工業氣氛下電流場輔助Ni-ZrO2陶瓷擴散焊

張耀豪，谷巖*，李雪松，周杰

工業氣氛下電流場輔助Ni-ZrO2陶瓷擴散焊

張耀豪1，谷巖1*，李雪松2，周杰1

（1.長江師范學院 材料科學與工程學院，重慶 408100；2.長春工業大學 材料科學與工程學院，長春 130000）

研究電流驅動下金屬Ni向ZrO2陶瓷的定向擴散以及界面化學反應，實現兩者在工業氣氛下的快速連接。在1 200 ℃下采用獨特的電流場耦合擴散焊連接系統制備Ni-ZrO2擴散偶樣品。利用掃描電子顯微鏡（SEM）、能譜儀（EDS）對不同直流電參數（電流密度0～5.09 mA/mm2）下制備的樣品界面焊縫形貌以及原子分布進行觀察和解析；測試Ni-ZrO2擴散偶的剪切強度，并結合不同樣品的界面微觀結構演變初步揭示電流場輔助Ni-ZrO2的連接機制。電流場有效地促進了工業氣氛下金屬-陶瓷界面的交互作用，當電子流由金屬Ni指向ZrO2陶瓷時，界面反應層厚度隨著電流密度的增大而持續增大；樣品接頭的連接強度隨著電流強度的增大呈先升高后降低的趨勢，在1 200 ℃下通電（電流密度為3.82 mA/mm2）5 min時得到最佳剪切強度164 MPa。施加直流電場引發的金屬電遷移效應和固體電解質陶瓷中氧離子的定向運動是促進界面互擴散以及化學反應的重要原因，而局部的過度“失氧”容易導致陶瓷結構和功能特性喪失。與高真空環境相比，在工業氣氛下界面附近較高的氧濃度抑制了陶瓷變質，使焊接接頭在電流強度較大時仍然保持了較高的剪切強度。

電流輔助擴散焊；工業氣氛；鎳/氧化鋯陶瓷焊接；界面擴散；高剪切強度

近年來，以氧化鋯為代表的固體電解質陶瓷因其優異的結構性和功能性[1-2]而被廣泛應用于氧傳感器[3]、固體燃料電池[4-5]以及生物工程[6-8]等領域。然而，由于氧化鋯陶瓷脆性較大，單獨使用時容易碎裂，因此在承受載荷的關鍵部位往往需要與金屬連接制成層狀或復合材料，以滿足服役過程中對力學性能的需求。但是，陶瓷穩定性強，且金屬、陶瓷各自的鍵合方式不同，兩者通常難以形成有效連接；同時，金屬和陶瓷的熱膨脹系數存在顯著差異，在加工和使用過程中，連接界面也容易出現應力導致的熱失配[9-12]。為了解決上述問題，人們采用了活性釬焊、電場輔助擴散焊等多種連接工藝，以探索獲得高質量連接接頭的方法?；钚遭F焊是目前金屬/陶瓷連接應用最廣泛的方法[13-16]，通過在釬料中添加Zr、Ti、Ga等界面活性元素來改善釬料在陶瓷表面的潤濕性，從而實現連接[17]。劉玉華[18]利用Zr55Cu30Al10Ni5活性釬料，在真空環境、900 ℃下保溫10 min實現了Ti6Al4V/ ZrO2陶瓷連接，焊接頭剪切強度達到了95 MPa。黃曉克等[19]采用Ag-CuO活性釬料，使S310/Ag-CuO/ ZrO2釬焊偶在真空條件下實現了連接，剪切強度達到了65 MPa。雖然活性釬焊可以實現金屬/陶瓷的連接，但引入的活性元素往往也容易與氧氣發生反應，為避免活性釬料失效以及界面氧化夾雜，通常需要在高純惰性氣體保護或高真空環境下施焊[20]。此外，釬料中添加的界面活性元素往往價格較高，使釬料成本居高不下，延緩了金屬-陶瓷連接的工業化進程。近年來，電流場輔助技術在金屬-陶瓷連接技術中的應用逐漸受到關注，沈平等[21]率先在10?2～10?4Pa高真空下利用電流場輔助實現了金屬和ZrO2陶瓷的無釬料連接，并指出在高溫條件下，ZrO2陶瓷在電流場作用下的O2?傳導是誘導金屬-陶瓷界面交互作用的主要驅動力。朱風先[22]在研究交流電流場作用下ZrO2陶瓷的低溫超塑性變形時發現，交流電場能夠提升ZrO2在形變過程中的傳質速率、孔洞擴展速率以及晶粒生長速度，從而使ZrO2發生超塑性形變，驗證了電流場對ZrO2陶瓷微觀結構演變的作用。Xia等[23]在10?2Pa真空條件下對ZrO2陶瓷/Ni合金界面施加了短時間（1～900 s）的強電流（100 mA/mm2），通過電流場對界面化學反應的促進作用實現了兩者的連接，隨后又利用上述方法完成了ZrO2陶瓷-NiCrFe系中熵合金的連接，得到的剪切強度最高可達103 MPa，與該體系采用活性釬焊連接的剪切強度相當[24]。然而，在上述報道的剪切強度測試中，均出現了較低剪切應力下陶瓷側的斷裂現象[21,23-24]，說明ZrO2陶瓷在真空和較高電場強度聯合作用下發生的顯微結構演變可能使陶瓷喪失原有的結構性和功能性。這是由于較高的電流場強度能夠加速ZrO2陶瓷中O2?的傳輸、耗散，且真空環境會進一步提高陶瓷附近的氧分壓，加速陶瓷“失氧”。Filal等[25]在研究ZrO2陶瓷離子電導時發現，其導電性的主要影響因素為實驗溫度，而實驗氣氛的影響則較小。此外，與活性釬焊相比，電流場輔助擴散焊也不存在釬料氧化污染的問題。綜合上述，推測真空條件并不是電流場輔助金屬/ZrO2陶瓷連接的必然要求，在特定的溫度條件下，在工業氣氛甚至是空氣中也依舊可能實現兩者的有效連接。同時，環境中存在充分的氧元素，可以削弱氧傳導對陶瓷基體性能的影響，為完成可靠性連接提供更寬松的電流場實施環境，從而在更強的電流場作用下保持陶瓷結構的穩定性。

本文在工業氣氛下采用對Ni/3YSZ（摻雜質量分數為3% Y2O3的ZrO2陶瓷）擴散焊體系施加直流電場的方法，利用直流電對3YSZ界面處氧離子的定向驅動效應以及對金屬的電遷移效應，期望能在保持陶瓷力學性能及功能性的同時，實現兩者的擴散連接。

1 實驗

1.1 材料

本文采用深圳市海德陶瓷有限責任公司提供的3YSZ陶瓷片（直徑為10 mm，厚度為2.5 mm）以及蘭州金川金屬材料技術有限公司提供的純Ni（99.99%，質量分數）。為方便制取Ni/3YSZ連接件樣品，將厚度為2.5 mm的純Ni板制成10 mm×10 mm的基板母材；為保證實驗過程中電流可穩定通過連接件，將石墨棒（直徑為10 mm）制成厚度為2～3 mm的導電墊片。

1.2 Ni/3YSZ連接件樣品制備

為便于探究電流對金屬母材與陶瓷母材相互作用的具體影響，減小表面粗糙度對實驗結果的影響，在實驗前用金相砂紙對3YSZ母材、Ni母材以及石墨墊片表面進行打磨并采用粒徑為2.5 μm的油溶性金剛石拋光膏進行拋光處理。處理完成后的材料通過夾具按照“石墨-3YSZ-Ni-石墨”的順序固定，如圖1所示，通過絕緣陶瓷螺栓將外接電源固定在導電夾板上。

圖1 焊接夾具示意圖

將固定好的擴散偶放入工業氣氛管式爐中，在加熱前通入工業純Ar（99.99%，質量分數，流量為0.5 L/min）作為吹掃氣。在設置實驗溫度程序（見圖2）時應充分考慮母材和焊接界面的物理化學演變。首先，在升溫階段，考慮到陶瓷抗熱沖擊性能較差，采取了分段升溫的方式，先在200 ℃以下以15 ℃/min的速度緩慢預熱，然后再以較低的升溫速率（20 ℃/ min）加熱至實驗溫度。其次，在施焊階段，為了精確考察電流參數對界面交互作用的影響，在達到實驗溫度后先保溫10 min，待爐內溫度穩定后再進行恒溫狀態下的通電實驗。最后，采用雙穩雙控直流電源（RXN6005）在垂直于擴散偶體系方向施加預設的直流電場，電流方向為由3YSZ流向Ni。通電完畢即刻停止加熱，樣品采用隨爐緩慢冷卻的方式冷卻至室溫，防止界面處因熱失配而導致應力開裂。

2 樣品處理

在焊接完成后，采用環氧樹脂對部分樣品進行冷鑲固化，并采用金剛石精密切割機（沈陽科晶SYJ-160）在試樣中心沿垂直于界面方向切開試樣，將切開后的縱截面拋光，制成金相試樣。利用配有能譜儀（Energy Dispersive X-ray Spectroscopy，EDS）的掃描電鏡（Scanning Electron Microscrope，SEM，S4800，HITACHI，Japan）觀察制得的金相試樣的界面微結構并進行元素分析。利用定制的剪切模具（見圖3）與萬能力學測試儀檢測完整樣品焊接頭的剪切強度。

圖3 剪切模具示意圖

3 結果及討論

3.1 直流電作用下Ni-3YSZ擴散偶的宏觀形貌

在不施加電流條件下，Ni/3YSZ擴散偶的外觀與施焊前的一致，無法形成有效焊接，在施焊完成后，Ni/3YSZ發生了自然脫落。觀察不同電流條件下擴散偶的宏觀形貌（見圖4）可知，所有施加電流的擴散偶均形成了有效連接，同時陶瓷均發生了不同程度的“黑化”，隨著電流強度的增大，黑化程度逐漸加深。3YSZ陶瓷的外觀變黑是陶瓷基體“失氧”的典型特征，說明在此溫度和氣氛條件下，直流電場驅動O2?的傳導，為界面處金屬-陶瓷的連接提供了有效的驅動力。

圖4 1 200 ℃、通電5 min、不同電流密度下樣品的宏觀形貌

3.2 直流電作用下Ni-3YSZ擴散偶的微結構

不同電流條件下Ni-3YSZ擴散偶的界面形貌如圖5所示?？梢钥闯?，隨著施加電流密度的提高，界面反應層逐漸增厚，由約15 μm（1.27 mA/mm2）增大到約50 μm（5.09 mA/mm2）。這表明直流電場在界面傳質和化學反應過程中起到了顯著的作用，強烈的界面交互作用可能促進金屬-陶瓷的可靠連接。

對電流密度為5.09 mA/mm2的樣品進行線掃描分析（見圖6），通過觀察各元素譜線的波動，可以觀察到界面交互作用區間由3個典型的縱向區域構成，從3YSZ陶瓷一側到金屬Ni一側依次為擴散區（Ⅰ）、混合區（Ⅱ）以及界面反應區（Ⅲ）。Ⅰ區間的主要分布元素為Zr，由于Ni元素供給不足，無法達到該條件下的化學反應濃度，因此沒有出現穩定的化合物，而是呈現Ni由中心區域向3YSZ逐漸擴散的元素分布趨勢。在第Ⅱ區間內，雖然擴散仍然存在，但是隨著Ni元素濃度的提高，局部因達到了發生化學反應的熱/動力學條件而析出了ZrNi金屬間化合物。固相中的擴散和化學反應并存導致此區域內先掃描得到的元素分布呈現無規律狀態，但結合圖5d可以看出，越靠近Ⅲ區域，形成的金屬間化合物越多，越會呈現明顯的Ni擴散控制化學反應的規律。在Ⅲ區間內，Zr、Ni 2種元素分布均勻穩定，該區域是單一的化學反應產物區，經點掃描確認，產物中Zr與Ni的原子比約為1︰5（見表1）。Wang等[26]和Henaff等[27]分別從動力學和熱力學的角度闡述了Ni-Zr金屬間化合物的形成，并指出ZrNi5是兩者能夠形成的穩定化合物之一。此外，Li等[28]在真空條件下利用陽極鍵合連接3YSZ-鎳基合金時也在富Ni一側發現了ZrNi5化合物，由此可以推測Ⅲ區間為單一ZrNi5產物。

圖5 3YSZ-Ni擴散偶在1 200 ℃、通電5 min、不同電流密度下的界面顯微結構

圖6 3YSZ-Ni擴散偶在1 200 ℃、5.09 mA/mm2通電5 min條件下的顯微組織線掃描能譜

表1 點掃描結果

Tab.1 Results of point scanning

為了確認界面反應發生的區間，在實驗前對陶瓷界面進行標記，如圖7a所示。在實驗完成后，再次觀測標記位置，發現界面交互作用幾乎全部在原3YSZ陶瓷一側完成，這說明Ni向3YSZ陶瓷的擴散是發生界面交互作用的主要驅動力。這可能是因為在擴散焊過程中對界面施加垂直方向的直流電場在2個方面促進了界面傳質以及化學反應的發生。首先，直流電使3YSZ陶瓷中的O2?發生了定向傳導，由界面向正極遷移，并以氧氣的形式從正極端逸散，如圖7b所示。氧離子的遷移使界面附近的3YSZ晶格產生了氧空位，氧空位的濃度隨著電流強度的增大和通電時間的延長而不斷上升，其反應如式（1）～（2）所示。

界面附近大量的氧空位不僅為Ni的擴散提供了空間，而且剩余的Zr元素濃度上升，使界面附近陶瓷端呈現金屬性，從而降低了母材之間的化學鍵差異，為界面化學反應的發生提供了有利條件（如式（3）～（4）所示）。其次，在適當的電流場驅動下，金屬往往容易被電子風力驅動而發生向陽極端的遷移，這種效應被稱為電遷移效應。在本工作中，直流電場的施加為Ni原子的電遷移提供了充分的驅動力，促使Ni原子向陶瓷遷移（見式（5））。隨著電流密度的增大，遷移效果逐漸顯著。此外，與真空環境相比，工業氣氛中的氧濃度更高，氣氛中較高的氧濃度會抑制式（1）在陶瓷陽極端完成，同時也會為界面附近補充部分氧元素，從而削弱了高電流密度作用下陶瓷的“失氧”，為保持3YSZ晶格穩定、維持結構和性能提供幫助。

圖7 焊接界面圖（a）與原子遷移示意圖（b）

3.3 Ni/3YSZ連接件剪切強度

在不通電的情況下，金屬和陶瓷之間是完全分離的，沒有實現連接；在通入1.27 mA/mm2電流5 min的情況下，體系的焊接強度達到122 MPa，隨著電流密度的增大，樣品的剪切強度呈先增后減的趨勢，在通入3.82 mA/mm2電流5 min時，剪切強度最高可達164 MPa（見圖8）。通過與目前所報道的各項技術及其焊接性能對比（見表2）可知，本研究所得到的樣品強度均高于目前各類活性釬焊剪切強度近30%，且大幅縮短了施焊時間。

隨著電流密度的增大，剪切強度不斷提升，通過觀察剪切測試后樣品的表面，發現剪切強度的變化與不同電流密度對陶瓷基體的作用密切相關。當電流密度較低時，3YSZ失氧程度較低，Ni元素的擴散較慢，反應層整體厚度僅為15 μm，導致在Ni/3YSZ間并未形成良好的過渡層。在焊接完成后的冷卻過程中，金屬/陶瓷間的晶格不匹配可能產生較大的殘余熱應力，導致焊接頭強度較低。隨著電流密度的增大，界面附近3YSZ的失氧程度增大，焊接反應層厚度逐漸增大，由10 μm增至20 μm，同時焊接反應層均勻性也得到顯著提高，在Ni/3YSZ間形成的反應層起到了良好的過渡作用，在相同的冷卻條件下，金屬-陶瓷之間因膨脹系數而引起的殘余熱應力問題得到有效解決，樣品剪切強度也顯著提升。當電流密度超過3.82 mA/mm2后，界面交互區域顯著增加，厚度由20 μm上升至50 μm，而剪切強度呈緩慢下降趨勢。通過觀察小電流（1.27～3.82 mA/mm2）與大電流（5.09 mA/mm2）條件下樣品的斷裂形貌（見圖9）可以發現，當電流密度較小時，樣品裂紋從陶瓷與反應層交界處開始呈圓弧狀擴展直至整個Ni-3YSZ（見圖9a）；當電流密度較大時，斷裂雖然同樣發生在陶瓷層，但是裂縫形貌呈不規則的鋸齒狀分布（見圖9b），同時伴隨少量的碎裂。這樣的形貌和性能差異可能與界面附近陶瓷的晶格狀態有關。當施加較小電流時，界面附近的陶瓷“失氧”并不顯著，依然可以保持穩定的晶格結構，在促進Ni的擴散和化學反應的同時保留了陶瓷高強度的特性，因此，斷裂線與Ni在陶瓷基體中的擴散程度吻合，呈現常規的擴散焊接斷裂特征。當施加較大電流時，雖然Ni-3YSZ界面產生了更多的氧空位，為Ni的擴散及與Zr形成金屬間化合物提供了更充分的動力學條件，但氧元素的大量缺失也同樣導致了3YSZ晶格失穩，局部產生立方晶胞向單斜晶胞轉化，局部晶格結構的變化導致內應力累積，在剪切力作用下驅動了裂紋優先萌生、擴展，從而使樣品斷裂面在宏觀上呈現鋸齒狀形貌，而局部強度的喪失也是大電流條件下樣品剪切強度下降的重要原因。

圖8 樣品剪切強度隨電流密度變化曲線

表2 金屬/陶瓷焊接工藝及強度[18-19,29]

Tab.2 Metal/ceramic brazing technology and strength[18-19,29]

圖9 Ni-3YSZ裂紋擴展示意圖

4 結論

1）在電流場促進3YSZ-Ni擴散焊中，高真空或高濃度惰性氣體保護并不是必要條件，在工業氣氛下同樣可以實現3YSZ-Ni的高強度連接，焊接強度可與高真空中的強度保持基本一致。

2）電流場能夠有效驅動Ni/3YSZ體系的擴散連接，使之在較低溫度和較短時間內完成。隨著電流密度的增大，焊接反應層厚度持續增大；在電流密度為3.82 mA/mm2、通電5 min條件下，擴散偶的剪切強度可以達到164 MPa。

3）在電流促進下，焊接反應層均位于陶瓷側，金屬-陶瓷間的擴散為金屬向陶瓷的自擴散，而非兩者的互擴散。

4）與真空相比，工業氣氛下氧化鋯陶瓷對電流的敏感程度較低，可有效減緩陶瓷的失氧速率，增大電流的調節區間，這有利于通過調控電流場參數控制陶瓷微觀組織形貌。

[1] LóH N, SIM?O L, FALLER C, et al. A Review of Two-Step Sintering for Ceramics[J]. Ceramics International, 2016, 42(11): 12556-12572.

[2] 范彬彬, 趙林, 謝志鵬. 陶瓷與金屬連接的研究及應用進展[J]. 陶瓷學報, 2020, 41(1): 9-21.

FAN B B, ZHAO L, XIE Z P. Progress in Research and Application of Joining of Ceramics and Metals[J]. Journal of Ceramics, 2020, 41(1): 9-21.

[3] KALYAKIN A, DEMIN A, GORBOVA E, et al. Combined Amperometric-potentiometric Oxygen Sensor[J]. Sensors and Actuators B: Chemical, 2020, 313: 127999.

[4] KHRUSTOV A V, PAVLOV D S, ANANYEV M V. 3D-Modeling of Microstructure and Electrical Conductivity Degradation of Ni-YSZ Cermets[J]. Solid State Ionics, 2020, 346: 115202.

[5] KHRUSTOV A V, ANANYEV M V, BRONIN D I, et al. Characterization of Ni-cermet Degradation Phenomena Ⅱ Relationship between Connectivity and Resistivity[J]. Journal of Power Sources, 2021, 497: 229847.

[6] NGUYEN T M, WEITZLER L, ESPOSITO C I, et al. Zirconia Phase Transformation in Zirconia-Toughened Alumina Ceramic Femoral Heads: An Implant Retrieval Analysis[J]. The Journal of Arthroplasty, 2019, 34(12): 3094-3098.

[7] ORDUERI T M, ATE? M M, ?ZCAN M. Assessment of Intra-Oral Repair Systems for Veneered Zirconia and Zirconia Only[J]. Materials, 2023, 16(4): 1407.

[8] NAKAI H, INOKOSHI M, NOZAKI K, et al. Osteoblast Response of Additively Manufactured Zirconia and Alumina-Toughened Zirconia[J]. Materials, 2022, 15(23): 8685.

[9] RAJU K, KIM S, SONG K, et al. Joining of Metal-ceramic Using Reactive Air Brazing for Oxygen Transport Membrane Applications[J]. Materials & Design, 2016, 109: 233-241.

[10] CHUNG Y S, ISEKI T. Interfacial Phenomena in Joining of Ceramics by Active Metal Brazing Alloy[J]. Engineering Fracture Mechanics, 1991, 40(4/5): 941-949.

[11] NOGI K. The Role of Wettability in Metal-ceramic Joining[J]. Scripta Materialia, 2010, 62(12): 945-948.

[12] KIM J Y, HARDY J S, WEIL K S. Novel Metal-ceramic Joining for Planar SOFCs[J]. Journal of the Electrochemical Society, 2005, 152(6): J52.

[13] WAETZIG K, SCHILM J, MOSCH S, et al. Influence of the Brazing Paste Composition on the Wetting Behavior of Reactive Air Brazed Metal-ceramic Joints[J]. Advanced Engineering Materials, 2021, 23(2): 2000711.

[14] NIU G B, WANG D P, YANG Z W, et al. Microstructure and Mechanical Properties of Al2O3Ceramic and TiAl Alloy Joints Brazed with Ag-Cu-Ti Filler Metal[J]. Ceramics International, 2016, 42(6): 6924-6934.

[15] WEIQI Y, XUNUO Y, WEI D, et al. In situ TiB-network-reinforced Al2O3/Ti6Al4V Joints[J]. Ceramics International, 2019, 45(14): 18119-18123.

[16] MAO Y, WANG S, PENG L, et al. Brazing of Graphite to Cu with Cu50TiH2+C Composite Filler[J]. Journal of Materials Science, 2016, 51: 1671-1679.

[17] GUO W, SHE Z, XUE H, et al. Effect of Active Ti Element on the Bonding Characteristic of the Ag (111)/α- Al2O3(0001) Interface by Using First Principle Calculation[J]. Ceramics International, 2020, 46(4): 5430-5435.

[18] 劉玉華. 晶態和非晶釬料連接ZrO2與Ti6Al4V的組織與強度[D]. 長春: 吉林大學, 2017．

LIU Y H. Crystalline and Amorphous Filler Metal Connection ZrO2and Ti6Al4V Structure and Strength[D]. Changchun: Jilin University, 2017.

[19] 黃曉克, 汪選國. ZrO2陶瓷與310S不銹鋼反應空氣釬焊接頭的組織與性能[J]. 焊接技術, 2018, 47(5): 18-21.

HUANG X K, WANG X G. Microstructure and Properties of ZrO2Ceramic and 310S Stainless Steel Reactive Air Brazing Joint[J]. Welding Technology, 2018, 47(5): 18-21.

[20] ZHANG Y, CHEN Y K, YU D S, et al. A Review Paper on Effect of the Welding Process of Ceramics and Metals[J]. Journal of Materials Research and Technology, 2020, 9(6): 16214-16236.

[21] 沈平, 楊博, 于連騰, 等. 一種ZrO2陶瓷與金屬連接方法: 中國, 201710436241.4[P]. 2017-06-12.

SHEN P, YANG B, YU L T, et al. A Method for Joining ZrO2Ceramics with Metals: China, 201710436241.4[P]. 2017-06-12.

[22] 朱風先. 電場輔助下氧化鋯陶瓷的低溫快速超塑性變形研究[D]. 重慶: 西南交通大學, 2021.

ZHU F X. Study on Low-temperature Rapid Superplastic Deformation of Zirconia Ceramics Assisted by Electric Field[D]. Chongqing: Southwest Jiaotong University, 2021.

[23] XIA J, REN K, WANG Y, et al. Reversible Flash- bonding of Zirconia and Nickel Alloys[J]. Scripta Materialia, 2018, 153: 31-34.

[24] XIA J, REN W, ZHANG Y, et al. Fast joining of 8YSZ to NiCrFe Medium-entropy Alloy by Using an Electric Field[J]. Journal of the European Ceramic Society, 2023, 43(10): 4431-4436.

[25] FILAL M, PETOT C, MOKCHAH M, et al. Ionic Conductivity of Yttrium-doped Zirconia and the “Composite Effect”[J]. Solid State Ionics, 1995, 80(1/2): 27-35.

[26] WANG N, LI C, DU Z, et al. Experimental Study and Thermodynamic Re-assessment of the Ni-Zr System[J]. Science Direct, 2007, 31(4): 413-421.

[27] HENAFF M P, COLINET C, PASTUREL A, et al. Study of the Enthalpies of Formation and Crystallization in the System Zr-Ni[J]. Journal of Applied Physics, 1984, 56(2): 307-310.

[28] LI L, YU L T, LIANG Y Z, et al. Electrochemical Wetting of 3YSZ by Cu and Ultrafast Joining with a Ni-based Superalloy[J]. Journal of the European Ceramic Society, 2022, 42(3): 1113-1120.

[29] YANG B, SHEN P, YU L T, et al. Electrochemically-driven Direct Joining of Ni and ZrO2[J]. Scripta Materialia, 2017, 141: 41-44.

Current Field-assisted Ni-ZrO2Ceramic Diffusion Welding in Industrial Atmosphere

ZHANG Yaohao1, GU Yan1*, LI Xuesong2, ZHOU Jie1

(1. Department of Material Science and Engineering, Yangtze Normal University, Chongqing 408100, China; 2. Department of Material Science and Engineering, Changchun University of Technology, Changchun 130000, China)

The work aims to study the directional diffusion of metal Ni to ZrO2ceramics driven by electric current and the corresponding interface chemical reaction, and achieve the rapid connection of the two in an industrial atmosphere. The Ni-ZrO2diffusion couple samples were prepared by a unique current field-coupled diffusion welding connection system at 1 200 ℃. A scanning electron microscopy (SEM) and an energy spectroscopy (EDS) were used to observe and analyze the morphology and atomic distribution of sample interface welds prepared under different direct current parameters (current density 0- 5.09 mA/mm2). The shear strength of Ni-ZrO2diffuser couple was tested, and the connection mechanism of current field assisted Ni-ZrO2was preliminarily revealed by combining the evolution of the interface microstructure of different samples. The current field effectively promoted the interface interaction between metal and ceramic in industrial atmosphere, and when the electron flow pointed from metal Ni to ZrO2ceramics, the thickness of the interface reaction layer continued to increase with the increase of current density. The connection strength of the sample connector showed a trend of first increasing and then decreasing with the increase of current intensity, and the optimal shear strength of 164 MPa was obtained when the power was applied to "3.82 mA/mm2, 5 min" at 1 200 ℃. The electromigration effect of metals caused by the application of direct current electric field and the directional movement of oxygen ions in solid electrolyte ceramics may be important reasons for promoting interfacial diffusion and chemical reactions, and local excessive "oxygen loss" are likely to cause the loss of ceramic structure and functional properties. Compared with the high vacuum environment, the higher oxygen concentration near the interface in the industrial atmosphere inhibits the deterioration of the ceramic, so that the welded joint still maintains high shear strength when the current intensity is large.

current-assisted diffusion welding; industrial atmosphere; nickel/zirconia ceramic welding; interface diffusion; high shear strength

10.3969/j.issn.1674-6457.2024.02.018

TB333

A

1674-6457(2024)02-0149-08

2023-09-15

2023-09-15

國家自然科學基金（51605042）；全國大學生創新創業訓練計劃（202210647001）

National Natural Science Foundation of China (51605042); The National College Students Innovation and Entrepreneurship Training Program is a national-level project (202210647001)

張耀豪, 谷巖, 李雪松, 等. 工業氣氛下電流場輔助Ni-ZrO2陶瓷擴散焊[J]. 精密成形工程, 2024, 16(2): 149-156.

ZHANG Yaohao, GU Yan, LI Xuesong, et al. Current Field-assisted Ni-ZrO2Ceramic Diffusion Welding in Industrial Atmosphere[J]. Journal of Netshape Forming Engineering, 2024, 16(2): 149-156.

（Corresponding author）