微小角中子散射譜儀的高分辨中子閃爍體探測器研究

劉慧銀 楊潔 黃暢 唐彬 周詩慧 蔡小杰 王修庫曾莉欣 岳秀萍 陳少佳 許虹 郭大威 陳旭 孫志嘉

1（鄭州大學 鄭州 450001）

2（中國科學院高能物理研究所 北京 100049）

3（散裂中子源科學中心 東莞 523803）

作為研究物質結構和動力學性質的理想探針，中子散射技術已在凝聚態物理、化學、生命科學、材料科學等領域被應用［1］。作為發展中國家擁有的第一臺散裂中子源——中國散裂中子源（China Spallation Neutron Source，CSNS）可以為用戶在物理、化學、生物、生命科學、材料科學、新能源以及工業應用等方面的高級研究提供一個中子散射平臺［2］。根據CSNS的建設計劃，2018～2023年將安裝工程材料衍射譜儀（Engineering Material Neutron Diffractometer，EMD）、高壓譜儀（High-Pressure Neutron Diffractometer，HPND）、能量分辨中子成像譜儀（Energy-Resolved Neutron Imaging Instrument，ERNI）、微小角中子散射譜儀（Very-Small Angle Neutron Scattering，VSANS）等7臺中子譜儀建設［3-4］。

VSANS譜儀是專門用于探測1～100 nm尺度內物質體系的微觀和介觀結構的中子譜儀，其通過測量特定樣品的小角中子散射矢量Q，來獲得樣品的顆粒形狀、大小和密度等結構信息［5］，圖1為VSANS譜儀的布局示意圖。質子打靶產生的中子慢化后，通過中子開關，然后經過多層彎導管過濾掉快中子和γ射線，再經過斬波器和直導管進入準直腔，從準直腔出射的中子入射到樣品上，然后由探測器記錄相應的衍射中子信息［6］。VSANS譜儀共有4個中子探測器系統：高角探測器、中角探測器、小角探測器和高分辨探測器［7］。其中，高角、中角和小角探測器均放置在內徑2 m的真空散射腔內，采用8 mm直徑、2026.5 kPa的3He管探測器陣列來實現［8］。高分辨探測器位于真空散射腔體外，貼近后端窗口位置。為實現最小散射矢量Qmin達到0.002 nm-1，譜儀要求該探測器的位置分辨好于2 mm，且中子探測效率好于60%@0.4 nm。

圖1 VSANS譜儀布局示意圖Fig.1 Schematic of VSANS spectrometer's layout

陣列型3He管探測器以其高探測效率、高n/γ抑制比等優點，是此前國際上大面積中子散射譜儀的首選探測方案，但它的缺點是位置分辨難以達到5 mm以下。同時，由于近年來3He氣體資源嚴重供應不足的國際形勢，近10年3He氣體價格漲幅超過20倍［9］，以中子敏感閃爍體和光電讀出結構為基礎的閃爍體探測器，因其具有高探測效率、高位置分辨率、可實現波長分辨等優點［10］，在諸多中子散射裝置中已實現大規模應用。為了實現2 mm的位置分辨，項目組研發了基于6LiF/ZnS（Ag）閃爍屏、波移光纖（Wavelength Shift Fiber，WLSF）陣列和硅光電倍增管（Silicon Photomultiplier，SiPM）讀出結構的中子閃爍體探測器。本文詳細介紹了該探測器的整體物理設計、部分核心器件性能研究和探測器樣機性能測試結果。

1 探測器物理設計

圖2為研制的中子閃爍體探測器頭部和機械結構示意圖。探測器的基本工作原理是：摻雜6Li的ZnS（Ag）閃爍屏，入射中子與6Li發生核反應6Li（n，α）3H，產生的次級粒子能量沉積在ZnS粉末中產生峰位波長為410 nm的閃爍光；閃爍光被WLSF吸收重發射為波長較長的綠光，滿足一定條件的綠光在WLSF中傳輸至后端SiPM產生光電信號。為提高探測器的中子探測效率，探測器頭部采用雙層夾心結構：WLSF沿X、Y方向均勻排布，覆蓋整個探測器頭部，形成兩個方向垂直的光纖陣列平面，兩塊6LiF/ZnS（Ag）閃爍屏分別位于光纖陣列面的上下位置［11］。雙層閃爍屏結構可以提高探測效率、解決因閃爍屏不透明在大于400 μm厚度后探測效率難以增加的問題。WLSF陣列的垂直和水平排列，可以盡可能地收集有限范圍內的閃爍光，并將其傳輸到SiPM各個工作單位上。讀出電子學把SiPM產生的電信號進行處理后得到X、Y方向的擊中通道和中子飛行時間信息（Time of Flight，TOF），后端數據獲取進行時間和位置雙重復合，從而得到入射中子的二維位置和時間信息［12］。

圖2 探測器頭部(a)和機械結構(b)示意圖Fig.2 Schematics of the detector's head (a) and mechanical structure (b)

為了實現較高的位置分辨，WLSF的直徑和排布間距要盡可能??；但過小的光纖直徑會導致單通道收集到的閃爍光較少，不能有效觸發后端讀出電子學系統。綜合考慮，探測器采用了直徑為0.5 mm的WLSF；為了實現高位置分辨，相鄰WLSF之間中心間距為0.6 mm，每兩根WLSF構成一組經過90°彎折后與后端的SiPM單元耦合。設計的探測器有效面積為300 mm×300 mm，共有1000根波移光纖構成光纖陣列。

2 核心器件性能研究

探測器主要由6LiF/ZnS（Ag）閃爍屏、WLSF陣列、SiPM及讀出電子學組成，每一部分具有優異的性能，是實現高性能探測器的關鍵。項目組前期研究過6LiF/ZnS（Ag）閃爍屏的中子致光特性［13-15］，本課題重點研究了0.5 mm直徑WLSF的光衰減長度、彎轉損耗和SiPM的溫漂、熱噪聲等特性。

2.1 WLSF光學特性

WLSF的主要作用是將閃爍體產生的藍光收集并轉換成綠光，實現部分光子在光纖內的全反射傳輸。WLSF的光衰減長度、光彎轉損耗等特性將直接影響后端SiPM能獲得的光子數，從而影響探測器的位置分辨和探測效率?；谡n題組前期的研究［13］，WLSF采用日本Kuraray公司的Y-11系列產品。

對0.5 mm直徑、不同波移劑含量的Y-11（200）和Y-11（300）光纖開展光衰減長度和彎轉損耗的詳細研究。WLSF的光衰減長度可以通過式（1）測試得到［16］。

式中：I0為初始的光強度；λ為WLSF的衰減長度；I為傳輸待測點位置的光強度；L為光在光纖中的傳輸距離。利用光學移動測試平臺完成光衰減長度的測試，光學移動測試平臺如圖3所示。利用發光二極管（Light Emitting Diode，LED）藍光光源模擬閃爍屏出射的閃爍光，通過光學平臺將待測試光纖固定拉直，光纖端面打磨拋光后，與CCD光譜儀耦合。平臺沿導軌移動，以5 cm為一個測試步長，不斷調整LED與光譜儀的距離，在移動光源過程中要保證光斑中心正對光纖中心。

圖3 光學移動測試平臺Fig.3 Movable platform for the optical test

兩種光纖的出射光譜都是480～620 nm，峰值都在500 nm左右。對Y-11（300）和Y-11（200）型WLSF的出射光譜積分可得平均光強，以5 cm為間距，分別測試計算不同傳輸距離下的平均光強。由式（1）擬合計算可得光衰減長度測試結果，如圖4所示。Y-11（300）光纖的光衰減長度為（228.5±7.6） mm，Y-11（200）光纖的光衰減長度為（260.5±5.6） mm。由測試結果可知：當光纖長度較短時，0.3‰波移劑摻雜的光纖吸收重發射的光子數會比較多；但當光纖長度變長后，由于波移劑對綠光有一定的自吸收，光傳輸的損耗就會變大。實際工程應用時WLSF的長度約為1 m，因此，探測器樣機選用了波移劑摻雜較少的Y-11（200）型光纖。低于0.2‰波移劑摻雜量的光纖波長轉移效率會過低，從而會導致傳輸到后端的光子數不能有效觸發電子學。

圖4 光衰減長度示意圖Fig.4 Plot of the optical attenuation length

在光纖陣列排布過程中，需要對光纖進行半徑2 cm的機械彎折，彎折過程中會導致材料內部微光學結構發生變化，從而出現彎轉損耗。為了評估2 cm彎轉直徑下光纖的彎轉損耗對探測器光信號傳輸的影響，在實驗室內利用不同彎轉直徑的導向槽纏繞光纖，并測試纏繞前后光信號大小的變化，從而評估光纖的彎轉損耗。光纖的彎轉損耗測試原理如圖5所示，在水平光學平臺上固定兩個半徑為2 cm的半圓柱，將光纖緊貼圓柱拉直并固定在光學平臺上。同樣用藍光LED作為入射光源，先將A點一側光纖端口與CCD光譜儀耦合，測試光源照射在A點位置時得到的光譜，再移動LED至B點，仍測試A點一側光纖端口的光譜，在扣除掉對應長度光纖的光衰減影響后，兩者的差異主要就是由于兩個2 cm半徑圓柱的纏繞帶來的彎轉損耗。為提高測量的準確性，光譜儀更換到B點一側的光纖端口，再測試對應條件下的光譜。

圖5 光纖彎折損耗測試原理圖Fig.5 Principle diagram of WLSF's mechanical bending loss test

Kuraray的Y-11（200）與Y-11（300）光纖機械彎折前后的光譜對比圖如圖6所示。

圖6 機械彎折前后的光譜對比圖（空氣中）Fig.6 Spectral comparison diagrams before and after mechanical bending (in air)

彎轉前后的光強之比通過式（2）計算得出。

式中：lA是A點與CCD的距離（lA=20 cm）；lB是B點與CCD的距離；lAB=15 cm；λ值為所測的光衰減長度值；δ為光信號經過一次彎轉的信號損失。

結合光譜圖和光強公式計算得出Y-11（300）和Y-11（200）機械彎轉損耗分別為0.032和0.018，Y11-（300）的彎折損耗約為Y-11（200）的1.78倍。綜合以上測試結果，Y-11（200）的WLSF具有較小的彎轉損耗和較大的光衰減長度，更適合該探測器實現工程應用。

2.2 SiPM性能

SiPM是由多個工作在蓋革模式下的雪崩光電二極管構成的陣列型光電轉換器件。與傳統光電倍增管相比，SiPM具有單光子分辨能力強、體積小、集成度高、封裝工藝成熟、工作電壓低、增益一致性好等優勢［17-18］，是當前閃爍體探測器的極佳選擇。

從中子閃爍體探測器性能需求的角度考慮，SiPM需要滿足增益高、暗噪聲低、溫度漂移小、工作偏置低等要求。從探測器結構設計的角度考慮，兩根芯間距為0.6 mm的WLSF為一組，兩根WLSF的四端耦合在一個SiPM單元，SiPM單元的有效工作區域至少為2.4 mm×2.4 mm。因此選擇Hamamatsu的S13363-3050和Sensl的MicroFC-30035兩種SiPM作為備選，關鍵參數對比如表1所示。

表1 SiPM關鍵性能參數Table 1 Key performance parameters of the SiPM

SiPM的增益、熱噪聲等特性直接影響整個探測器系統的信噪比，因此，針對Hamamatsu的S13363-3050和Sensl的MicroFC-30035兩種SiPM，主要對它們的增益和熱噪聲特性進行了對比研究。

測量增益需要測得SiPM的單光子峰，由于SiPM具有良好的單光子分辨能力，所以可以使用脈沖觸發的LED作為光源，同時觸發的信號作為門電路對輸出的信號進行積分，最后通過電荷-數字轉換器（Charge to Digital Converter，QDC）獲取。SiPM增益測試原理如圖7所示，其中，前置運算放大器由CSNS電子學課題組自主研發，刻度后的放大倍數為15倍；門產生器為GG800門產生器；QDC為Mesytec公司的MQDC-32，量程為500 pC，共4000道。圖8為QDC采集的電荷譜，可以看到多個光子峰。

圖7 SiPM增益測試原理圖Fig.7 Principle diagram of the SiPM's gain test

圖8 SiPM單光子電荷譜Fig.8 Charge spectrum of the SiPM

分析得到相鄰兩個單光子峰的道數差（?N）以及QDC的電荷轉換率（η），根據式（3）即可得出SiPM的增益：

在同一室溫條件下測試兩種SiPM工作電壓不同時的增益，可以看出，其增益隨電壓的增加具有良好線性關系。其中，Sensl的SiPM增益更大，過載電壓4.5 V時，增益可以達到7×106，增益測試結果如圖9所示。

圖9 SiPM增益測試結果圖Fig.9 Plot of SiPM's gain test results

SiPM對溫度變化非常敏感。當工作電壓保持不變時，溫度發生變化，SiPM的增益、熱噪聲等性能都會隨之發生變化，從而影響探測器的探測效率等關鍵指標。把Hamamatsu的S13363-3050和Sensl的MicroFC-30035兩款SiPM同時放在恒溫環境中，利用示波器觀察測量不同溫度下SiPM熱噪聲變化情況。兩款SiPM熱噪聲測試結果如圖10（a）、（b）所示，從測試結果可以看出，SiPM的噪聲幅度和頻率都隨著溫度的升高而增大，但整體而言，Sensl器件的熱噪聲變化幅度比Hamamatsu更小，噪聲計數在高溫條件下也相對更少。在不同溫度條件下復測SiPM的增益，測得SiPM增益均隨溫度升高線性下降，溫度每升高1 ℃，Sensl SiPM增益減少約3.5×104，Hamamatsu SiPM增益減少約5.8×104。由此可得，Hamamatsu SiPM增益對溫度變化更加敏感。

圖10 SiPM熱噪聲測試結果圖 (a) Hamamatsu的SiPM輸出信號隨著溫度增加的變化，(b) Sensl的SiPM輸出信號隨著溫度增加的變化Fig.10 Plots of SiPM's thermal noise test results (a) The variation of Hamamatsu's SiPM output signal with increasing temperature, (b) The variation of Sensl's SiPM output signal with increasing temperature

綜合實驗室各項測試結果，最后選擇Sensl的MicroFC-30035作為探測器的光電轉換部分與WLSF耦合。

3 探測器樣機

通過對關鍵器件的選型和性能測試，確定了探測器各個組成部分選用的具體型號，如表2所示。

表2 關鍵器件型號Table 2 Parameters of key components

圖11為項目組試制的探測器樣機，雙層閃爍屏中間排布WLSF陣列，光纖后端耦合250個SiPM來實現中子致光信號的探測，32個工作單元為一組，共8個SiPM線列實現探測器信號的讀出。

圖11 探測器樣機照片Fig.11 Snapshot of the detector prototype

探測器的讀出電子學部分由項目組自主研制，如圖12所示。該電子學由前置放大板和數據采集板兩部分組成。前置放大板第一級為電壓前置放大器，SiPM輸出信號通過淬滅電阻轉換成電壓信號，通過多級放大、成形濾波后輸出給甄別器，甄別器和預設閾值進行比較，從而排除熱噪聲、γ等干擾信號，將甄別出的有效信號轉換成數字脈沖信號輸出給數據采集板。數據采集板實現信號的數字化處理，然后通過千兆以太網把數據發送給后端數據獲取系統。

圖12 自研讀出電子學模板照片Fig.12 Photo self-developed readout electronics boards

4 探測器性能測試

4.1 實驗測試條件與方法

利用CSNS 20號束線提供的慢化準直脈沖中子束，測試了探測器工程樣機的核心指標參數。在經過多次的準直和吸收后，中子束出口光斑的直徑為20 mm，中子通量約為108n·cm-2·s-1，中子波長范圍為0.02～1 nm，可由兩個斬波器組合選擇特定波長段的中子。

首先開展探測效率測試，通過標準3He管來評估入射的中子通量。寬能量的中子束線與Ge［220］單色器呈45°夾角，經單色器單色后的中子再經過狹縫準直，入射到標準3He管的靈敏區域內，可測量得到對應的中子計數。使用時間多道分析器處理可以得到每個中子信號對應的飛行時間（t（μs）），由式（4）可以計算得到每個中子信號對應的中子波長信息。

式中：L為中子飛行距離，mm。

然后取掉3He管，同樣的位置放置待測試的閃爍體探測器，同樣測試不同中子波長λ（nm）對應的中子計數，兩者的中子計數都通過放置在束線出口的束線監視器的計數進行歸一化。探測效率可通過式（5）計算得到。

式中：NSD和N3He分別為中子閃爍體探測器和標準3He管探測器的歸一化中子計數；η3He為標準3He管探測器的探測效率。圖13為探測效率測試原理圖。

圖13 探測效率測試原理圖Fig.13 Schematic diagram of the detection efficiency experiment

采用4 mm厚的含硼鋁板狹縫來驗證探測器的二維位置分辨能力，測試時將含有“CSNS”字樣的含硼鋁板放置于探測器入射面之前。圖14為加工的含硼鋁板，其中“CSNS”字樣的最小寬度為2 mm。

圖14 “CSNS”字樣含硼鋁板照片Fig.14 Snapshot of boron-containing aluminum plate with"CSNS" slits

4.2 中子探測效率

3He管和待測閃爍體探測器的中子波長λ（nm）分布譜對比圖如圖15所示。

圖15 中子波長分布譜對比Fig.15 Comparison plot of the neutron wavelength spectra

可以明顯看到，中子波長0.16 nm、0.28 nm、0.47 nm對應的波峰，其中還包括無法被含硼鋁板屏蔽的高能中子和極小部分的空間雜散中子。由此代入式（5）可以計算得到閃爍體探測器在0.16 nm、0.28 nm和0.47 nm的探測效率分別為45.5%、56.3%和64.3%?？紤]到測試過程中的統計誤差（＜0.2%），探測效率測試結果的精度到千分位。圖16為不同波長下閃爍體探測器的探測效率，由指數相關性擬合得到探測效率曲線。結合實驗測試結果和模擬數據，通過插值法可以計算得到探測器對0.4 nm波長的中子的相對探測效率可以達到（61.8±0.2）%，滿足譜儀的物理指標需求。

圖16 探測效率測試結果Fig.16 Plot of the detection efficiency test results

4.3 二維位置分辨

圖17 為測試得到的“CSNS”字樣狹縫二維成像結果。由結果可以看出，狹縫圖像清晰可見，字體高度約30 mm，最小寬度為“N”字母的兩條豎線，寬為兩個像素2.4 mm，和實際的狹縫基本一致，證明系統具有良好的二維成像能力。以探測器像素1.2 mm×1.2 mm像素為最小單位，通過移動“CSNS”字樣狹縫，可以在探測器上準確測試到移動后的二維圖像，證明了該探測器位置分辨和像素尺寸一致為1.2 mm×1.2 mm。

圖17 二維成像測試結果Fig.17 Plot of the two-dimensional imaging test result

5 結語

研制了有效面積為300 mm×300 mm的位敏型中子閃爍體探測器樣機，實現對熱中子高效率、高分辨的實時探測。該探測器設計基于6LiF/ZnS（Ag）閃爍體、WLSF和SiPM線列結構，項目組通過對關鍵器件WLSF、SiPM的主要相關特性研究，制作出探測器樣機。經過測試，探測器樣機的中子探測效率為（61.8±0.2）%@0.4 nm，二維位置分辨率為1.2 mm×1.2 mm。研制的高分辨中子閃爍體探測器的整體性能指標均達到了工程設計指標，滿足了VSANS譜儀中子衍射性能測試需求，為CSNS工程VSANS譜儀順利建成提供了可靠的技術保障與支持。

作者貢獻聲明劉慧銀、周詩慧負責設計探測器并進行實驗測試，以及文章的撰寫和修改；楊潔、唐彬、陳少佳負責文章的審閱和修改；黃暢協助實驗系統的組裝和指導；蔡小杰、曾莉欣、岳秀萍、許虹、郭大威、陳旭負責查閱整理相關文獻，推進實驗過程；王修庫負責實驗系統的搭建和數據記錄；孫志嘉負責對文章的知識性內容作批評性審閱。