強制流動對Mg–9%Al 合金定向凝固組織演化的模擬研究

葛鴻浩，王永新，田錫天，陸如輝

1) 西北工業大學機電學院，西安 710072 2) 寧波勛輝電器有限公司，寧波 315827 3) 浙江工業大學機械工程學院，杭州 310023

鎂合金具有低密度、高比強度和比剛度等優異性能，逐漸在汽車、航空航天和3C 產品等領域得到廣泛應用. 鎂合金的凝固組織直接決定其性能，而凝固過程的液相流動對組織和性能具有重要影響. 鎂合金凝固過程中的液相流動包括熱對流、溶質對流、凝固收縮引起的流動和機械攪拌等外部因素作用引起的流動等. 因此，研究鎂合金凝固過程中的流動對凝固組織形貌、生長及成分分布的影響機制，對調控鎂合金組織，提高其服役性能具有重要意義.

目前研究流動對合金凝固組織演化主要采用相場法（PF）[1]、元胞自動機（CA）[2]等方法. 朱鳴芳等[3-4]將CA 模型應用到Al–Cu 合金單晶粒和多晶粒在強制對流下的組織和成分演化. 隨后，Sun 等[5-6]將元胞自動機與格子玻爾茲曼模型（LBM）進行耦合建立CA–LBM 模型，研究了對流下鋁合金凝固過程中的枝晶形貌演化及溶質分布. 近期，Huo 等[7]也采用CA–LBM 模型模擬預測鋁合金凝固過程中糊狀區的滲透率，研究發現高冷卻速率會導致低滲透率，且滲透率不僅與固相體積分數而且與晶粒尺寸和形貌有關. 曾紅波等[8]采用相場法研究了強制對流下的Fe–C 合金定向凝固組織，強迫對流對定向凝固枝晶生長方向影響較大，研究表明，上游方向定向凝固枝晶粗大且生長速度更快，此現象隨流速的增大而愈加明顯. 此外，朱昶勝等[9]基于PF–LBM 模型研究自然對流對枝晶生長的影響，研究表明自然對流的存在將破壞枝晶的對稱生長，上游枝晶生長速度大于下游枝晶. 隨著計算機硬件的不斷提高，近期，學者[10-11]基于圖形處理器（GPU）加速的元胞自動機晶粒生長模擬逐漸成為熱點，這將有助于合金凝固過程的大規模模擬，實現工程化應用目標.

然而，以上研究主要集中在以鋁合金、鐵碳合金等為代表的立方晶系合金的凝固組織演化研究，而以鎂合金為代表的密排六方結構合金凝固研究較少. Wu 等[12]基于特定的鄰居單元定義域捕捉規則實現了鎂合金六重對稱特征枝晶形貌的模擬，模擬實現了多個等軸晶與柱狀晶的競爭生長.Yin 和Felicelli[13]采用正六邊形網格單元作為元胞的基本單元，通過對周圍6 個相鄰單元的定義和捕捉實現鎂合金六重對稱枝晶生長的模擬，但是該方法及網格處理均較為復雜. 這些鎂合金凝固組織模擬研究均未考慮流動對鎂合金生長的影響.近年來，隨著計算機硬件設備的發展及新型高效算法的開發，針對流動作用下的鎂合金組織演化研究逐漸成為鎂合金組織模擬研究的熱點之一. 其中，楊滿紅等[14]采用改進元胞自動機模型和流場傳輸模型，研究對流作用下的鎂合金等軸晶和柱狀晶組織演變過程，模擬結果表明迎流枝晶生長較塊，二次枝晶臂較為發達，背流端生長緩慢，二次枝晶臂較細小或沒有二次枝晶臂. Zhang 等[15]采用固液氣多相場和格子玻爾茲曼耦合模型研究鎂枝晶生長過程中氣孔演化過程，模型考慮了枝晶生長、氣泡運動、界面變形、溶質傳輸、熔體流動等物理現象. 此外，Wu 等[16]開發了一種PF–LBM模型來模擬鎂合金的等軸和柱狀枝晶生長，二維情況下的鎂合金枝晶在重力驅動的自然對流下呈現非對稱生長，同時揭示了溶質偏析和溶質羽流的演化過程.

本文將歐拉多相流技術與元胞自動機方法相結合建立鎂合金凝固組織演化模型. 有別于目前大多數元胞自動機模擬枝晶生長模型，由于采用歐拉多相流技術，模型中的網格單元不再只扮演像素點的作用，其將記錄枝晶生長過程中相體積分數、溶質濃度、溫度、液相流速、生長取向、曲率半徑等信息，有效克服以往元胞自動機方法的網格敏感性問題，在中央處理器（CPU）并行模式下大幅提高計算效率.

1 模型及算法

本文將歐拉多相流模型與元胞自動機方法相結合構建了鎂合金晶粒生長模型[17-18]，實現強制流動下Mg–9%Al（質量分數）合金定向凝固組織演化模擬，模型主要假設如下所示：

1）模型為兩相模型，其對應的液相和固相體積分數（fl,fs）之和為1；

2）液相是不可壓縮牛頓流體，枝晶間流動為層流；

3）固相始終保持靜止，固液界面處考慮固相對液相的拖曳力；

4）材料熱物性參數不隨溫度和溶質成分變化，均為常數；

5）模型中不考慮凝固收縮及固相變形.

1.1 控制方程

1.1.1 質量守恒方程

式中，t為時間，下標l，s 分別代表液相和固相， ρ為密度，f為體積分數，ul為液相流速，Mls為液相向固相的傳質速率，表達式為

1.1.2 動量守恒方程

式中，P為壓力；為應力–應變張量；Uls為液相與固相的動量交換量，即固液界面處固相對液相的拖曳作用；其中為相變引起的動量交換，而其中K為滲透率， μl為黏度；Fl為液相流動源項，本模型不考慮熱溶質浮力作用時值為0.

1.1.3 溶質守恒方程

式中，下標l，s 分別代表液相和固相，c為各相的溶質濃度，D為擴散系數，Cls為液相向固相的溶質傳輸量.

模擬合金定向凝固時還需求解能量守恒方程，鑒于本研究模擬尺寸較小，流動對溶質場影響遠大于對溫度場，因此為了簡化模型，本次模擬分析中溫度計算采用凍結近似（Frozen temperature approximation），該處理方法與袁訓鋒等[19]研究進行處理類似，根據公式其中，T為當前溫度，T0為參考平面處初始溫度，x為當前位置坐標，x0為參考平面處坐標，T˙為冷卻速度， ?t為時間步長，G為溫度梯度.

1.2 凝固傳質模型

凝固過程中，固液界面處始終保持局部平衡和溶質質量守恒，方程表示為：

式中，和分別為固液相界面處的平衡濃度，而k為溶質再分配系數，其中T為單元溫度， Tf為純鎂的熔點，Γ為Gibbs-Thomson 系數，ml為液相線斜率，δt表面張力各向異性系數取0.1，R為固液界面曲率半徑，定義公式為，x、y為坐標，φ為界面單元的方向角φ=cos-1θ為晶粒形核后的特定晶向角.

根據固液界面的溶質平衡條件，在一個時間步長 ?t內，固液界面中固相體積分數增量計算如下[20]：

式中，g表示形狀因子，針對本文二維模型其計算方法如下所示：

其中，SΙ和SΙΙ分別為元胞最近鄰和次近鄰元胞的狀態參數，n為鄰胞數[4]，式中δ表示界面各向異性程度，由于微觀組織生長模型為二維模型，枝晶結構為六重對稱， δ取0.3[21].

1.3 元胞捕捉規則及算法

本模型采用正方形網格，元胞鄰居定義為von Neumann 類型，即元胞的最近鄰四個單元. 每個元胞存儲三種狀態：液態、界面和固態. 當液態元胞滿足形核條件或者被界面元胞捕捉時才會轉變成界面元胞. 液體流動發生在液態和界面元胞中，而凝固傳質過程只發生在界面元胞中，當界面元胞完全凝固即液相體積分數小于閾值（fl<1.0×10-3）時將轉變成固態元胞. 界面元胞具有捕捉周圍元胞的能力，凝固過程中其捕捉規則為角點生長算法[22].

2 模擬計算

2.1 材料熱物性參數

本文針對鎂合金壓鑄行業中常用的AZ91D 合金開展模擬研究，鑒于該合金主要成分為Mg 和Al兩種元素，其他元素含量較低，因此將AZ91D 合金凝固簡化成Mg–Al 二元合金凝固. 表1 所示為模擬所采用的熱物性參數，各熱物性參數不隨成分和溫度變化，均處理成常數.

表1 模擬計算時所使用的材料熱物性參數Table 1 Physical parameters of the materials used in the currentsimulation

2.2 模擬條件

本文針對液相三種邊界流動狀態對鎂合金定向凝固組織的影響進行模擬研究，分別為靜止、x方向流動、y方向流動. 計算域尺寸為200 μm×200 μm，元胞尺寸為1 μm×1 μm. 計算域初始成分為Mg–9%Al，左側邊界初始溫度為864.29 K，并在計算域左側預置初始晶核（詳見圖1 所示）. 鑒于前期的研究及壓鑄過程中鑄件壁面薄、冷卻速度快等特點，本模擬過程中計算域溫度梯度為G=3000 K·m-1，冷卻速度為100 K·s-1. 計算域中針對不同邊界流態的邊界條件設置如表2 所示，其中算例1 為靜止，算例2 為x方向流動，算例3 為y方向流動，入口速度為0.001 m·s-1，入口溫度和溶質濃度為邊界單元的溫度和溶質值. 所有邊界均為無滑移邊界，且枝晶生長到邊界位置后停止生長，該單元流動也隨即停止. 此外，本文算例采用Phase Coupled SIMPLE算法求解，當殘差小于10-3時認為迭代收斂，進入下一時間步. 同時，本系列算例的時間步長為?t=，其中 ?x為元胞尺寸1 μm，完成單個算例計算大約需要1.5 h.

圖1 預置晶核的初始位置及計算域初始溫度（T0）和初始質量分數（c0）Fig.1 Initial position of the crystal nucleus and the initial temperature(T0) and concentration (c0) in the calculation domain

表2 各算例的邊界條件Table 2 Boundary conditions for the simulation cases

3 模擬結果與討論

3.1 x 方向流動對定向凝固枝晶生長影響

如圖2 所示為無對流作用下單個晶粒定向凝固過程晶粒生長過程，其中圖2（a～e）為固相體積分數演化過程，圖2（f）～（j）為溶質質量分數分布變化結果. 為便于后續表述如圖2（c）所示將枝晶根據取向標記成ab、ac和ad三個方向. 結果顯示，凝固初期（圖2（a～b）所示）預置晶核開始逐漸長大，并出現具有密排六方（HCP）晶體結構特征，呈現互為60°夾角的凝固組織形貌. 同時，界面處由于溶質再分配的存在，溶質逐漸富集在固液界面附近并向熔體遠處進行擴散. 隨著凝固進行（圖2（c～d）所示），互為60°夾角的枝晶逐漸生長，并在枝晶前段區域出現擾動并萌發二次枝晶. 最后如圖2（e）所示，二次枝晶臂開始長大并與一次枝晶臂呈現60°夾角. 模擬結果呈現HCP 晶體生長的組織形貌，與文獻[23-24]中模擬結果較為一致，證明了模型的可靠性.

圖2 無流動下定向凝固不同時刻凝固組織及溶質分布演化. （a～e）凝固組織; （f～j）溶質分布Fig.2 Evolution of the solidification microstructure and solute distribution at different moments of directional solidification without flow:(a–e) solidification microstructure; (f–j) solute distribution

為了進一步分析枝晶生長過程中尖端前沿溶質分布情況，如圖3 所示為無對流作用下0.15 s 時枝晶中心線位置溶質分布結果，其中ab，ac，ad三條線分別為夾角為60°基準線. 結果顯示，隨著凝固進行，三個枝晶尖端固液界面均出現溶質富集現象，富集的溶質在擴散作用下向遠處遷移. 通過進一步比較枝晶尖端前沿的溶質質量分數，三個方向枝晶前沿溶質富集程度較為相似，熔體中鋁質量分數最大值均為0.107. 此外，該時刻下ab和ad方向枝晶長度較為一致，但均小于ac方向的枝晶長度. 這主要是由于算例中設置了x方向的溫度梯度，導致ac方向枝晶尖端溫度低于ab和ad方向. 因此，在相似的溶質場分布情況下其枝晶尖端具有更大的過冷度，形成較大的生長速度，最終ac方向枝晶長度大于另外兩個方向的枝晶長度.

圖3 無流動作用下0.15 s 時枝晶中心線處溶質分布結果Fig.3 Results of solute distribution along the centerline of dendrites at 0.15 s without flow

如圖4 所示為x方向流動對枝晶生長及溶質場分布的影響，其中圖4（a～e）為固相體積分數演化過程，圖4（f～j）為鋁溶質質量分數分布變化. 凝固初期，與無對流作用下的晶粒生長相似，預置晶核逐漸長大并出現分支，分支與主干枝晶呈現60°夾角. 隨著凝固進行，由于x方向流動的存在，ac方向枝晶生長速度較其他兩個枝晶快，并在凝固后期出現較發達的二次枝晶形貌. 與無流動下的枝晶形貌進行比較，其二次枝晶間距小于無流動作用下形成的二次枝晶. 同時，由于凝固過程溶質再分配的存在，隨著凝固進行，溶質被排到熔體中，在熔體流動的作用下，ac方向枝晶前端排出的溶質被輸運到枝晶后端，導致枝晶尖端區域的溶質質量分數減少，增加了凝固過冷度，最終使其生長速度大于其他兩個枝晶.

圖4 x 方向流動時定向凝固不同時刻凝固組織及溶質分布演化. （a～e）凝固組織; （f～j）溶質分布Fig.4 Evolution of the solidification microstructure and solute distribution at different moments of directional solidification without x-directional flow:(a–e) solidification microstructure; (f–j) solute distribution

為了進一步分析枝晶前端溶質場的變化對枝晶生長的影響，圖5 所示為x方向流動作用下0.15 s時各枝晶中心線位置溶質分布結果. 結果顯示，三個枝晶尖端固液界面前沿均出現溶質富集，比較枝晶尖端前沿的溶質質量分數可知，ac方向枝晶鋁溶質質量分數最大值達0.103，較ab和ad方向枝晶固液界面處的鋁溶質最大值低，約降低了5%.此外，圖5 結果顯示0.15 s 時ac方向的枝晶長度遠大于ab和ad方向枝晶長度，且大于無流動作用時該時刻枝晶長度. 通過比較，x方向的流動使ac方向枝晶尖端區域溶質發生遷移，導致尖端區域溶質質量分數降低并具有較高溶質梯度，這將顯著提高尖端區域的過冷度，加速枝晶生長. 同理，由于x方向的流動作用下，ac方向枝晶前端區域排出的溶質也更容易被熔體帶到枝晶后端區域，從而使前端區域具有更大的過冷度，在溶質擾動的作用下最終形成較為發達的二次枝晶形貌. 由于溶質富集在枝晶后端，使ab和ac方向枝晶尖端區域溶質質量分數分別達到0.107 和0.108，較無擴散時的質量分數略高. 溶質含量的富集抑制了ab和ac方向枝晶的生長，使其在相同時間下的枝晶長度小于無流動下的枝晶長度. 同時，溶質的富集降低了過冷度使其凝固進行中未出現明顯二次枝晶形貌，而無流動時ab和ac方向枝晶隨著降溫出現了明顯的二次枝晶形貌.

圖5 x 方向流動作用下0.15 s 時枝晶中心線處溶質分布結果Fig.5 Results of solute distribution along the centerline of dendrites at 0.15 s with x-directional flow

3.2 y 方向流動對定向凝固枝晶生長影響

如圖6 所示為y方向流動時枝晶生長形貌及溶質場分布的結果，其中圖6（a～c）為固相體積分數演化過程，圖6（d～f）為溶質質量分數分布變化結果. 凝固初期，與無對流作用下的晶粒生長相似，預置晶核逐漸長大并出現六重對稱結構. 隨著凝固進行，由于y方向流動的存在，ab方向的枝晶生長速度快于其他兩個方向的枝晶，并在凝固后期出現二次枝晶形貌. 而其他兩個方向枝晶生長速度較小，且未出現二次枝晶形貌. 同時，由于凝固過程溶質再分配的存在，溶質富集在固液界面前沿，在y方向流動的作用下，ab方向枝晶前沿的溶質被運輸到枝晶后端，并富集在另外兩個枝晶生長前沿區域，影響其凝固生長，并最終呈現非對稱生長. 圖7 所示為y方向流動作用下0.15 s 時各枝晶中心線位置溶質分布結果，此處ab，ac，ad三條線分別為夾角60°基準方向. 通過比較枝晶實際生長方向（ab’和ac’）和基準方向（ab和ac）發現，y方向流動作用下，ab方向枝晶生長過程中向順時針方向偏轉約3°，而ac方向枝晶沿逆時針方向偏轉約3°,ad方向枝晶生長過程中未發現明顯偏轉，其機理分析見本文3.3 節. 同時，三個枝晶尖端固液界面前沿均出現溶質富集，比較枝晶尖端前沿的溶質質量分數可知，ab、ac和ad方向的枝晶尖端前沿鋁溶質最高質量分數分別為0.100、0.107和0.109，呈現遞增趨勢，這也說明了凝固過程中ab方向枝晶生長時排出的溶質隨著流動被運輸ac和ad方向枝晶生長區域，并產生了溶質富集，最終影響枝晶生長.

圖6 y 方向流動時定向凝固不同時刻凝固組織及溶質分布演化. （a～e）凝固組織; （f～j）溶質分布Fig.6 Evolution of the solidification microstructure and solute distribution at different moments of directional solidification without y-directional flow:(a–e) solidification microstructure; (f–j) solute distribution

圖7 y 方向流動作用下0.15 s 時枝晶中心線處溶質分布結果Fig.7 Results of solute distribution along the centerline of dendrites at 0.15 s with y-directional flow

3.3 流動作用對枝晶生長偏轉的機制

如圖8 所示為x方向流動與y方向流動作用下枝晶生長方向的偏轉情況，其中x方向流動作用下0.15 s 時枝晶偏轉角度小于1°，而y方向流動作用下0.15 s 時其中兩個枝晶偏轉角度已經達到3°.由于本文模擬過程中溫度場采用溫度凍結處理（Frozen temperature approximation），因此在流動作用時，枝晶生長時發生的偏轉主要受溶質場變化影響. 本系列算例中固相溶質擴散遷移引起的溶質場變化遠小于液相中擴散和流動共同作用下的溶質場變化，因此以下分析僅考慮液相溶質遷移.

圖8 不同流動狀態下各枝晶生長偏轉情況. （a） x 方向流動; （b） y 方向流動Fig.8 Characteristics of dendrite deflection with different flow states:(a) x-direction flow (b) y-direction flow

本模型中液相溶質的控制方程如式（4）所示，考慮模型中密度為常數，假設某一時刻fl已確定，則式（4）可以簡化成如下所示：

式（9）表示溶質場與對流、擴散都有關，而模擬結果顯示無流動作用時枝晶生長未出現偏轉.因此流動作用，即?·(ulcl)值的變化直接影響溶質場分布，最終導致枝晶生長發生偏轉. 考慮模型中流體假設為不可壓縮流體，則?·(ulcl)可簡化成ul?cl. 那么可通過獲取界面單元ul?cl值確定枝晶在生長時界面單元溶質變化情況. 當ul?cl<0時，表示界面單元溶質質量分數由于對流作用出現富集效果，而溶質富集降低了液相線溫度，過冷度也隨之降低，Mls值減小，枝晶生長減緩. 相反ul?cl>0時，表示界面單元溶質質量分數因流動作用而減少，導致Mls值增加，促進枝晶生長.

如圖9 所示為x方向流動與y方向流動作用下枝晶界面單元ul?cl值得分布情況，紅色區域為ul?cl>0即促進枝晶生長區域，淺藍色區域為ul?cl<0即抑制枝晶生長區域. 當存在x方向的流動時，ab，ac和ad枝晶尖端均出現因流動引起促進枝晶生長區域，其中ac方向該區域較枝晶中心線呈對稱分布，因此枝晶生長過程中也呈現較為對稱生長，其生長方向未出現明顯偏轉. 而ab和ad方向枝晶尖端區域呈現不對稱分布，其枝晶生長發生較小偏轉，由于枝晶長度較小其偏轉角度小于1°.當存在y方向流動時，由于流速作用ul?cl>0區域較枝晶中心線呈不對稱分布，即促進枝晶生長區域發生了偏移，最終導致該區域枝晶生長方向發生偏轉. 其中ab方向枝晶在尖端右側具有優先生長的優勢，最后導致該方向枝晶沿著順時針偏轉；而ac方向枝晶尖端受到流動干擾，在枝晶尖端下側具有優先生長優勢，導致其向逆時針偏轉. 總之，枝晶生長過程中流動引起的ul?cl值不對稱分布是導致枝晶生長發生偏轉的主要原因.

圖9 不同流動狀態下界面單元ul?cl 值分布. （a） x 方向流動;（b） y 方向流動Fig.9 Distribution of ul?cl with different flow states: (a) x-direction flow; (b) y-direction flow

4 結論

本文采用歐拉多相流技術與元胞自動機方法的模擬研究Mg–9%Al 鎂合金定向凝固行為，分析了無流動、x方向流動和y方向流動邊界下鎂合金定向凝固組織及成分分布的影響機制，主要結論如下.

1) 無流動時鎂合金枝晶呈現60°夾角的凝固組織形貌，并在凝固后期出現二次枝晶形貌，二次枝晶與一次枝晶呈現60°夾角，也證明了該模型的可靠性. 由于x方向的流動作用下，ac方向枝晶生長較快并出現發達的二次枝晶形貌，這主要是由于枝晶前端排出的溶質受流動影響被運輸到枝晶后端區域，從而使前端區域具有更大的過冷度，提升了凝固驅動力.

2) 由于y方向流動的存在，ab方向枝晶較其他方向枝晶生長更快，并呈現不對稱生長，部分枝晶生長發生偏轉，這主要是由于ab方向枝晶前沿的溶質被運輸并富集在另外兩個枝晶生長區域，最終影響其凝固生長.

3)x方向流動作用下枝晶生長未發現明顯偏轉，而y方向流動作用下0.15 s 時枝晶生長發生偏轉，偏轉角約為3°，分析可知枝晶生長過程中流動引起的ul?cl值在固液界面的不對稱分布是導致枝晶生長發生偏轉的主要原因.