多道次溫軋對AZ31鎂合金組織和性能的影響

李彥生，渠 成，王金輝，徐 瑞

多道次溫軋對AZ31鎂合金組織和性能的影響

李彥生，渠 成，王金輝，徐 瑞

(燕山大學 材料科學與工程學院，亞穩材料制備技術與科學國家重點實驗室，河北省金屬產品工藝與性能綜合優化實驗室，秦皇島 066004)

以AZ31鎂合金為實驗材料，通過多道次溫軋工藝，研究低溫時效處理對溫軋板材組織和性能的影響。結果表明：經5道次溫軋后合金組織得到明顯細化，從初始態38 μm細化至2.2 μm；在隨后120~160 ℃時效過程中，晶粒并未發生顯著長大。經低溫時效處理后，合金在基本保持溫軋態拉伸強度的同時，其塑性得到明顯提升。由晶界強化和位錯強化模型定量描述發現，經5道次溫軋后合金顯微硬度增量為30HV。然而隨著時效溫度的升高，位錯強化貢獻顯著降低，而晶界強化由于晶粒長大不明顯而幾乎無顯著變化。合金經160 ℃時效2 h后，兩種主要強化機制對顯微硬度的貢獻為16HV。

AZ31鎂合金；溫軋；時效；顯微組織；孿晶

鎂合金由于其低密度、高比剛度和比強度等優異性能而在航空航天、汽車、化工及3C領域得到廣泛應用，被譽為“21世紀綠色工程結構材料”[1?2]。然而，由于其在室溫下可成形性較差，所以鎂合金塑性變形一般在高溫下進行，這將導致合金再結晶晶粒發生顯著長大，而微觀組織的粗化則在很大程度上降低鎂合金的力學性能[3]。眾所周知，開動基面滑移所需的臨界分切應力遠低于非基面(錐面和棱柱面)滑移的，且略低于孿生滑動所需的應力。根據von Mises準則，應變相容需要至少5個獨立滑移系，而多晶鎂及其鎂合金的晶體結構為密排六方(HCP)結構，室溫下具有兩個獨立的基面(0001)滑移系[4]，這根本上導致了鎂合金室溫塑性差、加工成型難等諸多問題，進而限制了鎂合金在工業領域中的廣泛應用。

形變孿晶是調整鎂合金塑性變形的另一有效機制[5]，孿晶不僅影響鎂合金的力學性能，而且也在再結晶過程中起重要作用。再結晶優先在含有孿晶的區域內形核，但也在晶界和孿晶之間的交叉位置處發展。因此，可以認為孿晶起到再結晶優先形核位點的作 用[6]。作為一種重要的軟化和晶粒細化機制，再結晶對通過調控微觀結構演變以提高力學性能至關重要。同時，鎂合金變形過程中形成的基面織構，也在一定程度上影響其力學性能和可成形性。文獻[7]中系統地研究了基面織構變化的形成機制，還討論了動態再結晶過程中的典型形核位點和隨后的晶粒生長等問題，并揭示了基面織構的變化歸因于擠壓過程中孿晶的形成和動態再結晶，這為通過晶粒細化和織構調控設計出高性能變形鎂合金提供了新的思路。據已有報道，鎂合金經過大應變軋制后，研究人員多探討合金微觀組織對力學性能的影響，極少有關于后續時效處理以進一步提高合金強度和塑性的報道。程曉農等[8]將AZ31鎂合金經過強烈壓縮后再進行時效處理，使其屈服強度高達370 MPa，當熱處理溫度繼續升高后，在基本維持原來強度的同時，材料塑性得到了大幅度提升。本文作者采用AZ31鎂合金材料，研究了固溶?大應變溫軋?時效熱處理對合金組織和性能的影響。

1 實驗

所用實驗材料為AZ31(Mg-3.5%Al-1.0%Zn- 0.1%Mn，質量分數)擠壓態鎂合金，初始晶粒尺寸為38 μm。將AZ31鎂合金板坯備料切割成50 mm×34 mm×15 mm預軋試樣，然后將其置于箱式電阻爐中在400 ℃下保溫12 h，隨后迅速置于冷水中進行淬火處理，固溶后形成過飽和固溶體。在進行軋制實驗之前，先將預軋試樣置于熱處理爐中進行加熱，爐溫恒為200 ℃，保溫時間為10 min。進行一系列預處理后，將試樣在道次壓下量為8%工藝下進行溫軋，軋輥轉速為0.3 m/s，在各道次軋制過程中，軋制板材回爐加熱保溫10 min，共軋制5道次，試樣厚度從初始態15 mm減小到9.8 mm，軋制總變形量約為34.1%。經軋制后各道次試樣分別在120、140及160 ℃進行時效處理2 h。

本實驗所得試樣組織形貌采用Axiovert 200 MAT型金相顯微鏡和Hetachi?3400型掃描電子顯微鏡(SEM)進行觀察分析。采用FM-ARS9000型顯微硬度計對試樣顯微硬度進行測試，施加載荷為0.98 N，保載時間為10 s。拉伸試驗在島津AGS-X型試驗機上進行，拉伸速率為0.6 mm/min。為保證實驗準確性，每種工藝下采用3個試樣進行實驗。溫軋及熱處理態織構、各晶面衍射峰以及晶格參數變化等采用D/max? 2500PC型X射線衍射儀進行分析。

2 結果與討論

2.1 顯微組織

圖1所示為各道次溫軋板材的顯微組織。1道次溫軋后晶粒內部中出現較多孿晶，經3道次軋制后組織內部變形量進行累積，觀察到少量動態再結晶晶粒。文獻[7]中還觀察到了母晶粒顯示不規則和鋸齒狀晶界(GB)結構，亞晶粒沿鋸齒狀GBs和母晶粒的三叉連接處形成新的細小動態再結晶晶粒。這是由于晶界處能量較高，產生了動態再結晶“項鏈結構”，進而演變成細小再結晶晶粒，但是大部分原始晶粒仍然保留在組織中。經過5道次溫軋后，板材內部的細小動態再結晶逐漸增多，同時晶粒尺寸逐漸減小。這是因為在兩個變形區域的邊界附近存在許多低角度晶界(LAGB)，通常，LAGBs是由變形結構中累積的位錯和亞GBs的形成造成的[9?10]。隨著應變的增加，這些LAGBs吸收更多的滑動位錯并將其轉化為高角度晶界(HAGB)，最終將亞晶粒轉變為新的動態再結晶晶粒。同時軋制變形引入的大量孿晶界也對晶粒起到分割碎化作用，進而導致合金組織細化[11]。文獻[12]中也報道了在室溫下高壓扭轉(HPT)變形過程中伴隨著動態回復和動態再結晶的過程，并說明了大變形過程中由于很高的應變而導致發生動態回復和再結晶，這與本文的觀察結果相一致。

如圖2(a)所示，在120 ℃時效處理2 h后，合金的顯微組織無明顯變化，仍然存在較多孿晶，主要是由于變形不均勻且溫度較低，導致其內部組織也不十分均勻，故靜態再結晶并不完全，此階段位錯密度顯著降低(2.4節中討論)，主要發生靜態回復。圖2(b)所示為140 ℃時效后合金的顯微組織?？梢钥闯?，合金顯微組織為均勻細小的再結晶晶粒，且原始組織中的孿晶基本消失，晶粒得到了明顯的細化。這是因為孿晶促進了再結晶過程的進行，從而導致在時效過程中孿晶逐漸退化[13]。程曉農等[8]將AZ31鎂合金在200 ℃下進行熱壓縮實驗，其變形量為66%，在隨后熱處理過程中發現其再結晶在160 ℃時開始出現，文獻[13]中也報道了在200 ℃以上才發生再結晶。而本文作者發現，經5道次溫軋處理后(總變形量約34.1%)，AZ31鎂合金在140 ℃時就已經發生了再結晶過程。

圖1 板材各道次軋制后的OM顯微組織

圖2 5道次軋制板材時效2 h后的OM顯微組織

為進一步分析微觀組織細節，采用SEM進行高倍觀察，結果如圖3所示。120 ℃時未發生完全再結晶，只是在孿晶界處出現少量再結晶晶粒，證明孿晶界提供了再結晶形核位點，這與之前的研究結果相一致[14]。同時還在孿晶界處發現少量白色的細小顆粒狀析出物，這說明孿晶界還會提供第二相析出形核位點，促進時效進程。而140 ℃時，出現均勻細小的再結晶組織，由于孿晶退化，白色顆粒狀析出物主要分布在晶界上。溫度升至160 ℃時，再結晶組織非常均勻，在晶粒內部及晶界處都觀察到大量析出相，然而晶粒并未發生明顯長大，說明細晶組織具有較好的熱力學穩定性。這與之前的研究所不同[8]，可能是由于晶界處彌散分布的細小第二相顆粒降低晶界遷移以及阻礙晶粒的進一步長大所致[15]。

2.2 顯微硬度

圖4所示為板材各道次溫軋及時效后試樣的微觀硬度演變。由圖4可以看出，隨軋制道次的增加，顯微硬度值逐漸提高。這是因為軋制道次的增加使晶粒內部變形得到了累積，組織內產生了加工硬化以及強烈的基面織構，同時，組織發生了局部動態再結晶使得晶粒得以細化。鎂合金在中低溫變形條件下，會發生晶粒的轉動及晶體取向沿一定方向的流動，于是產生了織構，使材料具有各向異性，從而對力學性能產生很大的影響[16]。眾所周知，在鎂合金塑性變形過程中，滑移和孿生是兩種主要的變形機制，其中錐面滑移能否得以順利進行，則直接決定了形成織構組分的大小[17]。本文中由于軋制多道次導致合金內部累積了極大變形量，于是形成{0002}基面織構[15]。而織構會影響基面滑移系的Schmid因子，從而導致滑移產生硬取向，塑性變形難以進行，這也會有利于提高合金的力學性能[16]。

圖3 5道次軋制板材時效2 h后的SEM像

圖4 各道次溫軋及不同溫度時效2 h后試樣顯微硬度變化

2.3 拉伸性能及斷口分析

圖5所示為AZ31鎂合金溫軋5道次及在不同溫度時效2 h后的拉伸曲線。由圖5可以看出，溫軋5道次后合金的拉伸強度約為258 MPa，而塑性卻不足7%。隨后在120 ℃時效處理2 h，合金拉伸強度約為253 MPa，可見強度下降并不顯著，塑性得到一定程度的提升。當溫度升高至140 ℃時，合金拉伸強度依然保持在249 MPa左右，這與合金在相同條件下顯微硬度值是相對應的，而此時其塑性卻達到了近14%。在低溫時效下，合金在保持拉伸強度基本不變的同時，其塑性提升至近2倍，這是因為即使在時效后發生再結晶而消耗大量由變形引入的位錯，合金還從過飽和固溶體內析出細小彌散分布的第二相，這些細小顆粒不僅可以阻礙位錯滑移，而且由于分布在晶界而抑制細小晶粒的進一步長大，這就導致在140 ℃時效后合金塑性大幅提升而強度并無顯著降低。

圖5 AZ31鎂合金在不同狀態下的拉伸性能

圖6所示為不同狀態下試樣斷口形貌的SEM像。由圖6(a)可以看出，5道次溫軋后，合金的斷口呈現大量撕裂棱，表現為脆性斷口特征。圖6(b)中出現一些韌窩，但還是存在較多撕裂棱，這說明在120 ℃時效2 h時，合金斷口仍以脆性為主。當溫度提升至140 ℃時，斷口組織呈現大量細小的韌窩，說明合金已經由脆性斷裂轉變為韌性斷裂，這是因為在140 ℃已經發生完全再結晶，這與圖3組織觀察以及圖5拉伸性能是相一致的。

圖6 3種狀態下試樣拉伸斷口的SEM像

2.4 XRD分析

圖7所示為各道次溫軋板材的XRD譜。從圖7看出，隨軋制道次的增加，各晶面衍射強度發生變化，而晶面衍射強度的變化可以在一定程度上說明軋制時產生織構的演變規律。圖8所示為各道次溫軋及在160 ℃退火20 h后的基面織構演變。1道次溫軋后，晶粒取向呈無規則分布，各晶面衍射強度差別不大。隨軋制道次的增加，晶面衍射強度發生變化，合金內部組織的晶粒取向發生改變，(0002)面衍射強度逐漸增強，形成典型的(0002)基面織構，其(0002)面平行于軋制方向[18]。5道次溫軋試樣經160 ℃退火20 h后，織構基本消失，晶粒取向呈隨機分布。經綜合分析得出，合金力學性能的提升除大應變溫軋引入的位錯強化及細晶強化外，還由于板織構的形成使鎂合金滑移系Schmid因子發生變化，變形處于硬取向而不利于滑移的進行，從而產生一定程度的織構強化[16]。

2.5 表征微觀結構與力學性能的特征參數

圖7 各道次溫軋板材的XRD譜

(δ2θ)2/tan2θ0與δ2θ/(tanθ0sinθ0)之間的關系見圖9所示。經過線性回歸后，將相干衍射區尺寸(d)和晶格應變()進行量化，并將其結果列入表1。

表1 在不同時效狀態下AZ31鎂合金的相干衍射區尺寸、微觀應變以及位錯密度

圖9 AZ31鎂合金(δ2θ)2/tan2θ0與δ2θ/(tanθ0sinθ0)之間的擬合關系

式中：是Burgers矢量長度；對于Mg，其值為0.3197 nm。從表1看出，經大應變溫軋后合金晶格應變增加，且使相干衍射區尺寸變小。微觀應變和位錯密度則隨時效溫度的升高而顯著降低，說明合金在此階段發生回復和再結晶過程，這與圖3觀察結果相一致。借助用于衍射分析的MAUD軟件[21]，定量計算合金經多道次溫軋及隨后時效狀態下的晶粒尺寸及晶格參比，見圖10所示?？梢钥闯?，經 5道次溫軋后，合金晶粒尺寸從初始態 38 μm 細化至 2.2 μm，隨時效溫度升高，晶粒尺寸并無明顯長大(與圖3相一致)，晶格參比呈遞增趨勢，這表明隨著溶解在-Mg基體中溶質元素濃度的降低，晶格畸變逐漸恢復，合金在時效過程中發生了過飽和固溶體的分解。

硬度V與屈服強度之間的近似關系為[22]

圖11 晶粒細化和位錯對不同狀態下合金顯微硬度的貢獻

3 結論

1) AZ31鎂合金經5道次溫軋后組織得到明顯細化，從初始態38 μm細化至2.2 μm，且在隨后120 ℃至160 ℃時效過程中，并未發生顯著長大。這說明溫軋態鎂合金經低溫時效處理后，具有較好的熱力學穩定性。

2) 溫軋態AZ31鎂合金經140 ℃低溫時效處理 2 h后，合金基本保持溫軋態強度的同時，其塑性提升至近2倍。

3) 經5道次溫軋后，合金顯微硬度的增量為 30HV，然而隨時效溫度升高，位錯對合金強化的貢獻顯著降低，晶界強化效應幾乎無明顯變化，經160 ℃時效2 h后，兩種主要強化機制對顯微硬度的貢獻為16HV。

[1] HUANG Y, GAN W, KAINER K U, HORT N. Role of multi-microalloying by rare earth elements in ductilization of magnesium alloys[J]. Journal of Magnesium and Alloys, 2014, 2: 1?7.

[2] MORDIKE B L, EBERT T. Magnesium: Properties- applications-potential[J]. Materials Science and Engineering A, 2001, 302: 37?45.

[3] MUKAI T, WATANABE H, HIGASHI K. Application of superplasticity in commercial magnesium alloy for fabrication of structural components[J]. Materials Science and Technology, 2000, 16: 1314?1319.

[4] GHAZISAEIDI M, HECTOR JR L G, CURTIN W A. Solute strengthening of twinning dislocations in Mg alloys[J]. Acta Materialia, 2014, 63: 169?179.

[5] GUO L L, FUJITA F. Effect of deformation mode, dynamic recrystallization and twinning on rolling texture evolution of AZ31 magnesium alloys[J].Transactions of Nonferrous Metals Society of China, 2018, 28(6): 1094?1102.

[6] LI X, YANG P, WANG L N, MENG L, CUI F. Orientational analysis of static recrystallization at compression twins in a magnesium alloy AZ31[J]. Materials Science and Engineering A, 2009, 517: 160?169.

[7] JIANG M G, XU C, YAN H, FAN G H, NAKATA T, LAO C S, CHEN R S, KAMADO S, HAN E H, LU B H. Unveiling the formation of basal texture variations based on twinning and dynamic recrystallization in AZ31 magnesium alloy during extrusion [J]. Acta Materialia, 2018, 157(15): 53?71.

[8] 程曉農, 汝金明, 莫紀平, 許曉靜. 固溶?大應變?后續熱處理態 AZ31 鎂合金的組織和性能[J]. 稀有金屬材料與工程, 2009, 38(11): 1950?1954. CHENG Xiao-nong, RU Jin-ming, MO Ji-ping, XU Xiao-jing. Solid solution-large strain-subsequent heat treatment state microstructure and properties of AZ31 magnesium alloy[J]. Rare Metal Materials and Engineering, 2009, 38(11): 1950?1954.

[9] XIN Y C, WANG M Y, ZENG Z, HUANG G J, LIU Q. Tailoring the texture of magnesium alloy by twinning deformation to improve the rolling capability[J]. Scripta Materialia, 2016, 652: 325?352.

[10] LUO J, HU W W, JIN Q Q, YAN H, CHEN R S. Unusual cold rolled texture in an Mg-2.0Zn-0.8Gd sheet[J]. Scripta Materialia, 2017, 127: 146?150.

[11] 閆亞瓊, 羅晉如, 張濟山, 莊林忠. 強織構AZ31鎂合金板材深低溫軋制過程中微觀組織演變及力學性能控制研 究[J]. 金屬學報, 2017, 53: 107?113.YAN Ya-qiong, LUO Jin-ru, ZHANG Ji-shan, ZHUANG Lin-zhong. Study on the microstructural evolution and mechanical properties control of a strong textured AZ31 magnesium alloy sheet during cryorolling[J]. Acta Metallugica Sinica, 2017, 53: 107?113.

[12] EDALATI K, HORITA Z. A review on high-pressure torsion (HPT) from 1935 to 1988[J]. Materials Science and Engineering A, 2016, 652: 325?352.

[13] ZHANG H, JIN W, FAN J F, CHENG W L, ROVEN H J, XU B S, DONG H B. Grain refining and improving mechanical properties of a warm rolled AZ31 alloy plate[J]. Materials Letters, 2014, 135: 31?34.

[14] MYSHLYAEV M M, MCQUEEN H J, MWEMBELA A, KONOPLEVA E. Twinning, dynamic recovery and recrystallization in hot worked Mg-Al-Zn alloy[J]. Materials Science and Engineering A, 2002, 337: 121?33.

[15] TANG L L, ZHAO Y H, ISLAMGALIEV R K, VALIEV R Z, ZHU Y T. Microstructure and thermal stability of nanocrystalline Mg-Gd-Y-Zr alloy processed by high pressure torsion[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2017, 721: 577?585.

[16] 陳振華, 夏偉軍, 程永奇, 傅定發. 鎂合金織構與各向異性[J]. 中國有色金屬學報, 2005, 15(1): 1?11. CHEN Zhen-hua, XIA Wei-jun, CHENG Yong-qi, FU Ding-fa. Texture and anisotropy in magnesium alloys[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2005, 15(1) :1?11.

[17] STYCZYNSKI A, HARTIG C, BOHLEN J, LETZIG D. Cold rolling textures in AZ31 wrought magnesium alloy[J]. Scripta Materialia, 2004, 50: 943?947.

[18] KIM H L, BANG W K, CHANG Y W. Deformation behavior of as-rolled and strip-cast AZ31 magnesium alloy sheets[J]. Materials Science and Engineering A, 2011, 528: 5356?5365.

[19] YOUSSEF K M, SCATTERGOOD R O, MURTY K L, KOCH C C. Nanocrystalline Al-Mg alloy with ultrahigh strength and good ductility[J]. Scripta Materialia, 2006, 54(2): 251?256.

[20] SUN W T, QIAO X G, ZHENG M Y, ZHAO X J, CHEN H W, GAO N, STARINK M J. Achieving ultra-high hardness of nanostructured Mg-8.2Gd-3.2Y-1.0Zn-0.4Zr alloy produced by a combination of high pressure torsion and ageing treatment[J]. Scripta Materialia, 2018, 155: 21?25.

[21] SUN W T, QIAO X G, ZHENG M Y, XU C, KAMADO S, ZHAO X J, CHEN H W, GAO N, STARINK M J. Altered ageing behaviour of a nanostructured Mg-8.2Gd-3.8Y-1.0Zn- 0.4Zr alloy processed by high pressure torsion[J]. Acta Materialia, 2018, 151: 260?270.

[22] ZHANG P, LI S X, ZHANG Z F. General relationship between strength and hardness[J]. Materials Science and Engineering A, 2011, 529: 62?73.

[23] LUKYANOVA E A, MARTYNENKO N S, SHAKHOVA I, BELYAKOV A N, DOBATKIN S V, ESTRIN Y Z. Strengthening of age-hardenable WE43 magnesium alloy processed by high pressure torsion[J]. Materials Letters, 2016, 170: 5?9.

[24] STARINK M J, CHENG X, YANG S. Hardening of pure metals by high-pressure torsion: A physically based model employing volume-averaged defect evolutions[J]. Acta Materialia, 2013, 61: 183?192.

[25] LOU X Y, LI M, BOGER R K, AGNEW S R, WAGONER R H. Hardening evolution of AZ31B Mg sheet[J]. International Journal of Plasticity, 2007, 23: 44?86.

[26] HAN B Q, DUNAND D C. Microstructure and mechanical properties of magnesium containing high volume fractions of yttria dispersoids[J]. Materials Science and Engineering A, 2000, 277: 297?304.

Effect of multi-pass warm rolling process on microstructure and properties of AZ31 magnesium alloy

LI Yan-sheng, QU Cheng, WANG Jin-hui, XU Rui

(State Key Lab of Metastable Materials Science and Technology, Hebei Key Laboratory of for Optimizing Metal Product Technology and Performance, College of Materials Science and Engineering, Yanshan University, Qinhuandao 066004, China)

AZ31 magnesium alloy was used as experimental material to study the influence of low temperature aging treatment on the microstructure and properties of warm rolled sheet by multi-pass warm rolling process. The results show that the alloy microstructure is remarkably refined after 5 passes of warm rolling, from 38 μm in the initial state to 2.2 μm, and no significant growth occurs during the subsequent aging at 120 ℃ to 160 ℃. After low temperature aging treatment, the alloy maintains the tensile strength in the warm-rolled state, and its plasticity is obviously improved. Quantitative description by grain boundary strengthening and dislocation strengthening model shows that the microhardness of the alloy increases by 30 HV after 5 passes of warm rolling. However, with the increase of aging temperature, the contribution of dislocation strengthening is significantly reduced, and the grain boundary strengthening has almost no significant change due to the inconspicuous grain growth. After being aged at 160 ℃ for 2 h, the contribution of the two main strengthening mechanisms to microhardness is 16HV.

AZ31 magnesium alloy; warm rolling; aging; microstructure; twins

Project(51675092) supported by the National Natural Science Foundation of China

2019-01-25;

2019-05-20

XU Rui; Tel: +86-335-8074631; E-mail: xurui@ysu.edu.cn

1004-0609(2020)-01-0060-09

TG146.2

A

10.11817/j.ysxb.1004.0609.2020-39443

國家自然科學基金資助項目(51675092)

2019-01-25；

2019-05-20

徐 瑞，教授，博士；電話：0335-8074631；E-mail：xurui@ysu.edu.cn

(編輯 龍懷中)