不同輔料配比對城市污泥堆肥效果及重金屬形態轉化的影響

陳鎮新+檀笑+解啟來

摘要：采用高溫好氧堆肥工藝，研究蘑菇渣、廢白土為輔料的不同配比對城市污泥堆肥效果的影響。通過測定堆肥過程中溫度、含水率、pH值、電導率、有機質含量、總氮含量、總磷含量、總鉀含量、種子發芽率、重金屬含量以及重金屬各形態分布等指標，在確保堆肥產品達到安全農用要求的前提下，探討不同輔料配比對污泥堆肥中重金屬遷移轉化的影響。結果表明，經過26 d的堆肥，各處理的污泥均達到腐熟程度，有機質含量、總養分含量、種子發芽率及重金屬含量均符合園林綠化用泥質和農用泥質的各項指標；不同輔料配比對污泥堆肥效果影響明顯，重金屬鎘（Cd）、鋅（Zn）、銅（Cu）、鉛（Pb）的形態分布總體上呈易遷移態向難遷移態轉化，堆肥過程對Zn、Cu的形態轉化影響最明顯，其中以處理C（污泥 ∶蘑菇渣 ∶廢白土=12 ∶10 ∶3）對污泥堆肥中重金屬鈍化的處理效果最佳。

關鍵詞：城市污泥；好氧堆肥；輔料配比；土壤重金屬形態轉化；輔料配比

中圖分類號： X705 文獻標志碼： A 文章編號：1002-1302（2017）01-0227-07

城市污泥是城市污水處理產生的副產物。近些年來，隨著我國經濟發展和城市化進程的加快，城市污水處理率逐年提高，城市污水污泥產量也急劇增加[1]。據統計，截至2014年初，全國污泥年產量近4 000萬t（含水率為80%）[2]，其處理處置已成為當前的一大難題[3]。城市污泥富含氮、磷、鉀等營養物及大量有機質，將污泥進行堆肥處理后再供土地利用是污泥無害化、資源化的重要途徑之一[4]，但是污泥中存在重金屬元素成為其土地利用的限制因素[5-6]。對于污泥中的重金屬污染，其含量并不能全面反映污染狀況和對環境的影響，更多地取決于其在環境中的賦存形態[7]。因此，研究重金屬的形態分布變化可以更好地了解污泥堆肥后重金屬的潛在遷移性和生物可利用性。

在污泥堆肥過程中，由于城市污泥自身性質通常很難滿足堆肥過程所需的條件，需要添加不同的輔料來降低污泥含水率、提高孔隙度，從而滿足好氧微生物生長繁殖的需求，以保證堆肥快速高效進行。近年來，已有許多學者采用秸稈、稻殼、木屑、豬糞等有機廢棄物作為堆肥輔料進行研究[8-11]，結果表明，不同輔料在污泥堆肥中所起的作用不同，對堆肥的溫度、全氮和有機質含量等指標有較大影響。蘑菇渣含有豐富的有機質和植物必需的營養物質，可作為肥料或土壤調理劑改良土壤，促進植物的生長[12-13]，目前已有研究將其作為污泥堆肥的輔料之一[14-17]。廢白土是油脂廠精煉工藝后的副產品，有機質含量約為40%～50%，重金屬含量極低，經復配后可作為一種良好的生物有機肥[18]，可改善堆肥過程中產生臭味的情況。蘑菇渣和廢白土屬有機固體廢棄物，在生產中大量產生，將其與城市污泥混合堆肥，可以實現其資源化利用，但是目前國內關于將蘑菇渣和廢白土聯合作為輔料應用于城市污泥堆肥的研究還很少。因此，本研究以蘑菇渣、廢白土為輔料進行城市污泥堆肥，通過現場堆肥跟蹤，在確保堆肥產品達到安全農用要求的前提下，探討蘑菇渣、廢白土為輔料的不同配比對城市污泥堆肥效果的影響，及在污泥堆肥過程中對重金屬形態變化和遷移轉化的影響，以期篩選合理有效的輔料配比，為城市污泥、蘑菇渣、廢白土等固體廢棄物的資源化利用提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 材料

供試城市污泥取自廣州市區某污水處理廠，蘑菇渣取自東莞市某蘑菇種植場，廢白土取自東莞市某油脂加工廠。堆肥原輔材料的基本性質見表1。

1.2 試驗方法

1.2.1 污泥堆肥處理 按不同的物料質量配比設置3個處理堆體，分別為處理A（污泥 ∶蘑菇渣 ∶廢白土=10 ∶3 ∶3）、處理B（污泥 ∶蘑菇渣 ∶廢白土=11 ∶6 ∶3）、處理C（污泥 ∶蘑菇渣 ∶廢白土=12 ∶10 ∶3）。每個處理原輔材料總質量為500 kg，充分混勻后堆置成圓錐形堆體，采用高溫好氧靜態通風的方式進行堆肥，人工翻堆。

1.2.2 污泥堆肥樣品采集 分別在堆肥試驗的0、1、4、7、10、13、16、19、23、26 d采樣，按不同位置、不同深度多點采集樣品?；旌暇鶆蚝蟀此姆址ㄈ悠?，分成2份，1份用于pH值（從1 d開始）、電導率（electric conductivity，簡稱EC）（從 1 d 開始）、含水率、種子發芽率（germination index，簡稱GI）的測定；1份風干粉碎過篩，用于有機質、總氮、總磷（從 1 d 開始）、總鉀（從1 d開始）和重金屬含量（從1 d開始）的測定。

1.2.3 污泥堆肥樣品理化性質的測定 堆肥過程中每天分別于上、下午對堆體進行溫度測定記錄，每次均選取堆體不同位置、不同深度的7個點進行測量，取其算術平均值為當天測量溫度，同時記錄環境溫度。含水率、pH值、電導率、有機質含量、總氮含量、總磷含量、總鉀含量、種子發芽率等參照NY 525—2012《有機肥料》中的相應方法測定。

1.2.4 污泥堆肥樣品重金屬含量和形態分布分析 重金屬總量分析采用硝酸-高氯酸-氫氟酸三酸消煮和火焰原子吸收分光光度計進行測定[19]，本研究中測定的重金屬主要有鎘（Cd）、鋅（Zn）、銅（Cu）、鉛（Pb）。污泥樣品中重金屬形態分布采用歐共體標準物質局（European Community Bureau of Reference）提出的三級四步提取法（以下簡稱BCR法）[20]。該方法將重金屬分為4個形態：酸可交換態、可還原態、可氧化態和殘渣態，目前該方法在國內外已廣泛用于重金屬污染的研究[21]，BCR法具體提取步驟見表2。

2 結果與分析

2.1 堆肥過程中污泥理化性質的變化

如圖1-a所示，3個處理在堆肥過程中均經歷升溫期、高溫期和降溫期，輔料的配比不同，對污泥堆肥的溫度變化有所影響。處理B、C在堆肥5d時溫度達到55 ℃左右，并在 55 ℃ 以上高溫維持11 d，其中處理C最高溫度達到60 ℃；處理A升溫較處理B、C慢，在堆肥7 d達到55 ℃以上高溫并維持 9 d。所有處理均滿足堆肥的衛生無害化要求。在降溫期的最后，堆體溫度下降緩慢，逐漸趨于穩定，表明好氧發酵已基本完成，堆肥達到腐熟階段。

堆肥過程中所有處理的堆體含水率均呈現明顯下降趨勢，原污泥堆肥初始含水率約為60%，經過25 d堆制后，3個處理污泥含水率分別下降為18.68%、18.69%、17.76%，相比初始值分別降低了69.36%、69.17%、70.27%（圖1-b）。相比較而言，處理C下降速率明顯較處理A快，處理B次之，這可能是因為處理C的蘑菇渣含量高，堆體孔隙率較大，水分揮發快，因此減量化效果最好。在堆肥過程中，各處理的pH值均呈現先下降后上升的趨勢，這與金芬等研究結果[22]一致。堆肥前由于輔料的配比不同，導致處理A、B堆體的pH值偏酸性，在6.4～6.8之間，而處理C堆體的pH值為7.2；在污泥堆肥的升溫期，有機物大量分解而產生小分子有機酸和各種離子，導致pH值急劇下降；進入高溫期，隨著有機酸的分解，生成氨氣在堆體內積累使pH值上升，到堆肥6 d后，3個處理的pH值均上升到7.0以上，堆體呈堿性環境；在堆肥結束后，所有處理的堆體pH值均穩定在7.4～7.8，偏堿性，滿足有機肥料的理化指標（圖1-c）。另外，各處理堆體的電導率（EC值）在堆肥過程中均呈現先急劇上升，然后下降，最后又上升的波動變化趨勢，所有處理的堆體初始EC值均為1.0 mS/cm，隨著堆肥時間的延長，微生物分解活動增強，堆肥物料劇烈分解產生的小分子有機酸和各種離子量增加，使溶質鹽的濃度增加，各處理的EC值在堆肥前7 d明顯上升；當堆肥進入高溫階段，由于微生物活動維持在一定程度，EC值穩定在較高狀態；在堆肥結束后，各個處理的EC值均維持在1.62～1.73 mS/cm之間（圖1-d）?？梢悦黠@看出，處理C的EC值最高，處理B次之，處理A最低，這是因為處理C中蘑菇渣含量較多，易分解有機物較多，因此其上升速率和變化幅度最大。堆肥結束后3個處理的EC值都小于3.00 mS/cm，均在作物生長安全范圍內，表明經過堆肥后的污泥不會對植物產生毒害作用。經檢測，通過高溫好氧處理，各處理的污泥均符合園林綠化用泥質和有機肥料的理化指標（含水率≤30%，pH值為5.5～8.5），已達到安全農用要求。

2.2 堆肥過程中養分的變化

在堆肥過程中，堆體有機質含量主要受有機物分解、濃縮效應2個方面共同影響。在初期，各處理污泥堆體的有機質含量快速下降，到堆肥9 d后趨于穩定。有機質含量的降低主要發生在堆肥前期，這是因為堆肥前期微生物活性較高，代謝活動劇烈，堆體中的易降解有機物被大量分解，使堆體中有機質含量迅速下降。到堆肥后期，堆體中主要殘余的是難降解有機物，分解緩慢，因此有機質含量下降緩慢。從圖2-a中可明顯看出，由于各處理的輔料配比不同，處理C堆體中蘑菇渣有機質含量較處理A、B中蘑菇渣有機質含量高，表明處理C中木質素、纖維素等難降解有機物含量較處理A、B中的含量高，因此在堆肥后期，處理C中有機質降解速率比處理A、B慢；同時，隨著各堆體中含水率的持續下降，堆肥物料質量減少，造成堆體的相對濃縮效應，表現為堆體中有機質含量有所上升，處理C有機質含量在堆肥后期緩慢上升，處理A、B有機質含量在最后有上升的趨勢?？傮w來看，堆肥結束后，各處理的有機質含量分別是263.55、315.46、388.01 g/kg，相比堆肥前分別降低了25.79%、22.71%、15.08%。

在堆肥過程中，3個處理的總氮含量均呈現先下降后上升， 隨后緩慢下降最后上升的趨勢（圖2-b），這與薛紅波等的研究結果一致[23]。在堆肥初期，3個處理的總氮含量均急劇下降，并在堆肥3 d降到最低值，表明堆體在這段時間內微生物代謝活性較高，共同作用下有機氮強烈分解，大量氨產生并揮發。而隨著堆肥的進行，堆肥進入高溫期，氨化作用逐漸減弱，總氮含量損失不明顯，同時隨著含水率的下降，氨的揮發明顯減少，由于堆體的相對濃縮效應，綜合表現為3個處理中的總氮含量上升，因此到堆肥后期，總氮含量呈緩慢上升趨勢。同時，薛紅波等研究提到，蘑菇渣能保持堆體的通透性，增大堆體填料對氮的吸附，表現為總氮含量損失不明顯[23]，因此處理C中由于蘑菇渣含量較高，含水率下降最多，濃縮效應明顯，在堆體吸附的共同作用下，表現為堆體的總氮含量增加。堆肥結束后，處理A、B的總氮含量分別為1.40%、1.54%，分別較堆肥前減少7.89%、0.54%；而處理C的總氮含量為1.67%，較堆肥前增加了7.35%。表明添加蘑菇渣、廢白土等輔料對堆肥過程有較大影響，添加輔料起到了保氮作用，在促進堆肥同時也有利于增加污泥的養分，堆肥處理對總氮含量影響的效果排序為處理C>處理B>處理A。

新鮮污泥的磷含量較高，在堆肥過程中，處理A、C的總磷含量先快速下降后又快速上升，但是處理B總磷含量相對下降緩慢，從初始的2%下降到堆肥15 d的1.92%（圖2-c）?？傗浐空w上呈現先下降后上升，最后下降的趨勢（圖2-d）。在堆肥結束后，A、B、C處理的總磷含量分別是1.87%、2.13%、2.38%，堆肥前后變化不明顯。堆肥后各處理總鉀含量均為0.9%，分別較堆肥開始時下降20.37%、20.31%、28.51%。堆肥完成后，處理A、B、C的有機質含量分別是26.4%、31.5%、38.8%，總養分含量分別是4.17%、4.57%、4.95%，均符合園林綠化用泥質的養分指標。蘑菇渣本身含有較高的氮、磷等養分，因此添加蘑菇渣有助于提高污泥堆肥養分。在本試驗中，處理C的有機質含量最高，氮含量損失最少，總養分含量最高，堆肥效果優于處理A、B。

2.3 堆肥后物料種子發芽率的變化

種子發芽率是通過測試堆肥樣品浸出液的生物毒性來評價污泥堆肥的腐熟度，且能夠反映堆肥樣品的植物毒性，從而判斷堆肥無害化效果和腐熟度，是最有效而可靠判斷堆肥腐熟的重要指標。一般研究認為，當發芽率達到80%以上時，堆肥完全腐熟[24]。堆肥后污泥樣品的種子發芽率變化如表3所示，新鮮污泥的發芽率為30%，而在與其他輔料混合后，堆肥初始時各處理堆體的發芽率在39%～58%之間，而到堆肥結束時，3個處理的堆體GI均達80%以上，其中處理A堆體最高，達到90%，表明在堆肥結束后，各處理均已完全達到腐熟，堆肥產品對植物的生長基本無毒性。

2.4 堆肥過程中各重金屬總量的變化

從圖3可以看出，不同堆肥處理前后，各處理堆體的重金屬含量均有所下降，這與萬利利等的測定結果[25-26]一致。堆肥中重金屬總量的變化主要與堆肥過程中的淋溶作用和相對濃縮效應有關[27]。在堆肥過程中，可觀察到堆體底部有明顯水漬，可知堆體受淋溶作用產生滲濾液于堆體底部濾出，并帶出部分重金屬，因此使堆肥后堆體中重金屬總含量降低。在堆肥過程中，處理C堆體中各重金屬含量的下降幅度明顯比處理A、B的幅度大，重金屬Cd、Pb、Cu、Zn含量分別下降了14.06%、20.42%、44.16%、18.68%，可能是由于堆體中輔料的配比不同；處理C堆體中蘑菇渣含量較多，堆體空隙率大，產生滲濾液較多，即帶出的重金屬較多；處理A堆體中Cd、Pb、Cu、Zn含量分別下降了17.43%、6.12%、8.36%、7.55%；處理B堆體中Pb、Cu含量分別下降了8.09%、22.56%，Zn、Cd含量變化不明顯（圖3）。

從表4可以看出，原污泥中各重金屬含量差異較大，其中以Zn、Cu的含量最高；由于原污泥的pH值為6.3， 對比我國

農用污泥中的控制標準（pH值<6.5），此時Zn、Cu含量接近控制標準限值；Pb、Cd的毒性較大，但是其含量較低，遠低于我國農用污泥中的控制標準（pH值<6.5）；在堆肥完成后，各處理堆體的pH值在7.4～7.8之間。在堆肥初始階段，添加蘑菇渣、廢白土等輔料混合后，堆體中重金屬總含量不變，但由于輔料的稀釋作用[28]，表現為各堆體的重金屬含量比例有所降低。各處理的重金屬含量排序為處理C<處理B<處理A，均遠低于我國園林綠化用泥質和農用泥質標準限值（pH值>6.5），且總Pb、總Cd含量均低于有機肥料中的限量指標，已達到安全農用要求。

2.5 堆肥過程中各重金屬形態分布的動態變化

為了跟蹤堆肥過程中各重金屬形態分布的動態變化，分別采集堆肥過程中不同階段的樣品，采用BCR分級提取法測定分析樣品中重金屬的各形態含量，該方法將重金屬的形態分為酸可交換態、可還原態、可氧化態和殘渣態。其中酸可交換態和可還原態為易遷移態，容易在環境中遷移和被生物所吸收利用；可氧化態、殘渣態則屬于難遷移態。

由圖4可知，堆肥過程中，各處理堆體中物料配比不同，重金屬Cd的形態變化也不同。對于可交換態、可還原態，處理A的分配比例分別由16.60%、28.27%提高到22.47%、30.81%；處理B的分配比例分別由19.98%、35.89%提高到20.25%、36.86%；處理C的分配比例則分別由23.05%、41.14%降低到20.90%、32.57%。對于殘渣態來說，處理A、B的分配比例分別由43.00%、26.75%降低到30.54%、23.14%；處理C的分配比例則由13.20%提高到22.83%。由此可知，不同輔料配比對3個處理的Cd鈍化效果差別明顯，處理C中Cd易遷移態分配比例降低了10.72%，殘渣態分配比例提高了9.63%，鈍化效果明顯優于處理A、B。

對于重金屬Zn，在堆肥前，各處理中重金屬Zn主要以可交換態、殘渣態的形態存在，占比分別約為27%、33%；其次是可還原態，約占24%；最后是可氧化態，約占13%～15%（圖5）。隨著堆肥的進行，各處理堆體中Zn可交換態的分配比例明顯下降，處理A、B、C分別由26.99%、27.03%、27.81% 降低到23.40%、18.92%、18.84%，以處理C的降幅最明顯；3個處理堆體中Zn可還原態、可氧化態的分配比例均有所提高，分別由22.96%、13.39%，24.36%、15.19%，24.00%、15.33%提高到29.31%、15.58%，30.17%、15.89%，30.96%、17.62%。即在堆肥過程中，處理A的難遷移態由50.05%降低到47.29%，處理B、C則分別由 48.61%、48.19%提高到50.91%、50.20%。這表明由于輔料的添加比例不同，對各處理中Zn元素的形態向難遷移態轉化的影響也不同；與處理A相比，處理B、C的鈍化效果更佳，其堆體中Zn元素由易遷移態向難遷移態轉化，趨于穩定。

從圖6可以看出，在堆肥前，重金屬Cu在堆體中主要以殘渣態的形式存在，占比超過50%；其次是可氧化態，約占25%～35%；可交換態、可還原態合計約占10%。隨著堆肥的進行，Cu各形態分布的變化規律明顯，各處理的可交換態、可還原態、可氧化態的分配比例均呈明顯下降趨勢，殘渣態含量占比明顯提高，表明堆肥對Cu的處理效果最佳，能有效使其各形態由易遷移態向難遷移態轉化。在3個處理堆體之間，由于輔料的添加比例不同，在不同形態分配比例的變化上又有所不同，表現為各處理堆體中Cu的形態含量變化幅度不同。處理A、B、C堆體中Cu可交換態的分配比例分別由5.68%、7.11%、6.61%降低到4.18%、2.63%、2.25%，相比之下處理B、C的下降更明顯。而可還原態的分配比例則分別由5.79%、5.26%、3.77%降低到1.79%、0.72%、0.33%。對于可氧化態，處理C的下降幅度達到14.11%，遠高于處理A、B（下降幅度分別為4.58%、1.63%）。對于殘渣態，3個處理在堆肥結束后，其比例分別提高了10.08%、10.63%、21.91%，均占總含量的70%或以上，且處理C的增幅遠高于其他處理。這表明不同的輔料配比對堆肥中Cu元素形態轉化的影響較大，其中以處理C對重金屬Cu元素的鈍化處理效果最佳。

不同輔料配比對堆肥中重金屬Pb的形態變化影響不明顯。如圖7所示，重金屬Pb在堆體中主要以難遷移態，即以殘渣態、可氧化態的形態存在，所占比例超過98%；而易遷移態，即可交換態、可還原態占比合計不超過2%。表明在污泥堆肥中，重金屬Pb主要以穩定態存在，不易被植物吸收。隨著堆肥的進行，處理A的Pb各形態的含量分布變化不明顯，其難遷移態分配比例提高了0.1%，而處理B、C的殘渣態分配比例分別提高了3.21%、0.21%?？傮w看出，堆肥化處理后對Pb元素的遷移性有所降低。

3 結論

（1）采用蘑菇渣、廢白土為輔料并以不同配比混合進行城市污泥堆肥，經高溫好氧堆肥處理后，3個處理堆體均能滿足堆肥的衛生無害化要求，達到腐熟程度；含水率降到20%以下；pH值均穩定在7.4～7.8之間，偏堿性；EC值維持在 1.62～1.73 mS/cm，在作物生長安全范圍之內。各處理的污泥均符合園林綠化用泥質和有機肥料的理化指標，達到安全農用要求。（2）堆肥完成后，處理A、B、C堆體的有機質含量分別是26.4%、31.5%、38.8%，氮磷鉀總養分含量分別是4.17%、4.57%、4.95%，均符合園林綠化用泥質和農用泥質的養分指標。其中，由于輔料添加比例不同，處理C堆體的有機質含量最高，總養分含量最高，堆肥效果明顯優于處理A、B。3個處理最終的種子發芽率分別為90%、86%、80%，均達到腐熟程度及安全利用要求，對植物的生長基本無毒性。這表明不同的輔料配比對堆肥效果有明顯影響，處理C（污泥 ∶蘑菇渣 ∶白土=12 ∶10 ∶3）的堆肥效果最優。（3）原污泥中不同種類重金屬含量差異較大，其中以Zn、Cu含量最高，接近我國農用污泥中的控制標準（pH值<6.5）；Pb、Cd的含量較低。在堆肥過程中，堆體底部有水漬，由于淋溶作用使堆體重金屬濾出，各處理堆體的重金屬含量總體上呈下降趨勢；且處理C堆體中各重金屬含量的下降幅度明顯比處理A、B的幅度大。堆肥完成后，各處理的重金屬含量排序為處理C<處理B<處理A，均遠低于我國園林綠化用泥質和農用泥質標準限值（pH值>6.5），且總Pb、總Cd的含量均低于有機肥料中的限量指標，已達到安全農用要求。（4）經過堆肥化處理后，重金屬Cd、Zn、Cu、Pb各形態分布總體上呈現由易遷移態向難遷移態的轉化，其中以對Zn、Cu各形態轉化的處理效果最佳，Pb的處理效果不明顯。且由于不同的輔料配比，3個處理間的鈍化效果有所差別；與處理A、B相比，處理C對于重金屬Cd、Zn、Cu的鈍化效果更佳。而對于重金屬Pb，堆肥化處理后總體上遷移性有所降低，但是3個處理間的不同輔料配比對堆肥中重金屬Pb的形態變化影響不明顯?？傮w上看出，以處理C對堆肥中重金屬由易遷移態向難遷移態轉化的處理效果最佳。

綜上所述，處理C堆體的有機質含量、總養分含量、重金屬含量以及在堆肥中對重金屬鈍化效果均優于處理A、B，故在城市污泥堆肥化處理中，采用此配比（污泥 ∶蘑菇渣 ∶廢白土=12 ∶10 ∶3）的處理能獲得更好的堆肥效果；同時這2種輔料的選擇，不僅促進堆肥的腐熟，增加污泥養分，有利于重金屬解毒，也能實現城市污泥、蘑菇渣、廢白土等固體廢棄物的資源化利用。

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