電子縱向初速度在氫原子蜘蛛狀動量譜干涉結構中的作用*

何宇飛 張貴忠 付國躍 盛泉 史偉 姚建銓

(天津大學精密儀器與光電子工程學院,光電信息技術教育部重點實驗室,天津 300072)

使用半經典回碰模型和求解含時薛定諤方程的方法,數值研究了電離電子的縱向初速度在氫原子的蜘蛛狀動量譜干涉結構中的作用.對光電子動量譜的縱向和橫向動量分布性質的數值研究結果表明,可以從光電子動量譜的縱向動量分布獲取電離電子縱向初速度的信息.研究發現,無論將初速度視為多個常數亦或是多段分布,均能重建完整的蜘蛛狀干涉結構,可見用常數值來描述電子的初速度有待深入研究.另外,數值求解含時薛定諤方程的結果也與半經典回碰模型的模擬結論相一致,可以互相印證.本文的研究結果表明,縱向初速度在強激光脈沖電離產生的光電子動量譜中起著重要作用,速度的分布情況還需結合非絕熱過程深入研究.

1 引言

在原子分子與光物理領域,理解原子分子的隧穿電離過程是理解許多強場現象的關鍵[1].電離后,電子在激光場作用下可能引發如高次諧波產生[2,3]、非順序雙電離[4]和激光誘導電子衍射[5]等豐富的強場現象.因此,人們對隧穿電離的隧穿概率、隧道出口位置、隧穿時間、電離電子的初始速度等隧穿電離過程的特性進行了研究[6-10].在絕熱領域中,人們忽略隧穿電離過程中的激光電場變化,常將電子的初始縱向初速度取為零(這里的“縱向”指與激光偏振方向相平行的方向).但是當激光場頻率較高時,由于激光場變化快于隧穿電離過程,需要考慮電離過程的非絕熱效應.2012 年,Pfeiffer等[11]用考慮了隧穿電子的非零縱向初速度分布的半經典模型,很好地解釋了氦原子電離的實驗數據.此后,人們在不少實驗與理論模型中對非零的縱向初速度進行了研究[12-25].目前科學界對于縱向初速度的分布情況還沒有達成共識[17-21],不過研究已發現隧穿電子的縱向初速度對于原子種類和激光參數等條件敏感[22].事實上,在目前對縱向初速度分布的研究中,大多考慮了這個問題兩方面中的一個: 1) 將初速度假設為一個中點位于零、有一定寬度的分布;2) 或將初速度假設為一個非零的常數值.例如,在理論方面,量子軌跡蒙特卡羅法考慮了初始速度分布[8];在實驗方面,采用正交雙色場測量的初速度是基于單一速度值的假定[25],結果較為精確.本研究考慮了這兩種情況,但研究發現在半經典回碰模型(semiclassical rescattering model,SRM)框架下,從所誘導的干涉結構難以區分這兩情況.

在電離后,光電子在交變激光場作用下運動,人們將直接遠離原子核而不折返的電子稱為參考電子,將在激光場作用下返回原子核并與之發生碰撞的電子稱為信號電子.研究發現由參考電子與信號電子之間的干涉會在光電子動量譜(photoelectron momentum distributions,PMDs)中形成蜘蛛狀的干涉結構[26],其中蘊含了豐富的原子結構信息與電離電子的動力學信息.唐久等[27]結合半經典回碰模型和含時薛定諤方程(time-dependent Schr?dinger equation,TDSE)方法,基于干涉較小位置對散射振幅相位的依賴關系,提出了一種提取蜘蛛狀光電子動量譜的散射振幅相位的近似方法.

在本文中,考慮非絕熱效應,采用了包含隧穿電子非零縱向初速度的SRM 模型對氫原子隧穿電離產生的PMDs 進行數值模擬,SRM 理論是一種基于三步模型的半經典理論[28-33].成功得到了發生回碰的信號電子與直接電離的參考電子間發生干涉產生的蜘蛛狀干涉結構.在模型中取不同的縱向初速度,通過對PMDs 的切割得到縱向和橫向動量分布,分析了縱向初速度在蜘蛛狀干涉結構中的作用.作為對比,數值求解TDSE 同樣模擬了蜘蛛狀動量譜干涉結構,以進一步印證SRM 模型計算結果中的發現與結論.

2 數值方法

SRM 理論模型不僅計算方便,而且能提供直觀的物理圖像.本文使用該模型來模擬參考電子與信號電子間的干涉現象,對蜘蛛狀干涉結構進行數值研究.

在模擬中,假設激光脈沖為線偏振,且偏振方向沿x軸:

其中E0是激光脈沖強度,ω是脈沖載波頻率.電離后,電子的初始位置在原子核處,在激光場作用下運動.信號電子沿x軸方向的速度可表示為

其中vs(t)是信號電子的速度,v0s是信號電子的初速度,A(t)是激光場的矢勢,是信號電子的電離時刻.對(2)式兩側積分,可得信號電子的位置,由此能計算信號電子的運動軌跡:

其中tc是回碰時刻.因為若發生回碰,電子在回碰時刻將回到原子核,即回到原點處,可通過如下關系計算回碰時刻tc:

在回碰后,電子的散射角度θ在—90°到+90°之間,信號電子的最終動量可以表示為

其中px和py就是PMDs 中的最終動量,vc是信號電子在回碰時刻tc的瞬時速度,Ax和Ay是激光場矢勢在x,y方向上的分量.

參考電子與信號電子間若要發生干涉,它們的最終動量需相等.對于參考電子,依據正則表達式,其電離時刻、初速度v0r和最終動量pf有如下關系:

參考電子的速度可表示為

參考電子和信號電子之間的相位差可表示為

其中Ip是原子的電離勢.

最后,PMDs 上的干涉結構(其中,I代表干涉強度)是由(9)式中的相位差所決定的:

作為對比,本文通過數值求解TDSE 也得到了包含蜘蛛狀干涉結構的PMDs.在計算中,采用了波函數分離技術[33].在長度規范下,含時薛定諤方程為

其中V(r)=是庫侖勢,b是軟化參數,E(t)是激光電場.

本文中選取的激光參數為: 激光載波頻率為0.8 eV,脈沖持續時間為2 個光學周期,激光強度為4×1013W/cm2.除特別說明外,均采用上述的激光參數條件.本文也在一定范圍內對這些參數進行了改變,以保證數值模擬的結果的可靠性和可重復性.

3 結果與討論

本文使用SRM 模型對PMDs 中的蜘蛛狀干涉結構進行了大量數值模擬.首先,考慮電離電子的初速度為不含分布的常數值的情況.圖1(a)—(c)是取信號電子的縱向初速度分別為0,0.2 和0.4 a.u.時,采用上述SRM 理論模型模擬得到的PMDs.由于單一常數值的縱向初速度的選取,PMDs 中的蜘蛛狀干涉結構并不完整,但每張圖中都能明確地觀察到沿縱向分布的干涉結構.

圖1 (a)—(c) 使用SRM 模型得到的氫原子PMDs.電子初速度取為常數,分別是(a) 0 a.u.,(b) 0.2 a.u.和 (c) 0.4 a.u.,其中彩色豎線標注了之后對動量譜作橫向切割的動量位置,歸一化的色度條衡量動量譜的強度,后文中的色度條同理.(d) 圖1(a)—(c)中動量譜的縱向動量分布;(e) 縱向動量分布的左邊界(紅實線)、右邊界(紅虛線)和動量分布的寬度(藍)隨縱向初速度變化的曲線圖.(f) 圖1(a)—(c)中動量譜的橫向動量分布;(g) 橫向動量分布的第一(紅)和第二(藍)干涉極小位置隨縱向初速度變化的曲線圖.圖1(d)和圖1(f)中紅色、綠色和藍色曲線分別與圖1(a)—(c)相對應,后文的橫向和縱向動量分布曲線亦如是標記Fig.1.(a)—(c) Spiderlike PMDs of hydrogen atom simulated by SRM for nonzero offset and zero distribution.The initial velocity is(a) 0 a.u.,(b) 0.2 a.u.,and (c) 0.4 a.u.,respectively.The vertical lines in the figures interpret the longitudinal momentum positions for the transverse cut-plot curves (see below),and the normalized colorbar represents the intensity of the PMD.(d) Longitudinal cut-plot curves taken at py=0 a.u.;(e) the left boundary momentum (red solid line),the right boundary momentum (red dash-dotted line) and the width or span of the longitudinal momentum distributions (blue).(f) Transverse cut-plot curves.The red and blue arrows mark the first and second interference minima;(g) the transverse momentum positions of the first and second interference minima as a function of the initial velocity.The red,green and blue curves in the figures correspond to Fig.1 (a),Fig.1 (b) and Fig.1 (c),and the same is true of the following PMDs.

為對干涉結構進行分析,對PMDs 沿縱向和橫向方向進行了切割.順著x軸方向作縱向切割的動量位置均取py=0 a.u.處,順著y軸方向作橫向切割的動量位置由PMDs 中豎直實線所標注.圖1(d)和圖1(f)是對圖1(a)—(c)中PMDs 作切割得到的縱向和橫向動量分布.由圖1(d)可見,一個縱向初速度為常數的電子對一定最終動量范圍內的PMDs都存在貢獻.為對動量分布定量描述,定義縱向動量分布的左邊界和右邊界為其峰值大小的1/10 處的動量位置,如圖1(d)中的紅色圓圈所示;定義縱向動量分布的寬度為其左邊界和右邊界之差.圖1(e)是對應不同初速度的縱向動量分布的左邊界、右邊界和動量分布寬度.可見,隨著初速度的增加,PMDs的分布會在縱向上朝著高動量區域移動.當初速度在0—0.6 a.u.之間時,縱向動量分布的寬度保持在0.28 a.u.附近不變.然而,當初速度低于0 a.u.或高于0.6 a.u.時,動量分布的寬度會迅速減小,這意味著此時對應該初速度的電子將難以發生回碰.至此可見,PMDs 的分布與電子的縱向初速度是緊密相關的.

取縱向動量分布左右邊界的中點處,對PMDs作橫向切割,得到如圖1(f)所示的橫向動量分布.本文主要關注橫向分布的第一和第二干涉極小值的動量位置,橫向分布上的每一個極小值都對應著PMDs 中蜘蛛狀干涉結構的一條蜘蛛腿,如圖1(f)中箭頭所示.圖1(g)是橫向動量分布的第一和第二干涉極小值的動量位置隨縱向初速度的變化規律,其中第二干涉極小值僅在初速度處在適當大小范圍內才可被識別.第三和更高的干涉極小將更為模糊,難以識別,在此不做考慮.可以發現,隨縱向初速度增大,第一和第二干涉極小位置也會緩慢地增大.數值研究發現該規律對于動量更高階的極值也成立.

除了常數值的縱向初速度,還取電子的縱向初速度為一個中點偏移了零的分布.圖2(a)—(c)是取電子的縱向初速度分別為0—0.2 a.u.,0.2—0.4 a.u.和0.4—0.6 a.u.的分布時得到的PMDs.這些PMDs與圖1 中的結果十分相似,這是因為將初速度取為一個分布的情況,可以被簡單理解為無數個從初速度為常數值情況相加.圖2(d)和圖2(e)是該PMDs的縱向和橫向動量分布.可見,PMDs 的縱向動量分布的寬度基本不變,而其橫向動量分布的寬度則變化較大,兩者存在著不同.

圖2 (a)—(c)使用SRM 模型得到的PMDs.電子初速度取為分布,分別是(a) 0—0.2 a.u.,(b) 0.2—0.4 a.u.,(c) 0.4—0.6 a.u.;(d) 圖2(a)—(c)中動量譜的縱向動量分布;(e) 圖2(a)—(c)中動量譜的橫向動量分布Fig.2.(a)—(c) Spiderlike PMDs simulated by SRM for nonzero offset and nonzero distribution.The initial velocity ranges are (a) 0 to 0.2 a.u.,(b) 0.2 to 0.4 a.u.,and (c) 0.4 to 0.6 a.u.,respectively.(d) Longitudinal cut-plot curves;(e) transverse cut-plot curves.

接下來,將假設的縱向初速度分布的范圍擴大至—0.5—1.0 a.u.,得到如圖3(a)的PMDs,這一范圍保證了全部可能的回碰電子初速度都被考慮在內.該動量譜中存在著完整且典型的蜘蛛狀干涉結構,在上下兩側分別有兩條清晰的蜘蛛腿結構.動量譜呈現出一個心形結構,這是因為在模擬中僅考慮了電子—40°—40°的回碰散射角度,更大散射角度的電子對圖中動量譜的貢獻可被忽略.同時可見,隨著縱向初速度的增大,第二干涉極小變得逐漸模糊,如前所述,第三或更高的干涉極小不予考慮.

圖3 使用SRM 模型得到的PMDs (a) 電子初速度為—0.5—1 a.u.的光電子動量譜;(b) 圖3(a)中動量譜的縱向動量分布;(c) 圖3(a)中動量譜的橫向動量分布;(d) 圖3(a)中動量譜的縱向初速度與最終縱向動量之間的變化關系Fig.3.Spiderlike PMDs simulated by SRM: (a) PMDs with wider initial velocity range of —0.5 to 1.0 a.u.;(b) longitudinal cut-plot curve;(c) transverse cut-plot curve;(d) the relationship between the final longitudinal momentum and the initial longitudinal velocity.

圖3(d)是數值模擬過程中記錄下來的縱向初速度與最終縱向動量之間的對應關系,可以觀察到一個明顯的線性關系,即初速度越大,最終動量越大,這與圖1(e)中兩條紅色曲線的趨勢相對應,也與Li 等[25]工作中發現的規律相同.根據這一關系,可以推斷一個縱向初速度為常數值的信號電子的最終動量的取值范圍;反過來,也可推斷一個最終動量為常數值的信號電子的縱向初速度的取值范圍.以圖3(d)為例,若確定電子縱向初速度為0.30 a.u.,在圖中橫坐標0.3 a.u.處作垂線,通過垂線在圖中交點的縱坐標大小,可以確定最終縱向動量的取值范圍在0.27—0.73 a.u.;反之,若確定最終縱向動量為0.27 a.u.,在縱坐標0.27 a.u.處作垂線,同理可通過交點位置判斷縱向初速度的取值范圍在—0.13—0.30 a.u.間.該方法無法精確地將電子縱向初速度與最終縱向動量一一精確對應,而只能確定大概范圍.這是因為如前文分析,同一初速度的電子對PMDs 上一定最終動量范圍內的強度都存在貢獻,而不同初速度的電子在同一最終動量處的PMDs 上均可存在貢獻.它們是相互疊加,而非一一對應的關系.此外,通過圖3(d)中曲線的左下角和右上角動量位置,可確定縱向初速度的最小值和最大值分別為—0.40 a.u.和0.82 a.u.,最終縱向動量的最小值和最大值分別為—0.05 a.u.和0.85 a.u.由此可見,電子縱向初速度的大小在PMDs 中起著重要作用.在理論上,基于單一速度值假設,采用強場近似理論擬合實驗數據,獲得了較為精確的縱向初速度值[25].

本文還研究了激光脈沖強度對縱向初速度和PMDs 的影響.圖4(a)—(c)所對應的激光脈沖強度分別為2×1013,4×1013和8×1013W/cm2.圖4(d)和圖4(e)分別為其縱向和橫向動量分布,圖4(f)是縱向動量分布的左右邊界和寬度隨初速度變化的曲線圖.縱向看,由圖4(f)可知,隨著激光強度增大,動量分布的左邊界幾乎保持不變,而右邊界和動量分布的寬度會線性增大;橫向看,動量分布的極值位置沒有明顯的位移,但隨激光強度增大,在高動量區域有更高階的蜘蛛腿出現.圖4(g)—(i)是對應不同激光強度下的縱向初速度與最終縱向動量之間的對應關系,可見更高的激光強度能夠允許包含更高初速度和最終動量的干涉結構的存在.

為了研究PMDs 中的焦散,Kelvich 等[16]建立了一個考慮了庫侖作用對電子初速度影響的半經典理論.基于該理論,對應圖4(g)—(i)的激光參數條件,經計算可得,考慮由庫侖作用引起的漂移動量修正后的電子縱向初速度分別為0.075,0.106和0.150 a.u.,這與本文數值模擬所取的縱向初速度處于同一量級.

圖4 變化激光脈沖強度時,使用SRM 模型得到的PMDs (a)—(c) 激光強度增大時,對應的PMDs;(d) 圖4(a)—(c)中動量譜的縱向動量分布;(e) 圖4(a)—(c)中動量譜的橫向動量分布;(f) 縱向動量分布的左邊界(紅實線)、右邊界(紅虛線)和動量分布的寬度(藍)隨縱向初速度變化的曲線圖;(g)—(i) 圖4(a)—(c)中動量譜的縱向初速度與最終縱向動量之間的變化關系.對應的激光脈沖強度分別為 (a),(g) 2×1013 W/cm2;(b),(h) 4×1013 W/cm2;(c),(i) 8×1013 W/cm2Fig.4.Spiderlike PMDs simulated by SRM: (a)-(c) Spiderlike PMDs simulated by SRM with increasing laser intensities;(d) longitudinal cut-plot curves;(e) transverse cut-plot curves;(f) the left boundary momentum (red solid line),right boundary momentum(red dash-dotted line) and the width of the longitudinal momentum distributions (blue);(g)-(i) the relationship between the final longitudinal momentum and the initial longitudinal velocity.The laser intensity is: (a),(g) 2×1013 W/cm2;(b),(h) 4×1013 W/cm2;(c),(i) 8×1013 W/cm2.

為了研究常數值的初速度和分布的初速度之間的區別,分別取電子的初速度為多個常數或為多段分布.圖5(a)是一個包含完整蜘蛛狀干涉結構的光電子PMDs,其縱向初速度取為—0.5—1.0 a.u.;圖5(b)是取初速度為五個單獨的常數值得到的PMDs;圖5(c)是取初速度為五段分離的分布得到的PMDs;圖5(d)是圖5(a)—(c)中PMDs 的縱向動量分布,其中綠色和藍色曲線中的多個峰值是由于相鄰兩個或兩段初速度對PMDs 強度的貢獻相疊加而引起的.可見,無論是由多個單值還是多段分布的初速度均能成功重建出完整的PMDs,且它們有著相同寬度的縱向動量分布.這說明,從PMDs中提取電子的常數值初速度的研究是并不準確的,因為由一個為分布而非常數值的電子初速度也能得出相同的PMDs.

圖5 使用有多個常數或多段分布的初速度的SRM 模型重建完整的PMDs (a) 取電子初速度為—0.5—1 a.u.,使用SRM 模型得到的完整PMDs;(b) 取電子初速度為多個不同的常數值,使用SRM 模型得到的PMDs;(c) 取電子初速度為多段不同的分布,使用SRM 模型得到的PMDs;(d) 圖5(a)—(c)中動量譜的縱向動量分布;(e) 模擬中取的電子初速度,藍色曲線對應圖5(b),紅色曲線對應圖5(c)Fig.5.(a) Spiderlike PMDs simulated by SRM with initial velocity range of —0.5 to 1.0 a.u;(b) spiderlike PMD reconstructed by adding five PMDs each generated with a nonzero offset (no offset distribution);(c) spiderlike PMD reconstructed by adding five PMDs each generated with a nonzero offset distribution;(d) longitudinal cut-plot curves with the red,green and blue colors corresponding to Fig.5(a)—(c);(e) the initial velocities of the five PMDs.The blue curve represents the initial velocities in Fig.5(b),and the red curves represent the initial velocity ranges in Fig.5(c).

為驗證變化激光強度時SRM 模型的模擬結果,通過數值求解TDSE 的方法,同樣得到了具有蜘蛛狀干涉結構的PMDs.圖6(a)對應的激光脈沖強度為 8×1013W/cm2.圖6(b)和圖6(c)分別是該PMD 的縱向和橫向動量分布,其中用紅色曲線表示縱向動量分布的包絡.這里類似SRM 模型情況,同樣定義了縱向動量分布的左邊界、右邊界和動量分布的寬度,并將它們隨激光強度的變化規律畫于圖6(d)中.基于Kelvich 等[16]的理論,計算了對應這些激光強度下電子的縱向初速度,并將其標注于圖6(d)的上坐標軸中.可以發現,隨激光強度增大,縱向動量分布的左邊界維持在約0.7 a.u.處不變,而右邊界和動量分布的寬度線性增大,該變化趨勢也與由SRM 模型得到的圖4(f)一致.

圖6 (a) 取激光脈沖強度為8×1013 W/cm2 時,數值求解TDSE 得到的PMD;(b) 圖6(a)中動量譜的縱向動量分布;(c) 圖6(a)中動量譜的橫向動量分布;(d) 縱向動量分布的左邊界(紅實線)、右邊界(紅虛線)和動量分布的寬度(藍)隨縱向初速度變化的曲線圖Fig.6.(a) Spiderlike PMD simulated by TDSE with laser pulse intensity of 8×1013 W/cm2;(b) longitudinal cut-plot curve;(c) transverse cut-plot curve;(d) the left boundary momentum (red solid line),right boundary momentum (red dash-dotted line)and the width or span of the longitudinal momentum distributions (blue) with respect to different laser intensities or initial velocities.

4 結論

本文使用SRM 模型和求解TDSE 的方法進行了大量數值模擬,成功得到了具有蜘蛛狀動量譜干涉結構的PMDs.在SRM 模型中考慮了非絕熱效應,給電離電子設定非零的縱向初速度,該初速度可以是一個常數也可是一個分布.通過對PMDs的縱向和橫向動量分布的分析,研究了縱向初速度在PMDs 中的作用.數值結果表明,可以從PMDs中反求出電子縱向初速度的取值范圍.此外,發現無論取縱向初速度為多個不同的常數還是多段分布,均能重建出包含完整蜘蛛狀干涉結構的PMDs,可見將初速度視為一個常數的研究并不夠準確,還需更深入的研究.最后,通過數值求解TDSE 同樣得到了蜘蛛狀干涉結構,將其與SRM 模型的計算結果作了對比與印證.