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基于Meta分析的2000—2022年中國茶園土壤重金屬污染風險評價與來源分析

2024-04-19 11:01楊琰琥陳瀟涵張曉晴任大軍張淑琴陳旺生
茶葉科學 2024年1期
關鍵詞:重金屬污染風險評價Meta分析

楊琰琥 陳瀟涵 張曉晴 任大軍 張淑琴 陳旺生

收稿日期:2023-10-07 ????????????修訂日期:2023-11-04

基金項目:湖北省高等學校哲學社會科學研究重大項目(22ZD048)、湖北省國際科技合作計劃項目(2023EHA011)

作者簡介:楊琰琥,男,碩士研究生,主要從事土壤重金屬風險評估及修復方面的研究。*通信作者:zhangxiaoqing@wust.edu.cn

摘要:重金屬污染是影響茶園生態環境和茶葉產品安全的重要因素之一。針對我國主要茶產區(湖北、湖南、福建、云南、貴州、四川等省份),搜集調查茶園土壤重金屬Cu、Pb、As、Hg、Cd、Cr、Zn、Ni污染的相關文獻,使用Meta分析方法計算單個研究的權重,從而獲得各省份及全國茶園土壤重金屬濃度的加權平均值,采用潛在生態風險指數法和地質積累指數法進行生態風險評估,并通過APCS-MLR模型進行來源分析。結果表明,與背景值相比,8種重金屬均有一定程度的富集,其中Hg、Cd污染較為嚴重,Hg中度及以上風險主要分布在貴州、陜西、四川和安徽等內陸省份,Cd中度及以上風險主要分布于廣東、福建、浙江、江蘇、山東、海南等沿海省份,兩種重金屬主要表現為輕微至中度風險。與世界其他國家相比,發展中國家的茶園或農業用地重金屬含量普遍較高,Cd、Hg是污染程度較為嚴重的元素。來源分析結果表明,第一、第二、第三、第四主成分分別為自然源、工業活動污染源、交通廢氣污染源、農業活動污染源,工農業活動是主要污染因素,Hg主要來自工業活動,Cd主要來自農業活動。

關鍵詞:茶園土壤;重金屬污染;Meta分析;風險評價

中圖分類號:S571.1;S151.9? ? ? ? ? ? ? ?文獻標識碼:A? ? ? ? ? ? ? ?文章編號:1000-369X(2024)01-037-16

Risk Assessment and Source Analysis of Heavy Metal Pollution in Chinese Tea Gardens in 2000-2022 Based on Meta-analysis

YANG Yanhu1, CHEN Xiaohan1, ZHANG Xiaoqing1,2*, REN Dajun1,2,

ZHANG Shuqin1,2, CHEN Wangsheng1,2

1. Wuhan University of Science and Technology, Wuhan 430081, China; 2. High-efficiency Utilization of Metallurgical and Mineral Resources and Augmentation of Key Experiments in Hubei Province, Wuhan 430081, China

Abstract: Heavy metal pollution is one of the important factors affecting the ecological environment of tea gardens and the safety of tea products. This study collected literature on heavy metal (Cu, Pb, As, Hg, Cd, Cr, Zn, Ni) pollutions in tea garden soils in major tea producing areas in China, including Hubei, Hunan, Fujian, Yunnan, Guizhou and Sichuan. The weight of a single study was obtained using meta-analysis method to obtain the weighted average of heavy metal concentrations in tea garden soils in each province and across the country. The potential ecological risk index method and geological accumulation index method were used for ecological risk assessment, and source analysis using the APCS-MLR model was applied. The results show that compared with the background values, all 8 heavy metals were enriched to a certain extent, with Hg and Cd pollutions being more severe. The moderate and above risks of Hg were mainly distributed in inland provinces such as Guizhou, Shaanxi, Sichuan and Anhui. The moderate and above risks of Cd were mainly distributed in coastal provinces such as Guangdong, Fujian, Zhejiang, Jiangsu, Shandong, Hainan, etc. The two heavy metals show mild to moderate risks. Compared with other countries in the world, tea gardens or agricultural land in developing countries generally have higher levels of heavy metals, with Cd and Hg being the elements with more severe pollution levels. The source analysis results show that the first, second, third, and fourth principal components are natural sources, industrial activity pollution sources, traffic exhaust pollution sources, and agricultural activity pollution sources, respectively. Industrial and agricultural activities are the main pollution factors, with Hg mainly coming from industrial activities and Cd mainly coming from agricultural activities.

Keywords: tea garden soil, heavy metal pollution, meta-analysis, risk assessment

近年來,土壤重金屬污染已成為世界性的環境問題[1]。重金屬通過自然方式和人類活動進入環境,進而富集于農作物中,長期食用重金屬含量超標的食物會對人體健康造成不利影響[2]。我國是種植茶樹最早的國家,飲茶的歷史文化源遠流長,茶葉具有抗氧化、抗炎,以及保護神經和心血管等功能性效果[3],2022年全國茶園面積達333.03萬hm2,開采面積302.66萬hm2,位居世界第一[4]。我國作為最大的茶葉生產國和出口國,茶葉的品質安全關系到眾多消費者的健康。土壤環境與茶樹的優質高效生產有著緊密的聯系,土壤中的重金屬元素會隨茶樹對養分吸收過程遷移并富集于茶葉內,對人體健康造成不可逆的影響[5-7]。

現階段,對于茶園土壤重金屬生態風險評估,國內主要以單個縣、市、省的幾個茶園為單位[8],或者以全國農用地均值來代替茶園土壤污染風險[9-10],這類研究涉及空間范圍較小,其結果無法為大尺度,尤其是跨省域尺度視角下的茶園土壤污染治理提供有效決策支持。通過Meta分析方法為該類問題提供了一種較好的解決途徑,對于具有相同研究目標但研究對象與方法不同的文獻資料,Meta方法可以有效地將其整合,并根據要求設置相應的權重,從而得到大范圍大尺度的可靠結果。Meta方法最早應用于醫學領域的循證醫學,其集成大量繁雜數據的能力為解決大尺度土壤環境領域提供了途徑。如晏利晶等[11]利用Meta分析評估了我國工礦業場地土壤的污染情況,并分析了具體的污染來源;Hu等[12]收集已發表文獻數據評估了全國土壤總體狀況,其基于省域的研究為我國土壤污染的全面管理提供了有力支持。

鑒于此,本研究采用Meta分析對2000—2022年我國主要茶葉產區的茶園土壤重金屬污染相關文獻進行總結,使用潛在生態風險指數法和地質積累指數法評價污染情況,并采用絕對主成分-多元線性回歸(APCS-MLR)模型研究重金屬污染來源,通過與世界主要產茶國對比,對我國茶園土壤污染進行綜合評估,以期為今后茶園的治理和防控提供更多有效的決策支持。

1 研究方法

1.1 文獻檢索與數據篩選

本研究收集的文獻主要來源于萬方數據庫和Web of Science(WOS)數據庫。搜索過程中,使用“AND”連接并聯關鍵詞,使用“OR”連接替代關鍵詞。在萬方數據庫中,以“題名和關鍵詞”為檢索字段,使用(重金屬 OR 銅 OR 鉛 OR 砷 OR 汞 OR 鎘 OR 鉻 OR 鋅 OR 鎳 OR Cu OR Pb OR As OR Hg OR Cd OR Cr OR Zn OR Ni)AND(茶園 OR 茶區)作為關鍵詞。在WOS中,使用“topic”作為檢索字段,以(“heavy metal” OR “Cu” OR “Pb” OR “As” OR “Hg” OR “Cd” OR “Cr” OR “Zn” OR “Ni”) AND (“tea garden” OR “tea plantation”) AND (soil)作為關鍵詞。檢索文獻的發表時間為2000—2022年。

文獻篩選標準:(1)文獻涉及到的茶園表層土壤樣品來自于中國境內;(2)測定重金屬Cu、Pb、As、Hg、Cd、Cr、Zn、Ni中的一種或多種的含量平均值;(3)具體數據包括土壤重金屬含量的標準差(SD)、土壤樣本量(N)及調查區域茶園數量(S);(4)對于未給出標準差的文獻,通過原始數據計算獲得,對于僅給出標準誤(SE)的文獻,通過公式計算[13],以上方式都無法獲得標準差時,將文獻中茶園土壤重金屬含量的十分之一作為標準差[14-15];(5)以單個縣(市、區)為基本調查單元,將一個茶園視為一個樣點,對于單篇文獻中給出某地區多個茶園的環境調查結果時,以調查縣市為一個樣點。

根據以上標準,共檢索到文獻691篇,其中中文文獻398篇,英文文獻293篇。根據內容剔除部分不相關文獻,最終選取中文文獻104篇,英文文獻30篇,共獲得2000—2022年來自16個主要產茶省份的193個縣(市、區)的茶園土壤重金屬數據。在此基礎上,構建了全國縣域土壤重金屬數據表。為了確保分析結果的可靠性,避免極端值對國家規模的偏差估計,對所有案例數據進行了測試,以消除異常樣本。

1.2 權重因子的確定與計算

本研究通過以下兩種方式確定權重因子:(1)以研究區面積或調查樣點數量評判土壤重金屬含量的典型性。根據環境評價方法的特點,更大的研究區和更多的采樣點能使評價結果更具有可信度,因此對此類研究的數據給予更大的權重。(2)通過計算標準差可以直觀反映數據的離散程度,標準差越大則離散程度越大,反之越小,故將標準差納入權重因子計算。綜上所述,本研究選用了樣點數量、茶園數量及標準差作為茶園土壤重金屬含量加權均值的權重計算指標,具體權重(Wi)及加權平均值的計算公式如下:

···················(1)

···············(2)

式中,Si、Ni、Sdi分別代表了茶園數量、樣點數量及數據標準差;Ci指各研究中的重金屬濃度均值。在對采集到的文獻數據進行整理,補充完善缺失的信息后(研究區面積數據及標準差等)進行權重計算。

1.3 土壤重金屬污染風險評價方法

1.3.1 潛在生態風險指數法

潛在生態風險指數法的計算公式[16]:

·········(3)

式中,RI表示單個土樣中全部重金屬的綜合潛在生態風險指數,Ei r表示重金屬i的單項潛在生態風險系數,Ci表示重金屬含量,Ci n表示土壤元素背景值,Ti r表示不同金屬生物毒性響應因子。

1.3.2 地質積累指數法

地質積累指數法由Muller[17]于1969年提出,可以實現土壤中的重金屬污染定量評價。計算公式如下:

···················(4)

式中,K為表征巖石地質、沉積特征等影響背景值變化的系數(一般取1.5);Ci n為重金屬元素i的土壤元素背景值;Ci是沉積物中重金屬元素i的含量;Igeo為沉積物重金屬地質積累指數。以上2種指數法的評判標準如表1所示。

1.4 APCS-MLR模型

APCS-MLR模型是在主成分分析的基礎上,將主因子得分轉化為絕對主因子得分,通過對絕對主因子得分與原始數據進行多元線性回歸分析得到不同主因子的回歸系數,最后利用回歸系數計算絕對貢獻率。計算公式參照文獻[18-19]。

采用Origin 2021進行數據繪圖,采用IBM SPSS Statistics 26進行APCS-MLR模型數據分析,采用ArcGIS 10.8.1進行空間繪圖。

2 結果與討論

2.1 發表性偏倚

在Meta分析過程中需要進行文獻的收集、分析和整合,通過檢驗文獻的發表性偏倚可以確保分析前準備的全面性[20]。本研究通過繪制線性回歸擬合圖的方式測試文獻偏差[21],其原理是以樣本量n為自變量,以單個重金屬

的效應值(ES)為因變量,直接建立線性回歸方程(圖1),通過觀察計算后的線性擬合斜率,可以推斷出是否存在發表性偏倚。效應值計算公式:

·········································(5)

式中,Ci為收集文獻中的土壤重金屬濃度平均值,Ci n為對應地區土壤元素背景值?;貧w線的斜率趨近于0時,說明發表性偏倚程度低。由圖1可知,8種重金屬的線性擬合斜率均趨近于0,說明本研究中發表性偏倚程度較低,剔除部分異常點之后的研究數據可信度較高,以縣、市、區為基本單元,作為Meta分析的源單位可以有效避免發表性偏倚。

2.2 茶園土壤重金屬污染的空間格局

本研究篩選的文獻顯示,茶園土壤中重金屬的研究案例分布在我國16個省份(表2)。按省份統計研究案例數量,云南省的土壤重金屬研究案例最多,其次是廣東、貴州、福建、浙江、湖北、四川、湖南、廣西和安徽,其余省份的案例不足10個。此外,重慶市可檢索到兩篇列出重金屬含量的文獻,但沒有明確說明土壤樣本量,故未納入本研究。由表3可知,所有案例的數據中Cu、Pb、Cd、Cr收集縣市數量顯著多于As、Hg、Zn、Ni。其中As、Hg、Cd、Cr通過箱線圖法[22]剔除部分異常值,發現異常值數量均不超過5,占比小于3%,說明收集的數據可靠性較高,可以進行后續分析。由于其中僅8個位點pH值大于5.5,占總收集案例數的4.1%,部分pH超標位點對總體影響可忽略,故表3中篩選值以土壤pH小于5.5為基準選?。℅B 15618—2018),且篩選值和管控值以“其他”農田的標準進行選擇。

根據全國茶園土壤重金屬含量加權均值可知(表3),8種重金屬含量均低于農用地土壤控制標準(GB 15618—2018)的篩選值,但對比單因子污染指數Pi(以我國土壤元素背景值為基準),Pb、Hg、Cd的Pi值分別為1.01、1.13、1.08,表明Pb、Hg、Cd有一定程度的富集。其余重金屬單因子指數均小于1,污染情況為Zn>Cu>Ni>As>Cr。偏度表征數據的各元素偏度均大于0,表明其具有較高的積累趨勢[23],其中Hg峰度為–0.10,小于0,說明全國Hg污染分布較分散,Cd的偏度與峰度分別高達4.92和27.01,表明全國Cd污染分布較集中,且在某些區域呈現高度富集。

8種重金屬的平均潛在生態風險指數表明,除As、Hg、Cd外,其余重金屬Ei r均值小于40,表現為輕微污染等級。As、Cd的Ei r均值分別為54.3和78.24,達到中度污染等級,Hg的Ei r均值為147.34,表現為較重污染等級。Cu、As、Hg的Igeo均值分別為1.04、1.86和1.30,達到中度污染等級,Cd、Ni的Igeo均值分別為0.80和0.84,達到輕度污染等級。

由圖2可知,潛在生態風險污染方面,僅有As、Hg、Cd的部分樣點處于中度及以上污染風險,其中僅有3.97%樣點的As達到中度污染等級,其余96.03%樣點的As為輕微污染等級;對于Hg、Cd,輕微污染以上樣點數占比分別為60.83%和35.33%,其中較重、重度、極重風險占比為20.00%、3.33%、0.83%和8.67%、3.33%、2.00%,說明Hg和Cd的生態污染程度較嚴重。結合圖3分析發現,As污染樣點的省份分布較為均衡,Cd在福建、廣東、浙江三省污染樣點占比分別為18.9%、22.6%、15.1%,總占比超過56.0%,為Cd生態風險污染主要省份。Hg在廣東、貴州、云南三省樣點占比分別為19.2%、23.3%和19.2%,總和為61.7%,為Hg生態風險污染主要省份。

地質積累污染方面,8種重金屬較重至極重污染點位數量均小于5%,中度及以上污染樣點占比分別為Hg(41.7%)>Cd(32.0%)>Zn(26.3%)>Ni(21.9%)>Pb(18.9%)>As(18.4%)>Cr(15.1%)>Cu(14.5%),其中僅Hg、Cd含有重度和極重污染樣點(圖2)。結合各省份輕度污染及以上樣點數(圖4)可知,Cd在廣東、貴州、云南三省污染樣點占比為16%、26%、24%,總占比為66%,Hg在福建、廣東、浙江三省占比分別為18.75%、20.83%、14.58%,總占比為54.17%,Hg、Cd污染相對較為嚴重,為主要地質積累污染來源。

以篩選值為評價標準時,本研究案例中各重金屬超標率分別為Cd(10%)>Pb(7.7%)>As(5.6%)>Zn(5.1%)>Cr(2.7%)>Ni(1.0%)>Hg(0%)=Cu(0%),以管制值為標準時,僅Cd有2.0%的案例超標,表明Cd污染較為嚴重。Hg未見超標案例,但由于背景值相較篩選值差距較大,且Hg毒性因子為40,毒性較強,故Hg應以潛在生態風險和地質積累指數評價結果為主。

綜上所述,我國茶園受Hg和Cd污染程度較重。Hg輕度及以上污染地區集中在貴州、陜西、四川及安徽等內陸省份,可能是由于貴州、陜西、四川的Hg礦數量多[24],且Hg具有較強的揮發性,使得Hg更容易于土壤、地下水中積累[25]。Cd輕度及以上污染主要分布于廣東、福建、浙江、江蘇、山東、海南等沿海省份,人類工農業活動能促進Cd的地質積累[26],沿海省份工業發展較快,經濟活力充足,人口流動頻率較大[27],可能是導致茶園土壤Cd富集的原因之一。

由表4可知,除Cd外,我國茶園土壤重金屬含量略高于世界土壤背景值,其中Cu、As含量分別為背景值的5.9倍和3.2倍,其余重金屬均未超過一倍,結合圖2可知,我國土壤重金屬富集程度較低。與歐洲和美國相比,我國茶園土壤僅有Cd的平均含量較低,其他元素的污染水平均高于歐洲和美國。由于Cd主要來源于農業活動,說明農業活動方面重金屬污染控制較好,但在工業和采礦業方面的污染控制與工業發展成熟的發達國家仍有一定差距。未來,我國應積極措施改善相關行業污染情況,并積極應用新技術,以遏制工業活動對土壤環境的影響。

世界主要產茶國分布在亞非地區,包括中國、印度、土耳其、斯里蘭卡、越南等國家[47]。除孟加拉國外,各國茶園土壤重金屬含量均高于世界背景值,其中中國、肯尼亞、越南、埃塞俄比亞、斯里蘭卡5個國家Hg含量較高,肯尼亞、埃塞俄比亞、斯里蘭卡3個國家Cd含量較高。這些國家均為發展中國家,第一、第二產業占經濟體系比重較大[48],工農業活動較發達國家頻繁,從而導致重金屬Hg和Cd在土壤中富集,影響茶園土壤品質,Kumar等[49]研究得到相似的結果。

2.3 茶園土壤重金屬污染的時間變化特征

為了表征重金屬污染隨時間的變化模式,本研究將收集的土壤數據劃分為2000—2007年、2008—2014年和2015—2022年3個時間段。評估了相關茶園土壤重金屬污染研究的分布和發展趨勢,計算每個時間段的重金屬平均含量、潛在生態風險指數和地質積累指數,并計算受污染樣區所占百分比。通過Meta權重計算方法,計算出全國茶園土壤重金屬加權均值含量,并以散點圖的形式按時間順序進行線性擬合。

由圖5可知,Pb、As、Hg、Zn、Ni的潛在生態風險系數呈逐步上升趨勢,Cu、Cd、Cr隨時間發展趨勢較平穩,其中Hg在2000—2014年內增幅較大。潛在生態風險綜合指數在3個時間段內均達到中等污染等級,且呈現上升趨勢。根據受污染樣點占比圖可知,除As、Hg、Cd外,其余重金屬均沒有受污染樣點,其中As、Cd污染案例的百分比隨時間逐漸上升,Hg在2000—2014年內上升幅度較大,在2014—2022年內小幅下降,總體平穩。地質積累指數結果表明,僅Hg和Cd的Igeo平均值位于0~1,為輕度污染,其中Hg在2000—2007年間的Igeo均值小于0,為無污染。Cd的Igeo平均值呈逐年下降趨勢,百分比則有所上升,二者對比前文空間分布結果可發現,分時間段Hg、Cd的加權均值計算所得地質積累指數Igeo相對較小,Hg、Cd均表現為輕度污染,可能是由于部分地區重金屬輸入輸出量動態變化導致,即部分重度污染地區經過環境修復,風險等級由重度轉變為輕度。

由圖6可知,調查位點的8種重金屬含量均在背景值附近波動,各重金屬超標位點數量占比分別為Hg(71.4%)>Cd(66.0%)>Pb(59.8%)>As(56.8%)>Zn(55.6%)>Cu(44.0%)>Cr(39.6%)>Ni(37.9%)。

在2000—2022年,僅2004年和2006年Hg的含量均值低于背景值,2012年、2013年和2020年Cd的含量均值低于背景值。土壤元素背景值表征土壤元素自然含量,超出比例越大,土壤富集程度越高[50],故8種重金屬均有不同程度的富集,Hg和Cd逐年增長速度快,超過背景值比例較大,富集程度較高。茶園土壤中Cu、Cd、Cr含量具有逐年下降的趨勢,Pb、As、Hg、Zn、Ni具有逐年上升的趨勢,其中Zn和Ni上升趨勢較明顯。

2.4 來源解析

通過APCS-MLR確定污染源的貢獻率。首先對8種重金屬進行主成分分析,以確定污染主要來源,由表5可知,由于主成分1(PC1)、主成分2(PC2)、主成分3(PC3)、主成分4

(PC4)的特征值高于1,故通過主成分分析得到了4個因子來源,可以解釋72.110%的總方差。

第一主成分1(PC1)的旋轉方差百分比為21.069%,主要包含Cu、As和Ni 3種重金屬(表6)。由圖2和表3可知,Cu、As、Ni潛在生態風險和地質積累污染程度較低,全國土壤含量均值未超過土壤背景值,說明PC1污染源釋放的重金屬對茶園土壤的危害程度較低。由圖4可知,Cu和As地質積累輕度及以上污染樣點主要集中于廣東、福建等沿海省份。已有研究表明,As和Ni含量主要受地質變動影響[51-52],華南地區土壤母質風化是Cu、As、Ni的主要污染來源[53]。自然源是指自然過程或自然現象產生的污染物,通常不受人為干預,故推斷第一主成分為自然源。

第二主成分(PC2)的旋轉方差百分比為19.289%,主要為Hg(表6)。Hg的潛在生態風險和地質積累風險較高且污染分布范圍較廣,說明Hg受到人類活動的影響。Hg作為一種揮發性較強的重金屬,極易從采礦、冶煉、垃圾焚燒等工業活動中釋放[54],大氣沉降可能是土壤中Hg富集的主要原因[55]。Hg污染較嚴重地區主要為貴州、云南、廣東等以山地、丘陵為主的省份,主要受到大氣沉降作用。工業活動污染源是指與工業生產和制造過程相關的排放源,通常由工業企業產生,故推測第二主成分為工業活動污染源。

第三主成分(PC3)的旋轉方差百分比為15.887%,主要為Pb、Cr和Zn 3種重金屬(表6)。Pb、Cr、Zn污染程度較低,且在各個省份超標位點分布較均勻(圖4),說明Pb、Cr、Zn來源不具有特殊的地域特點。Pb多以殘留態存在于河流和土壤中,其遷移能力較弱,當Pb含量較低時污染弱[56-57],故Pb來自采礦活動可能性較低。而在交通運輸過程中,汽油的不充分燃燒會釋放Pb[58],且車輛零部件的腐蝕[59]及輪胎的磨損[60]均會釋放含Zn顆?;蚝琙n廢氣,故Zn通常表征交通活動的污染狀態。研究表明,高溫冶煉后的有色金屬會釋放含Cr廢氣,從而增加其在大氣沉降中的比例[61],交通運輸使含Cr金屬遷移,而交通污染源是指與交通運輸相關(包括汽車、卡車、公共交通工具等)的排放源,故推測第三主成分為交通廢氣污染源。

第四主成分(PC4)的旋轉方差百分比為15.866%,主要包含Cd(表6)。由生態風險評價可知,全國茶園土壤中的Cd具有中等污染,福建省茶園土壤受Cd污染范圍較廣,陳增文[62]發現福建果園潛在生態風險相對較高,與本研究結果相符。施肥作為重要的農藝措施對Cd的生物有效性有顯著的影響,而有機肥料和農藥中的Cd會殘留于土壤中[63],提高土壤中有效態Cd的含量。焦艷金等[64]研究發現,福建省某林地根系土壤中Cd污染較為嚴重,其來源主要為人類活動,葉宏萌等[65]調查發現農業活動是武夷山茶園土壤Cd的主要來源。農業活動污染源是指與農業生產和土地利用相關的排放源,故推測第四主成分為農業活動污染源。

使用APCS-MLR模型確定污染源對8種重金屬的貢獻率,結果如表7所示。自然源(PC1)和人為污染源(PC2、PC3、PC4)的貢獻率分別為32.233%和67.610%,說明人類活動是影響其土壤重金屬濃度的主要因素。自然源對Cu和As的貢獻率分別為70.302%和87.895%,說明Cu和As主要來自自然活動。而Ni的來源相對復雜,在自然、工業、農業源的貢獻率分別為40.003%、39.612%和15.884%。Pb在工業污染源中有19.339%的貢獻率,說明工業活動仍在一定程度上促進了茶園土壤中Pb的積累。Hg在工業污染源的貢獻率為74.425%,在其他污染源的貢獻率均小于11%,說明Hg主要受到工業活動影響。農業活動、工業活動對Cd的貢獻率分別為65.191%和17.997%,說明Cd主要受到農業活動影響,但工業活動的影響不可忽略。自然、工業、交通源對Cr的影響均較顯著,其貢獻率分別為24.594%、21.117%和47.669%。工業源和交通源的貢獻對Zn的貢獻最大,分別達到27.037%和52.247%。未知源平均貢獻率較低,均不超過1%,說明未知源對重金屬的貢獻可忽略。

3 結論

(1)從空間角度分析,我國茶園受Hg和Cd污染程度較重,污染主要分布于貴州、云南、廣東、福建、浙江等省份。與背景值相比,Pb、Hg、Cd有一定程度的富集,其中Hg污染分布較分散,Cd污染分布較集中,且在某些區域呈現高度富集。與篩選值相比,Cd的超標率為10%,Pb的超標率次之,為7.7%。與管制值相比,僅有Cd具備超標案例,超標率為2%。

(2)潛在生態風險結果表明,Hg和Cd達到較高和中等污染等級,輕微污染以上樣點數占比分別為60.83%和35.33%,Cd在福建、廣東、浙江污染樣點總占比超過56%,Hg在廣東、貴州、云南污染樣點總占比為61.7%。地質積累指數結果表明,Hg和Cd分別達到中等、輕度污染等級,中度及以上污染樣點占比分別為41.7%和32.0%,Cd在廣東、貴州、云南污染樣點總占比為66.00%,Hg在福建、廣東、浙江總占比為54.17%。

(3)發展中國家的茶園或農業用地Hg和Cd污染較為嚴重,各種重金屬含量普遍較高,工業活動對土壤環境的惡化程度較重,需要對其進行限制與改造。

(4)從時間變化角度分析,Pb、As、Hg、Zn、Ni的潛在生態風險系數呈逐步上升趨勢,Cu、Cd、Cr隨時間發展趨勢較平穩。地質積累指數結果表明,Hg、Cd的Igeo加權均值顯著下降,Hg在2000—2007年間表現為無污染,Cd輕微污染及以上樣區占比逐年上升,對比空間分布結果可推測是由于部分重度污染地區經過環境修復,風險等級由重度轉變為輕度。

(5)來源分析結果表明,第一、第二、第三、第四主成分分別為自然源、工業活動污染源、交通廢氣污染源、農業活動污染源,自然源和人為污染源的貢獻率分別為32.233%和67.610%,說明人類活動是影響其土壤重金屬濃度的主要因素。

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