人工濕地-微生物燃料電池中電極研究進展

吳同喜 張環林 歐陽軍勝 張軍 何厚柱 杜致遠 彭小明

摘要：【目的】近年來，人工濕地（CW）與微生物燃料電池（MFC）相耦合，形成了一種新型的生物電化學系統——人工濕地-微生物燃料電池（CW-MFC），具有出色的污染物降解和生物發電性能。本文旨在總結電極的特性和應用，介紹不同電極材料對系統的影響，最后對其未來的研究方向提出展望?！痉椒ā拷Y合國內外最新的研究成果?！窘Y果】總結了電極的功能特性和應用，介紹了不同電極材料在廢水處理過程中的性能差異以及對發電效率的影響，并對其未來的研究方向提出了展望，為CW-MFC的技術發展作進一步參考?！窘Y論】CW-MFC是一種具有廣泛應用前景的生物電化學系統。未來研究方向包括優化電極材料、提高系統運行效率、降低成本等方面。同時，還需要加強在實際應用中的研究，以推動該技術在環境保護和能源領域的應用。

關鍵詞：人工濕地；微生物燃料電池；電極；污水處理

中圖分類號：X70 文獻標志碼：A

本文引用格式：吳同喜，張環林，歐陽軍勝，等. 人工濕地-微生物燃料電池中電極研究進展[J]. 華東交通大學學報，2024，41（1）：120-126.

Research Progress of Electrodes in Constructed

Wetlands-Microbial Fuel Cells

Wu Tongxi1， Zhang Huanlin1， Ouyang Junshen1， Zhang Jun1， He Houzhu2， Du Zhiyuan2， Peng Xiaoming2，3

（1. China Communications Construction Qili Ancient Town （Ganzhou） Cultural Tourism Company Limited， Ganzhou 341000， China; 2. School of Civil Engineering and Architecture， East China Jiaotong University， Nanchang 330013， China;

3. State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse， Nanjing University， Nanjing 210023， China）

Abstract： 【Objective】 In recent years， constructed wetland （CW） coupled with microbial fuel cell （MFC） have formed a novel bioelectrochemical system， constructed wetland-microbial fuel cell （CW-MFC）， with excellent pollutant degradation and bioelectricity generation performance. The aim of this paper is to summarise the characteristics and applications of the electrodes， introduce the effects of different electrode materials on the system， and finally provide an outlook on its future research directions. 【Methodology】 This paper combines the latest research results at home and abroad. 【Results】 The functional properties and applications of electrodes are summarised， followed by the performance differences of different electrode materials in the wastewater treatment process and their effects on the power generation efficiency， and finally an outlook on their future research directions is presented for further reference for the technological development of CW-MFC. 【Conclusion】 CW-MFC is a bioelectrochemical system with a wide range of applications. Future research directions include optimisation of electrode materials， improvement of system operation efficiency and cost reduction. At the same time， research in practical applications needs to be strengthened to promote the application of this technology in the fields of environmental protection and energy.

Key words： constructed wetland; microbial fuel cell; electrode; wastewater treatment

Citation format：WU T X， ZHANG H L， OUYANG J S， et al. Research progress of electrodes in constructed wetlands-microbial fuel cells[J]. Journal of East China Jiaotong University， 2024， 41（1）： 120-126.

【研究意義】隨著國家工業化進程的飛速發展，隨之排放的多類型污廢水的處理面臨著新的挑戰[1]。研究者們關注開發出可持續、高收益和友好節約型的水處理技術，以解決傳統水處理技術的成本高、資源利用率低等問題。

【研究進展】人工濕地（conctructed wetland，CW）作為一種人為地將砂、石、土等基質按照特定的比例組合，并根據實際環境選擇合適的植物種植的生態系統[2]。微生物燃料電池（microbial fuel cell，MFC）是微生物和電池技術相結合的產物，能夠利用微生物作為催化劑凈化廢水的同時收獲電能，受到人們廣泛關注[3]。

鑒于CW系統自然分層的氧化還原梯度（基質下方厭氧和植物附近好氧）與MFC系統運行過程中陽極厭氧和陰極好氧環境高度擬合，為CW和MFC系統相耦合提供了可行性的條件[4]。Yadav在2010年的第十二屆國際濕地系統水污染控制會議上首次報告了人工濕地-微生物燃料電池耦合系統（constructed wetland coupled with microbial fuel cell， CW-MFC），隨后于2012年將耦合系統搭建并成功啟動，用來處理偶氮染料濃度為500～2 000 mg/L的合成廢水[5]。當進水中亞甲基藍染料濃度為500 mg/L，水力停留時間96 h時，可獲得93.13 %的染料去除率；進水染料濃度1 000 mg/L時，檢測出最大功率密度和電流密度分別為15.73 mW/m2和69.75 mA/m2，由此開啟了關于CW-MFC除污產電的研究。

【創新特色】CW-MFC系統作為一種新型廢水處理技術，近年來得到研究學者的廣泛關注，而針對CW-MFC系統中電極的研究較少?！娟P鍵問題】本文著重介紹CW-MFC中電極對系統除污能力和產電性能的影響及相關研究，同時對CW-MFC的應用前景進行了展望。

1 電極概述

將兩種處理手段創新性的集成，打破CW和MFC技術的局限性，并將集成系統的處理能力加強，可實現廢水處理的同時產生電量，如圖1所示為系統原理和優點。電極的存在是區分CW和CW-MFC的重要依據，也是CW-MFC系統重要組成部分，在CW-MFC中分為處在厭氧環境的陽極和好氧環境的陰極。其中，陽極材料需要具有穩定性、對微生物無害且具備較好的導電性等[6]。陽極附近會聚集大量厭氧微生物，這些是處理廢水和產生電能的關鍵，陽極材料須擁有較大的表面積為它們提供附著的場所，因此陽極材料的構型也會對處理效果產生影響[7]。陰極應選擇氧化還原性能較強的材料，提升氧化還原反應速度，在基底負載催化劑可降低反應活化電勢，進而提高反應速率[8]。陰陽極材料的合理選擇對于CW-MFC能否達到預期的水處理效果和產電能力有很大的影響。根據以往的研究，雖然金屬電極的導電性好，但由于在CW-MFC中電極材料處在廢水和富含微生物的基質中，金屬易被腐蝕，會對電極周圍的微生物產生消極影響，且金屬材料的孔隙率很低，限制了微生物附著在其表面[2]。鑒于以上原因，目前在CW-MFC中很少將純金屬當作電極材料。由于碳和石墨，具有較好的吸附能力、導電性良好、耐腐蝕、成本低廉且對微生物無毒等優點，常被用來制作電極的首選材料。此外，電極個數和埋深也會影響到CW-MFC系統的處理效果。

2 電極對CW-MFC的影響

電極作為CW-MFC系統中重要的標志，電極的材料、間距、面積及連接方式均會對系統的處理能力和產電效果產生影響，如表1為主要影響因素及產生的變化。

2.1 電極材料

電極材料的選擇會影響CW-MFC工藝的除污和生物產電性能，應首選導電性好、電化學穩定、微生物相容性強作為電極材料[9]。理想的電極材料有足夠大的表面積為微生物所附著，有效收集陽極產電菌所產出的電子，有利于CW-MFC系統處理效果[10]。在CW-MFC 研究中常用為電極的材料有石墨棒（graphite rod，GR）、泡沫鎳（nickel foam，NF）、顆?；钚蕴浚?granular activated carbon，GAC）、柱狀活性炭（columnar activated carbon，CAC）、粉末活性炭（powdered activated carbon，PAC）、鎂板（magnesium plate，MgP）、鈦網（titanium mesh，TM）、不銹鋼網（stainless steel mesh，SSM）、碳纖維氈（carbon fiber felt，CFF）等。由于碳基材料相對于其他材料來說，具有良好的化學穩定性、高比表面積、多孔性和價格便宜，它們被廣泛應用于CW-MFC系統的電極中[11]，但是碳基材料與金屬材料相比會使系統的內阻變大，電導率下降將影響產電能力[12]。

Liu等[13]在上流式CW-MFC中比較了不銹鋼網、碳布和顆?；钚蕴咳N電極材料的處理能力，其中GAC-SSM生物陰極取得了最好的處理效果，可達到的最大功率密度為55.05 mW/m2，與其他電極材料相比其表面積和毛細管吸水率也更大。Wang等[14]構建了碳纖維氈、不銹鋼網、石墨棒和泡沫鎳的下流式CW-MFC系統，均種植美人蕉作為濕地植物。表2列出了實驗結果[14]，碳纖維氈和石磨棒能夠獲得更好的除污效果，碳纖維氈和泡沫鎳檢測出更好的產電效果，同時這兩種材料上Betaproteobacteria和Deltaproteobacteria兩種產電菌的相對豐度較高，綜合考慮碳纖維氈更適合用作電極材料。

Wang等[15]在下行垂直流CW-MFC中陰陽極采用泡沫鎳FN處理污水，COD去除率達到37%，相對于采用SSM作為電極材料COD去除率達到47%，且SSM電極材料的微生物群落豐富度也高于FN。但是考慮到其金屬極佳的導電性，將金屬與碳基材料相結合形成集成電極，一些研究將SSM制作成外殼里面填充GAC，集成電極取得了極好的處理效果。在SSM內填充的活性炭，會由于活性炭的不同類型而產生不同的處理效果。Ji等[16]通過SSM內填充CAC柱狀活性炭（長1～2 cm，直徑0.8 cm）、GAC顆?；钚蕴浚ㄖ睆?～2 mm），結果表明，在CW-MFC體系中填入GAC的環形陰極的最高電壓為458 mV，最大功率密度為13.71 mW/m2，COD去除率為90%。填充顆?；钚蕴烤哂懈玫碾娮觽鬟f、更快速的電荷轉移、更強的ORR動力學和更適宜微生物生長的環境，有利于生物發電性能的提高，因此未來的研究中應著重考慮使用顆?；钚蕴孔鳛殡姌O材料。

2.2 陰陽電極間距

陰極為保持好氧環境，一般將其設置在液體-空氣的交界處或植物根系周圍，陰陽電極間距的改變，主要是陽極埋深的變化[17]。陰陽極電極間距的改變直接影響質子的傳輸距離，系統的內阻也隨之改變，進而影響系統的處理能力和產電效果[18]。

Doherty等[19]將陰陽極間距設置為10 cm和210 cm，陰極設計在空氣-水界面處，以豬廢水為處理對象，在陰陽極間距為10 cm時，上流-下流組合進水的CW-MFC中得到了0.276 W/m2的最大功率密度。Mu等[20]設置5，10，15 cm電極間距處理含鉻重金屬廢水，在間距10 cm處對六價鉻和COD取得93.4%和88.3%最高去除率。

Ling等[21]設計了陰陽極間距為10～40 cm的四組CW-MFC反應器，研究發現系統產電能力在間距為20 cm時最佳，電壓的大小隨著陰陽極間距呈現先變大后變小的趨勢。劉婷婷等[22]的研究也得到了相同的結果，設置電極間距分別為12，15，18 cm和20 cm用來處理污泥中的Zn和Ni，間距為12 cm時，對Zn，Ni的最高去除率可達到84.68%和74.14%，系統在間距為15 cm時取得最高的輸出電壓和功率密度。相關研究發現系統中離子和質子轉移阻力和電極間距大小呈正相關關系，減小間距能降低轉移阻力，系統內阻減小，進而獲得更好的產電性能[23]。

同樣秦歌等[24]通過調節陰陽極間距（10，15，20，25，30 cm和35 cm）處理高COD高氮污水，發現隨著裝置陰陽極間距的增加，污染物去除效率呈現先增加后減少的趨勢，并在陰陽極間距為25 cm時達到最大值，對COD和氨氮的去除率達到86.00%和84.77%，電極間距增大陽極會靠近上流進水口，進水中少量溶解氧更易于到達陽極層破壞厭氧環境導致處理效果變差。但陰陽極間距一旦過小，陰極附近的溶解氧會進入陽極附近，會破壞陽極適宜的厭氧環境，使陽極附近微生物受到不利的影響，會降低產電菌的活性，導致產電能力下降，甚至出現短路等情況[25]。

2.3 電極面積及連接方式

電極面積與處理水體的接觸面積、系統中微生物的生存空間及電子轉移之間的效率息息相關，是目前提高反應速率的熱點方向之一。相關研究通過改變電極的形狀、數量、陰極與空氣之間的接觸面積來改變電極的面積。

電極的形狀決定CW-MFC系統中電極的有效反應面積和微生物生存的有效附著點[26]。Tang等[27]在研究初期使用水平放置的陰極，但由于陰極被生物膜覆蓋，造成陰極上的生物污染，導致實驗結果不理想。在后期研究中通過改為U型電極，發現U型陰極比水平放置在水面上的陰極更有利于生物電的產生。原因是水平放置的陰極上由于過度生長的生物膜，將陰極完全覆蓋，顯著抑制了氧向電極的擴散，陰極被迫處于厭氧環境，并降低了陰極電勢，而U形陰極可以避免上述問題并加速了質子轉移，從而加強了系統的處理能力。同樣為增加陽極電極面積，范智仁[28]利用CW-MFC研究去除羅丹明B染料，將SSM折疊成波浪形，外部由塑料匝帶固定5 mm厚的炭纖維氈，在實驗中對羅丹明B染料平均去除率為（88.25±5.95）%。

陰陽極面積比的改變也會對系統產生影響，李薛曉等[29]通過研究陰陽極面積比為1、1.6、1.9和2.25的4組CW-MFC系統發現，出現了和電極間距變化規律相同的結果，系統電壓在陰陽極面積比增加到1.9之前，一直呈現上升趨勢，面積比增加到1.9后，系統的產電量逐漸減少。在陽極面積保持不變的情況下，陰極面積增加到一定的范圍內，提供微生物的有利生存環境，極大地豐富微生物生物量，會促進陰極附近反應，加速消耗來自陽極的質子，進而解決陽極附近質子積累的現象，利于系統對污染物的去除和產電能力的提升[30]。因此在以后的研究中需要根據不同CW-MFC系統的特點選擇最適合的陰陽極面積比。

為了獲得更高的水處理能力、電輸出功率，可以通過增加陰陽極數量來增加電極表面積從而為微生物提供更多的附著位點。Huang等[31]通過增加陽極和陰極的數量來對CW-MFC進行改進，多陽極的配置具有較大的活化表面積，增加了系統中H+和e-，實現了更高的功率輸出。Xu等[32]驗證了在CW-MFC中多陰極的可行性，系統內阻大小和陰極電極的個數呈現負相關關系，陰極個數增加會造成內阻減少，從而系統還原能力增強，實現了高電子傳輸和加強氮去除。為充分利用下層基質的厭氧環境，在CW-MFC中可引入多陽極的結構。Zhang等[33]進行了172 d的雙陽極潮汐流CW-MFC研究，對COD、TN、TP分別能取得97.4%、83.4%和89.0%的去除率。多陽極的設計應注意最上層陽極與植物之間距離，濕地植物根系隨著時間逐漸深入下方基質，植物根系泌氧會破壞周圍厭氧環境，導致系統處理效果變差。Yang等[34]設置10和20 cm埋深的并聯陽極，發現10 cm埋深的陽極因為植物根系過度生長會導致產電情況差于更深層的陽極。同時要注意多陽極會增加電子產量，陰極沒有足夠的電子受體接受陽極產生的電子，應考慮在陰極處設置曝氣提供足夠氧氣作為電子受體[33]。

多電極的引入會使電極之間存在并聯與串聯兩種連接方式，連接方式的不同會產生不同的處理結果。Tang等[27]發現CW-MFC中陽極并聯的處理效果優于陽極串聯，COD最高去除效果為91.7%、氨氮為97.3%、同時輸出功率最高可達7.99 mW/m2。在對多陽極的研究中，多陽極并聯比多陽極串聯連接效果好，因為并聯降低了系統的內阻并擴大了電流密度，如圖2所示并聯時可使陽極處于有利的工作狀態從而產生更多的能量，使電流密度進一步提高[35]。

3 結束語

本文對電極在CW-MFC系統中的研究現況進行了總結歸納，從電極材料、電極數量、電極間距和電極面積及面積比等角度對CW-MFC處理效果的影響進行了闡述，電極對該系統具有很重要的影響，未來應加強對該部分的研究，以推動該技術在環境保護和能源領域的應用。

在CW-MFC系統中，由生物、化學、物理的共同作用下降解污染物和生物產電。近年來，該耦合系統在處理污水的研究逐漸展開并取得了一定的成果。對未來CW-MFC研究，應以新技術新方法為手段，重點開展以下幾個方面的研究：

1）針對去除不同污染物探究出最適合的電極材料及其他運行參數，突破現有小試研究模式，推廣中試實驗，為盡快運用到工程實際提供理論基礎；

2）對CW-MFC系統釋放的溫室氣體與系統組成和運行方式開展研究，找出降低溫室氣體排放量的影響參數；

3）加強如不銹鋼網包裹活性炭的復合電極材料的研究，找出復合電極與其他單一電極的優勢之處并找出處理機理；

4）未來的CW-MFC研究須關注提高污染物去除率和電力輸出，尤其是解決高有機物濃度下CW-MFC處理效果不佳和低有機物濃度下電力輸出低的問題。

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第一作者：吳同喜（1982—），男，高級工程師，研究方向為污水處理和生物質能源利用技術。E-mail： 41792595@ qq.com。

通信作者：何厚柱（1999—），男，碩士研究生，研究方向為人工濕地-微生物燃料電池。E-mail： 2320206138@qq.com。