金剛石探測器脈沖響應特性實驗研究

王子業,高 飛,王菲菲,劉蘊韜,丁雨陽,陳義珍,侯金兵

(中國原子能科學研究院,北京 102413)

脈沖輻射場與穩態輻射場相比具有持續時間短、瞬時劑量率高的特點,已被廣泛應用于新探測器的開發、放射檢查、X射線診斷、核事故應急和科學研究等領域。以醫學診斷為例,一次醫學檢查就是一個脈沖事件,據統計,我國目前擁有醫用診斷X射線機近二十萬臺,每年全國約有2億人次接受X射線診斷檢查,X射線診斷對公眾的劑量負擔占整個醫療照射中的90%以上,是我國公眾接受人工電離輻射的最大來源[1]。由于目前對于輻射防護劑量學的研究主要針對連續輻射,我國電離輻射計量體系中尚不具備脈沖X射線計量及校準能力,因此僅采用在穩態場中進行刻度校準的電離室等主動式輻射劑量儀對脈沖X光機進行劑量監測。但電離室在測量高劑量率的脈沖輻射時離子復合效應明顯,脈沖響應明顯降低[2]?！遁椛浞雷o儀器能量在50 keV～70 MeV的X和γ輻射固定式劑量率儀、報警裝置和監測儀》(IEC60532-2010)[3]及德國聯邦物理技術研究院[4-5]、中國原子能科學研究院[6]針對主動式探測器脈沖響應實驗結果均表明,電離室等主動式輻射劑量儀在脈沖輻射場中可能給出低指示值或錯誤度數,無法準確測量診斷X光機產生的脈沖輻射場,缺乏脈沖輻射劑量測量技術手段。因此基于脈沖輻射場具有的短時間、高劑量率的特點,對脈沖輻射劑量測量技術提出了更高的要求:1) 高瞬時劑量率。由于脈沖輻射在短時間內產生較大瞬時劑量率,會使探測器可能存在測量值偏低、讀死損壞等情況,因此要求脈沖輻射測量滿足具有較高的靈敏度、較大的線性范圍、較高的劑量率測量上限、抗輻射損傷能力強等特點。2) 快響應。由于脈沖信號的持續時間較短,且脈沖信號的傳輸過程不可避免的存在時間畸變,因此要求脈沖輻射測量應具有快速的響應時間,能夠快速準確的捕捉到脈沖X射線的產生,避免信號的漏計錯計。

金剛石材料作為新型半導體材料,具有禁帶寬度大,載流子遷移率高,擊穿電場強度高的優點,同時其硬度高、導熱性好、化學穩定性強且不易變形,與傳統的探測器材料相比更適合高劑量率、短時間的脈沖X射線測量需求。目前歐洲核子研究中心已經成功驗證了金剛石探測器在高劑量率輻射環境下的長期耐久性[7],響應時間可達納秒量級[8],使得金剛石探測器成為脈沖劑量測定的理想材料。因此為保護放射性工作人員安全,解決脈沖X射線劑量定值問題,有必要針對金剛石探測器在脈沖輻射場及高劑量率場中的響應特性開展研究,驗證金剛石探測器是否可以滿足快響應、高劑量率范圍的脈沖輻射測量要求,為后續進一步實現脈沖輻射劑量實時監測提供基礎,為醫用診斷X光機、醫用電子加速器等大型醫療設備的應用提供保障。

1 實驗設備

TW60019型金剛石探測器(圖1):德國PTW公司[9];UNIDOS E標準劑量儀(圖2):德國PTW公司,用于金剛石探測器輸出電離電流的測量。其他實驗設備包括脈沖X射線參考射線場、準直光闌、UNIDOS E靜電計、激光定位系統、導軌實驗平臺系統。輔助設備包括溫度測量系統、濕度測量系統、氣壓測量系統、攝像監視系統和安全門聯鎖系統。

圖1 垂直型金剛石肖特基二極管器件結構示意Fig.1 Schematic diagram of vertical diamond Schottky diode device structure

圖2 TW60019型金剛石探測器結構實體圖Fig.2 Physical drawing of the structure of diamond detector type TW60019

2 實驗方法

本次實驗在中國原子能科學研究院核技術綜合研究所脈沖參考輻射場開展。實驗中將探測器立置于導軌實驗平臺上,調節實驗平臺高度,使探測器幾何中心位于出射束軸線上,調節實驗平臺距離使輻射野均勻覆蓋探測器,手動調節探測器位置,使其靈敏區中心與參考場的幾何中心重合。

2.1 脈沖劑量響應

2.1.1毫秒級脈沖X射線參考輻射場 為探究金剛石探測器在脈沖輻射場中的劑量響應特性,基于毫秒級脈沖X射線參考輻射場開展脈沖響應實驗。該參考輻射場基于放射診斷用X光機研建[10],脈沖X射線經Be窗、準直光闌、附加過濾、準直器和定位裝置后垂直向下照射,并參考IEC61267和ISO4037-1標準的要求建立了RQR5、RQR9、N60、N80和N150等輻射質,示于圖3。將TW60019型金剛石探測器置于毫秒級脈沖X射線參考輻射場的軸線上,焦點到探測器參考點的距離為1 m,調節診斷X光機電壓、管電流及輻射質,選擇不同曝光時間進行照射,記錄探測器劑量測量值,相同輻照條件下重復測量6次,求得探測器劑量測量平均值,根據式(1)計算TW60019型金剛石探測器的脈沖響應。

圖3 毫秒級脈沖X射線參考輻射場Fig.3 Millisecond pulsed X-ray reference radiation field

(1)

式中:Rpulse為金剛石探測器的脈沖響應;M為金剛石探測器的讀數,測量物理量為單脈沖劑量;Dpulse為脈沖X射線輻射場中參考點處的單脈沖劑量約定真值。

2.1.2納秒級脈沖X射線參考輻射場 為進一步驗證金剛石探測器收集效率對脈沖劑量的依賴性,在納秒級脈沖X射線參考輻射場中繼續開展脈沖響應實驗。納秒級脈沖X射線參考輻射場基于便攜式X光機研建,該X光機的管電壓為270 kV,脈沖時間固定為25 ns,頻率為15 Hz,附加0.5 mm Al過濾以降低低能X射線,示于圖4所示。實驗中調節脈沖頻率分別為1個、5個、10個、50個、100個和199個,記錄不同脈沖頻率下探測器劑量測量值,相同輻照條件下重復測量6次,求得探測器劑量測量平均值,根據式(1)計算TW60019型金剛石探測器的脈沖響應。

圖4 納秒級脈沖X射線參考輻射場Fig.4 Nanosecond pulsed X-ray reference radiation field

2.2 劑量率響應

為進一步驗證金剛石探測器能否滿足高劑量率的脈沖輻射場測量要求,利用中國原子能科學研究院60Co γ輻照裝置開展金剛石探測器高劑量率響應實驗,實驗布局示于圖5。在輻射場劑量率已知的情況下,通過調節金剛石探測器到源之間的距離來獲得不同劑量率,利用UNIDOS E靜電計對金剛石探測器輸出電離電流進行測量,測量過程中對每個劑量率重復測量6次,扣除本底后求得平均電流值I,利用金剛石探測器的靈敏度因子將平均電流換算為劑量率,根據公式(2)計算金剛石探測器的劑量率響應。

圖5 金剛石探測器劑量率響應實驗布局圖Fig.5 Layout of the diamond detector dose rate response experiment

(2)

3 結果與討論

3.1 脈沖劑量響應

3.1.1毫秒級脈沖X射線參考輻射場 金剛石探測器在毫秒級脈沖X射線參考輻射場中響應情況列于表1。由表1數據可知,TW60019型金剛石探測器在毫秒級脈沖X射線場中響應較好,在N80輻射質下脈沖時間為500 ms時響應最高可達到97.05%,同時脈沖響應隨單脈沖劑量值的增大而減小,即金剛石探測器的收集效應隨著脈沖劑量值的增大而減小(圖6)。與電離室在脈沖輻射場中存在的離子復合效應[11]類似,金剛石探測器同樣存在著在測量大劑量、短時間脈沖輻射時的不飽和收集現象[12-13]。

表1 金剛石探測器在毫秒級脈沖X射線參考輻射場中響應情況Table 1 Diamond detector response in a millisecond pulsed X-ray reference radiation field

圖6 金剛石探測器收集效率對脈沖劑量的依賴性Fig.6 Dependence of diamond detector collection efficiency on pulse dose

3.1.2納秒級脈沖X射線參考輻射場 金剛石探測器在納秒級脈沖X射線參考輻射場中響應情況列于表2。由表2數據可知,金剛石探測器在納秒級脈沖X射線參考輻射場中響應較好,在脈沖個數為1時響應最高可達到97.79%,脈沖響應同樣隨單脈沖劑量的的增大而減小。因此金剛石探測器在毫秒級、納秒級脈沖X射線參考輻射場中均能滿足快響應的脈沖輻射測量需求,但金剛石探測器收集效應存在劑量依賴,在高劑量脈沖下金剛石探測器收集效率降低,無法飽和收集導致脈沖響應偏低。這主要是由于在CVD合成單晶金剛石過程中無法避免的引入雜質和缺陷[14]。雜質會在金剛石的能帶結構中形成雜質能級,從而影響金剛石中載流子的躍遷。缺陷會破壞金剛石體內部的周期性勢場,使得周圍臨近鍵的波函數在位錯缺陷處發生交疊,形成一維半填充帶。位錯將和聚集在附近的雜質原子一起在禁帶中引入深能級,這些深能級會作為復合中心俘獲載流子,顯著降低載流子壽命[15]。雜質與位錯會在金剛石能級中產生陷阱,不利于由輻射能量產生的電子與空穴對的收集,從而降低金剛石探測器收集效率。

表2 金剛石探測器在納秒級脈沖X射線參考輻射場中響應情況Table 2 Diamond detector response in a nanosecond pulsed X-ray reference radiation field

由于金剛石的介電常數遠小于硅等其他半導體材料,響應時間遠小于硅等其他半導體探測器,在大劑量脈沖X射線照射下會在短時間內會產生大量的電子空穴對,后端靜電計在信號收集的過程中極易發生信號堆疊、死時間的問題,同樣會導致金剛石探測器的收集效率隨脈沖的劑量升高而降低。同時金剛石核探測器若不能足夠快收集電子空穴對,在短時間內無法恢復至電荷中性態,會導致電荷累積在金剛石內部,產生與收集電場方向相反的電場,導致輸出信號幅度減弱,進一步降低金剛石探測器的收集效率。因此后續可通過減小金剛石薄膜的厚度等方式降低金剛石探測器靈敏度,提高金剛石探測器在大脈沖劑量下的收集效率。

3.2 劑量率響應

金剛石探測器在高劑量率60Co γ輻照裝置中劑量率響應情況列于表3。由表3數據可知,金剛石探測器在高劑量率60Co γ輻照裝置中劑量率響應較好,與劑量率約定真值最低相差8.01%,最高相差26.35%,其測量劑量率上限可達10 000 Gy/h,因此金剛石探測器在60Co γ輻照裝置中可滿足高劑量率的脈沖輻射測量需求。

表3 金剛石探測器在高劑量率60Coγ輻照裝置中劑量率響應情況Table 3 Dose-rate response of a diamond detector in a high-dose-rate 60Coγ irradiator

4 小結

脈沖輻射場與連續輻射場相比具有持續時間短、劑量率高的特殊性,傳統的核輻射探測器無法滿足其劑量測量要求,新型金剛石探測器具有響應速度快、抗輻射能力強、噪聲小、漏電流低等特點,因此本研究針對TW60019型金剛石探測器的脈沖響應特性開展測試。實驗結果表明,金剛石探測器對毫秒級、納秒級脈沖輻射場響應較好,脈沖響應最高可達97%。但隨著單脈沖劑量的增大,金剛石探測器的脈沖響應逐漸降低,這主要是由于金剛石探測器的收集效率隨劑量的增大而減小,金剛石探測器在測量大劑量、短時間脈沖輻射時存在不飽和收集現象。其原因包括人造金剛石薄膜不可避免的具有的缺陷和雜質,導致其在金剛石能級中產生陷阱,影響金剛石中載流子的躍遷,以及后端靜電計無法對短時間內產生的大量電子空穴對分辨收集,從而導致金剛石探測器的在測量大劑量脈沖時響應偏低。同時TW60019型金剛石探測器的靈敏度因子較大,具有較高的劑量率測量上限,能夠實現10 000 Gy/h量級的輻射場劑量率測量。本研究驗證了金剛石探測器能夠滿足快響應、高劑量率范圍的脈沖輻射測量要求,為后續進一步實現脈沖輻射劑量實時監測,解決醫療診斷領域中廣泛存在的脈沖輻射劑量監測技術需求提供了基礎。