背景氣體中激光Al等離子體演化的干涉診斷研究

吳夢婷　曹世權　蘇茂根

摘要：利用自主搭建的馬赫－曾德爾激光干涉診斷系統研究了空氣壓強在1 atm和0.1 atm以及氬氣在1 atm下納秒脈沖激光燒蝕產生Al等離子體的沖擊波膨脹和電子密度演化.從測量的干涉圖中提取了等離子體沖擊波的膨脹輪廓，診斷了等離子體的電子密度.研究結果表明，在空氣背景氣壓為0.1 atm時，等離子體沖擊波輪廓和速度都較大；而壓強在1 atm時，氬氣環境中等離子體沖擊波的膨脹速率和輪廓均較小.空氣環境在0.1 atm下，沖擊波的橫向膨脹速度在50 ns時達到了約3.4 km·s-1，但隨著延遲時間的增加快速衰減，5 μs后，3種情況下的沖擊波均接近聲速.此外，空氣環境0.1 atm下等離子體空間區域較大，整體電子密度較低;而氬氣環境在1 atm下，等離子體空間區域較小，整體的電子密度較高，在300 ns時核心區域電子密度達到了1018 cm-3.結果進一步顯示了背景氣壓對等離子體膨脹約束具有主導作用，而壓強相同時，氬氣環境對等離子體的約束要強于空氣環境.

關鍵詞：激光等離子體；干涉診斷；沖擊波；電子密度

中圖分類號：O 53；TN 249文獻標志碼：A文章編號：1001－988Ⅹ（2024）02－0043－08

Interferometric diagnosis of laser－produced Al plasma evolutionunder different background gases and pressures

WU Meng－ting，CAO Shi－quan，SU Mao－gen

Abstract：The study of laser－produced plasma under different background gases and pressures is of great significance for optimizing the application of laser induced breakdown spectroscopy（LIBS）.In this work，the shock wave expansion and electron density evolution of Al plasma produced by nanosecond pulsed laser ablation under 0.1atm，1 atm in air environment and 1 atm in argon environment were studied by using a self－built Mach－Zehnder laser interference diagnostic system.The expansion profile of shock wave is extracted and the electron density of plasma is diagnosed from the measured interferograms.The results show that in the air environment，when the background pressure is low（0.1 atm），the profile and velocity of the plasma shock wave are large，while when the pressure is consistent（1 atm），the profile and velocity of the shock wave in the argon environment are small.The horizontal expansion velocity of shock wave reaches about 3.4 km/s，1.9km/s and 1.3 km/s under 0.1 atm，1 atm in air and 1 atm in argon，respectively，and they decrease rapidly with increasing delay time，approaches the speed of sound after 5 μs.In addition，the plasma space area is large and the overall electron density is low under 0.1 atm in air，while under 1 atm in argon，the plasma space area is small and the overall electron density is high，the electron density in the plasma core area reaches 1018cm-3.The results further show that the background pressure plays a dominant role in the plasma expansion constraint.When the background pressure is consistent，the confinement of argon environment to plasma is stronger than that of air environment.The research results provide a reference for understanding the evolution behavior of laser－produced plasma under different background gases and pressures and optimizing LIBS technology in the related application.

Key words：laser－produced plasmas；interference diagnosis；shock wave；electron density

高能量脈沖激光經聚焦后燒蝕靶材產生高溫高密的等離子體，稱為激光等離子體（Laser－produced plasmas， 簡稱LPP）.功率密度在109～1013 W·cm-2的激光等離子體具有高電荷、強流、窄帶輻射以及與天體和聚變等離子體局部類似的等離子體環境等，在重離子加速器離子源［1］、極紫外（EUV）光刻及軟X射線顯微成像［2－4］、脈沖激光沉積［5］、天體等離子體以及受控核聚變［6－7］等領域具有廣泛的應用.此外，基于激光等離子體發展的激光誘導擊穿光譜技術（Laser－induced breakdown spectroscopy，簡稱LIBS ）作為一種獨具特色的元素檢測手段已在火星探測［8］、冶金［9］、土壤監測［10］、中藥材鑒定［11］、文物保護［12］等應用領域發揮著重要作用.激光等離子體具有瞬態演化以及空間分布不均勻的本質特征，相關應用與其演化行為密切相關.在氣體環境中，激光等離子體在膨脹過程中與背景氣體相互作用，主要表現為等離子體壓縮背景氣體所產生的沖擊波的膨脹以及背景氣體對等離子體的約束，這最終決定著激光等離子體在背景氣體中的演化行為.由于背景氣體以及壓強的不同，激光等離子體的演化行為也有較為顯著的差異.這種情形對激光等離子體的應用十分重要，尤其是LIBS技術根據相關應用領域的需求進行優化方面［13］.因此，開展不同背景氣體以及壓強下激光等離子體的研究，深入認識它們的演化行為具有重要意義.

由于激光等離子體的瞬態演化特征，在實驗方面能夠進行瞬態診斷才具有實際意義.近幾十年隨著診斷技術的發展形成了激光等離子體的幾種瞬態診斷方法，如時間分辨光譜法［14］、瞬態成像法［15］、激光干涉法［16］及湯姆遜散射法［17］等.對不同背景氣體及壓強下激光等離子體的演化已開展的研究中，Harilal等［18］利用光譜法研究了空氣、氦氣及氬氣環境中不同壓強對激光產生碳等離子體電子溫度和電子密度的影響，發現氬氣環境下等離子體的溫度和密度更高.Cristoforetti等［19］也是利用光譜法研究了空氣環境中納秒脈沖激光燒蝕Cu－Zn合金靶產生的等離子體在不同背景氣壓（10-3～1 atm）下的輻射、電子溫度以及電子密度的差異.Glumac等［20］利用時間分辨光譜法和瞬態成像法研究了不同壓強下（0.1～1.0 atm）納秒脈沖激光擊穿空氣等離子體的演化行為，發現隨著背景氣壓的降低，等離子體的尺寸和電子密度都顯著減小，且電子密度對背景氣壓具有較強的依賴性［20］.Cowpe等［21］同樣利用時間分辨光譜法和瞬態成像法研究了（10-7～1 atm）納秒脈沖激光產生Si等離子體的演化特征，結果顯示等離子體羽的膨脹輪廓在不同氣壓下有著顯著的差異，也導致了電子溫度和電子密度演化的不同［21］.2014年，Dawood等［22］利用時間分辨光譜法研究了氬氣、氮氣和氦氣環境中不同背景氣壓下（真空－大氣壓）納秒脈沖激光產生Al等離子體的演化行為，研究發現，隨著背景氣壓增大，等離子體的電子溫度和電子密度都增加，且在氬氣環境中等離子體具有較高的溫度密度.在利用其他手段研究方面，Soubacq等［23］利用干涉法研究了不同背景氣壓下激光誘導擊穿空氣等離子體的演化行為，并與自主發展的二維流體動力學模型程序計算的結果進行了比較，獲得了實驗與理論較為一致的結果.陸建［16］課題組利用激光干涉法開展了激光等離子體的診斷研究.在最近的工作［24］中他們利用馬赫－曾德爾干涉法研究了空氣環境中激光Al等離子體在不同背景氣壓下（0.05～1 atm）的演化行為，研究結果表明，相同延遲時間下，隨著背景氣壓的增加，等離子體電子密度增大；在不同氣壓下，等離子體電子密度隨著延遲時間的增加而降低.

目前，對不同背景氣體和壓強下等離子體的研究大多數采用的是光譜法和瞬態成像法.光譜法只能得到等離子體電子溫度和電子密度等參數，無法研究沖擊波及等離子體羽的膨脹行為.瞬態成像僅局限于等離子體羽輪廓的測量.相較而言，激光干涉診斷方法具有探測時間短（依賴于激光脈寬），能對等離子體沖擊波和等離子體羽整體密度分布同步診斷的優勢.另外，現有的LIBS元素檢測儀大部分工作于空氣或者氬氣環境，厘清這兩種氣體對等離子體的影響也有助于LIBS檢測儀器的研制和優化.因而本工作利用激光干涉診斷方法，研究空氣和氬氣背景下的激光等離子體沖擊波膨脹以及電子密度分布及演化.

1 實驗部分

1.1 實驗裝置

由Dawa 100（脈寬：～7ns）輸出的波長為1 064 nm激光，經M1反射鏡反射和聚焦透鏡L1（f=10 cm）聚焦后水平作用于放置在真空腔室中的平面靶表面燒蝕產生等離子體.平面靶通過移動控制在豎直面內二維移動保證激光每次作用于新的靶面區域.馬赫－曾德爾激光干涉系統由Pro350（脈寬：～8 ns）激光器二倍頻輸出的532 nm脈沖激光作為干涉探針光，其經過空間濾波及擴束后經由分束立方體1分為兩路強度相等的探測光和參考光.其中探測光通過石英窗進入真空腔室內并穿過等離子體區域，然后穿出腔室經反射鏡 M3 反射后與另一路空氣中的參考光在分束立方體2處合束產生干涉，由成像透鏡L2、衰減片F、窄帶濾光片BF和CCD相機組成的采集系統（放大率為1.4倍）進行等離子體干涉圖的采集.實驗過程中通過改變燒蝕激光和探針激光的時間間隔可以得到不同延遲時間下的等離子體干涉圖.實驗裝置的時序由數字脈沖延時發生器DG645控制.為了獲得實驗所需的的背景氣體及壓強，真空腔室上連接了一個氣體注入裝置.首先利用真空泵將真空腔室中的空氣抽出，形成一個真空密封環境.然后打開氣體注入閥向真空腔室中注入目標氣體，通過真空計監測腔室內的氣壓，當注入的氣壓達到實驗條件時，關閉注氣閥，從而獲得特定背景氣體和壓強環境.

1.2 測量方法

利用上述的實驗裝置可以對不同氣體環境及壓強下的激光等離子體進行干涉測量，獲得等離子體的沖擊波膨脹輪廓和電子密度分布.本實驗中，燒蝕激光能量固定為32 mJ，靶材為高純平面Al靶（純度為99.999%），背景氣體分別為空氣和氬氣，其中空氣的壓強分別為1 atm和0.1 atm，氬氣壓強為1 atm.對沖擊波信息的提取和電子密度的診斷采用如下的方法進行.

圖1為測量得到的空氣環境1 atm下激光Al等離子體延遲500 ns時的干涉圖，箭頭代表激光入射方向，干涉圖中藍色陰影區域內的干涉條紋發生了偏移，沖擊波前沿用黃虛線標出.由于等離子體在背景氣體中膨脹產生沖擊波，沖擊波壓縮波前氣體形成一個高密區域，反映在干涉圖中就會引起干涉條紋在沖擊波波面處有一個突變.圖1中干涉條紋發生突變的位置顯示了沖擊波的膨脹邊緣，因而從干涉圖中可以獲得等離子體沖擊波的膨脹輪廓.進一步可以提取沖擊波橫向（垂直靶面方向）和縱向（沿著靶面方向）的膨脹尺寸，如圖1中分別用綠色和紅色標識.

從測量的等離子體干涉圖中可以獲得探針激光穿過等離子體后的相移，在這里我們利用快速傅里葉變換（FFT）法提取相移信息［25］.相位變化與介質折射率的關系為

其中，n（r）為被探測介質折射率的徑向分布;n0為周圍環境介質的折射率;λ為探測光波長.相移分布是探測光在其傳播方向上積分的結果.假設等離子體沿著激光入射方向具有軸對稱性，就可以通過Abel變換得到等離子體在某一剖面折射率的徑向分布

在進行Abel變換時，采用基于Fourier－Hanke方法的數值計算方法［26］.對于等離子體區域而言，其對折射率的貢獻主要來自自由電子的貢獻，等離子體的電子密度可近似表示為

其中，n為等離子體的折射率;Nc為探測光的臨界密度;Nc=ε0meω /e .通過上述方法可以從等離子體干涉圖中獲得等離子體電子密度分布，實現等離子體電子密度診斷.

2 結果與討論

為了研究不同背景氣體和壓強下等離子體的演化行為，我們對空氣環境1 atm和0.1 atm以及氬氣環境1 atm下的激光Al等離子進行了激光干涉測量.圖2給出了3種實驗條件下的等離子體干涉圖，測量的延遲時間分別為300 ns，500 ns，700 ns和900 ns.從干涉圖中反映出的等離子體沖擊波輪廓可以發現，在300～900 ns演化過程中，隨著延遲時間的增加沖擊波迎著激光方向逐漸擴張，且不同條件下膨脹的情況不盡相同.進一步按照前面所述的方法提取出了沖擊波的橫向和縱向的膨脹尺寸，如圖3所示.

從圖3中可以看到，從300～900 ns演化過程中，整體沖擊波的橫向膨脹尺寸大于縱向.空氣環境在0.1 atm下，沖擊波橫向膨脹尺寸較大，在900 ns時接近1.6 mm；空氣環境在1 atm下次之，而氬氣環境1 atm下較小.等離子體沖擊波在背景氣體中的傳播通過Taylor－Sedow理論描述［27］，即R=atb.式中，R為沖擊波的前沿位置.在這里我們使用方程R=R0+atb進行擬合，從而進一步研究沖擊波速度的演化.

圖4給出了空氣環境1 atm和0.1 atm以及氬氣環境1 atm下激光Al等離子體沖擊波的橫向膨脹速率.從圖中可以得到在氣壓較低的空氣0.1 atm下，沖擊波的橫向膨脹速度較大，在50 ns時約為3.4 km·s-1，空氣環境在1 atm下的次之，而氬氣環境在1 atm下的較小，且三者的速度都隨著延遲時間增加呈快速衰減，在5 μs后接近聲速.上述結果表明，等離子體壓縮背景氣體所形成沖擊波的膨脹演化對背景氣壓有很強的依賴性，背景氣壓越高，沖擊波的膨脹輪廓和速度都較小，顯示了對沖擊波更強的約束.另外，氬氣環境對等離子體沖擊波膨脹的約束也強于空氣環境.

進一步從干涉圖中診斷獲得等離子體的電子密度.圖5給出了3個條件下激光Al等離子體電子密度的二維分布，同時也代表等離子體羽的膨脹輪廓.從300～900 ns演化過程中，空氣環境在0.1 atm下的等離子體區域占據的空間較大，整體電子密度較低，而氬氣環境1 atm下的等離子體區域較小，整體的電子密度較高，在300 ns時超過了1018 cm-3.

為了細致研究等離子體電子密度的演化特征，我們提取出了電子密度橫向和縱向的結果.圖6給出了電子密度橫向的演化，可以發現，當空氣環境氣壓在0.1 atm下時，隨著位置遠離靶面，電子密度先略微增加，然后緩慢減小，在接近等離子體邊緣時迅速降低.類似的規律在空氣環境1 atm下也顯示出來，但電子密度增加不明顯.然而在氬氣環境1 atm下，隨著遠離靶面位置，電子密度增加的現象幾乎沒有，尤其在較短延遲時間下，且電子密度隨著遠離靶面持續降低.另外，空氣環境中較低氣壓在0.1 atm下，在垂直靶面方向，等離子體羽的膨脹尺寸近似線性增加，從300 ns的0.56 mm增加到了900 ns的1.26 mm.而在較大壓強1 atm下，等離子體的膨脹受到了明顯的約束，在700 ns之后不再有明顯的擴張，接近Drag模型描述的截止尺寸［28］.可以發現背景氣體壓強對等離子體羽的膨脹約束起主導作用，而壓強一致時，氬氣環境對于等離子體的膨脹有更強的約束效應.

進一步，圖7給出了在700 ns延遲下，激光Al等離子體電子密度沿著靶面和垂直靶面方向的分布.可以看出，等離子體羽的橫向尺寸均大于縱向，這與沖擊波膨脹情況類似.在700 ns延遲時間下，沿著靶面方向，三個條件下的等離子體膨脹的尺寸比較接近，但空氣環境在0.1 atm下等離子體縱向膨脹尺寸相對更小，可能原因是由于較低背景氣壓下對等離子體膨脹的約束相對較弱，在演化過程中等離子體核會逐漸遠離靶面從而在靶面位置處膨脹比較緩慢最終導致了這樣的結果.此外沿著靶面方向電子密度在空氣環境0.1 atm下較低，只有3.1×1017 cm-3，而氬氣環境在1 atm下的較高，超過了7.2×1017 cm-3.在垂直靶面方向上，空氣在0.1 atm下的等離子體膨脹更遠，超過了1 mm，空氣環境在1 atm下的次之，而氬氣環境在1 atm下的較小，約0.9 mm.其電子密度分布與沿著靶面的情況基本一致.這些結果表明，較低氣壓下，環境氣體對等離子體的約束較弱，且等離子體高密的核心區域的位置在演化過程中在逐漸遠離靶面.在大氣壓強下，不管是空氣環境還是氬氣環境，都對等離子體膨脹有更為明顯的約束，也導致了等離子體核心沒有明顯遠離靶面的情況.表明背景壓強對等離子體膨脹的約束具有較強影響，這種約束效應也導致了等離子體在演化過程中能夠維持一個較高的溫度密度.而壓強相同時，氬氣環境對等離子體膨脹的約束要強于空氣環境.

3 結論

利用自主搭建的馬赫－曾德爾激光干涉診斷系統對空氣環境不同壓強以及氬氣環境下激光Al等離子體沖擊波以及電子密度的演化行為進行了研究.結果表明，在300～900 ns演化過程中，等離子體沖擊波的橫向膨脹尺寸大于縱向的.在空氣環境下，背景壓強在0.1 atm時，等離子體沖擊波膨脹速度和輪廓都較大；而壓強一致為1 atm時，相比于空氣環境，氬氣環境中等離子體沖擊波的膨脹速率和輪廓均較小.進一步對電子密度的診斷結果顯示，在空氣環境0.1 atm時的等離子體的空間區域較大，整體電子密度較低，而氬氣環境在1 atm下的等離子體空間區域較小，整體的電子密度較高，在300 ns時超過了1018 cm-3.在較低氣壓下，環境氣體對等離子體的約束較弱，且等離子體核心區域的位置在演化過程中逐漸遠離靶面.在大氣壓下，不管是空氣環境還是氬氣環境，都對等離子體有更為顯著的約束，且氬氣環境對等離子體的約束要強于空氣環境.通過文中研究進一步認識了激光產生的等離子體在不同背景氣體和壓強下的演化行為，獲得了背景氣體和壓強對等離子體沖擊波以及電子密度分布的影響規律，本工作獲得的結論對激光等離子體動力學演化理論模型的校驗以及LIBS在不同應用領域的優化提供有價值的參考.

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（責任編輯 孫對兄）

收稿日期：2023－08－20;修改稿收到日期：2023－12－15

基金項目：國家自然科學基金資助項目（12204382）;甘肅省創新群體資助項目（20JR5RA541）

作者簡介：吳夢婷（1998—），女，新疆精河人，碩士研究生.主要研究方向為激光等離子體光譜.E－mail：13649925350@163.com

*通信聯系人，教授，博士，博士研究生導師.主要研究方向為激光等離子體光譜與技術.E－mail：sumg@nwnu.edu.cn