散矩陣形式,少道譜儀所解能譜的能量間隔遠多于吸收片數量,這種情況下建立的方程組很難有唯一解,與實際能譜分布的唯一性相互矛盾。因為不存在準確唯一解,故解譜的問題則變為在解空間中尋找最為適合測量結果Dk與能量響應函數Rkj的最優化解φ(Ej)。

Dk=Rkjφ(Ej)

(3)

式中:Dk為第k層TLD的讀數,pSv;Rkj為第k層TLD對能量為Ej的光子的響應,pSv·cm2;φ(Ej)為待求X射線能譜分布,cm-2。

1.2 少道譜儀金屬吸收片

少道譜儀金屬吸收片的選擇需考慮材料的元素種類及厚度。通常低原子序數材料的質量厚度較小,對光子的能量分辨率較低;高原子序數元素一般質量厚度較大,但由于K層吸收邊能量偏大,導致能響曲線在某些能量段出現突變,影響后續的解譜效果。1 mm的Al和Pb材料對不同能量光子的響應曲線示于圖2[8],可以看出Al材料的響應函數曲線比較平滑,而Pb材料的響應函數曲線在約87 keV處出現突變,且由于高原子序數金屬對X射線的屏蔽效果較好,使用Pb吸收片會導致熱釋光吸收劑量偏低,易受到本底影響導致測量誤差變大。研究發現[9],選擇不同材料吸收片組合測量不會提高少道譜儀的性能,因此根據不同能量范圍,選擇純度為99.9%,厚度依次增大的Al吸收片堆疊對X射線進行衰減。每層吸收片后都有一層安插TLD的特氟龍支架,TLD的數量設置為3個或更多以減小統計漲落的影響,每片TLD均使用137Cs源刻度并退火后使用。

a——Al材料;b——Pb材料圖2 1 mm Al和Pb材料對不同能量光子的響應[8]Fig.2 Responses of 1 mm Al and Pb materials to photons of different energies[8]

為了防止由于散射等作用產生的雜散輻射從側面及后端進入譜儀,在Al吸收片的側面和后端設計了厚度為5 mm的銅和厚度為17 mm的鉛屏蔽。

2 實驗方法

2.1 脈沖X射線能譜測量的蒙特卡羅模擬

由式(3)可知,使用少道譜儀測量脈沖X射線能譜時,最重要的是得到準確合理的響應矩陣R,得到響應矩陣的方法有實驗測量和蒙特卡羅模擬兩種方法。由于實際的輻射場非單能且放射源的特征能量有限,相較于實驗測量,蒙特卡羅模擬方法可以獲得能量間隔更小且能量范圍更寬的響應矩陣。

利用Geant4建立的蒙特卡羅模型示于圖3,其中射線源為φ70 mm的平面源,PMMA吸收片直徑為70 mm,Al吸收片直徑為26 mm,TLD材料為φ4.5 mm×0.8 mm的LiF(Mg、Cu、P),根據常用脈沖X射線能量范圍(20 keV～2 MeV),模擬Al吸收片為13層,厚度為1～18 mm依次增加。

圖3 基于熱釋光的少道譜儀的蒙特卡羅模型Fig.3 Monte Carlo model of TLD-based few-channel spectrometer

2.2 最大熵法解譜

由式(2)和(3)可知,可以通過模擬得到的衰減透射數據Dk和能量響應矩陣Rkj求解未知譜分布φ(Ej)。但由于少道譜儀所解能譜的能量間隔遠多于吸收片數量,方程組呈高度病態,因而解譜的問題則變為在解空間中尋找最為適合測量結果與能量響應函數的最優化解,解譜方法的優劣直接決定了解譜效果的可靠性和有效性。

最大熵法是一種最大概率統計法,具有利用最少的信息量最優地恢復出待求量的特點。在數據不充分的情況下求解,解必須和已知的數據相吻合,而又必須對未知的部分作最少的假定。熵最大意味著獲得的總信息量最少,也就是“添加”的信息最少。將φ(Ej)看成是在X光能量軸上的光子分布,于是引入熵S的概念[10-13]:

(4)

式中:N為X光能量軸上劃分區間個數。

最大熵法即在約束條件(2)下,求出φ(Ej)使式(4)中的熵S取最大值,此時的φ(Ej)即為所求X射線能譜。采用模擬退火算法求解該約束條件下的優化問題,解譜過程中模擬退火算法的溫度參數設置為1,降溫系數設置為0.85[14],目標管理值χ2設置為1.8。

3 結果與討論

3.1 脈沖X射線能譜測量的蒙特卡羅模擬

將20 keV～2 MeV能量段按1 keV等間隔劃分,設定粒子源為不同能量的單能光子,結合式(3)模擬得到少道譜儀中的能量響應Rkj,其不同能量下的能量響應曲線示于圖4,不同能量的光子在不同厚度的吸收片中完全衰減,能量在335 keV以下的光子在同一層吸收片中能量響應有較大差異,說明該少道譜儀對中低能光子的能量分辨率更高。

圖4 Geant4模擬的少道譜儀在空氣中的能量響應Fig.4 Energy response of Geant4 simulated few-channel spectrometer in air

設定粒子源入射譜示于圖5,通過Geant4模擬得到沉積在不同TLD層中的能量,即模擬測量的衰減透射數據Dk(圖6),隨著Al吸收片厚度的增加,X射線強度近似呈指數衰減。

圖5 入射X射線能譜Fig.5 Spectrum of incident X-rays

圖6 模擬測量的衰減透射數據Fig.6 Simulated measured transmission data

3.2 初始迭代譜的影響

圖7 不同初始迭代譜得到的解譜結果Fig.7 The spectral solution results obtained by different initial iterative spectras

用Pearson相關系數r表示解譜結果與入射譜的相似性(-1≤r≤1),計算公式示于式(5)。相關系數的絕對值越大,表示數據的相關性越強,r>0表示數據間正相關,r<0表示數據間負相關[15]。

(5)

式中:N為能量區間劃分個數;xi,yi為能量為Ei時,入射譜和解譜結果的相對注量。

初始迭代譜為常數譜和正弦譜時,解譜結果與入射譜之間的相關系數分別為0.984 18和0.991 24,相差不大,均為極強相關。說明最大熵法解譜不需要太多的先驗信息,證明其用于脈沖X射線能譜測量解譜可行。

4 結論

目前,國內外對輻射場的測量主要針對連續輻射場,NaI(Tl)、HPGe等適用于連續輻射場能譜測量的譜儀通常在脈沖輻射場中無法正常工作。針對脈沖X射線輻射場的性質,設計了一種基于熱釋光劑量計的少道譜儀,使用Geant4建立了少道譜儀模型,使用蒙特卡羅方法對該譜儀的能量響應矩陣和測量過程進行了理論模擬,并使用最大熵法進行解譜研究。分析了初始迭代譜對最大熵法解譜效果的影響。通過研究發現,使用基于熱釋光劑量計的少道譜儀測量結合最大熵法進行解譜,可以較為準確可靠地完成對脈沖X射線能譜的測量,且初始迭代譜的選擇對解譜效果的影響較小,說明基于熱釋光的少道譜儀用于脈沖X射線能譜測量結果的有效性,為解決脈沖X射線能譜測量技術需求提供了一種新的方法。