國六新型催化型柴油機微粒捕集器低溫被動再生特性研究

張全長，馮斌，陳貴升，陳家洪，李青，彭益源

（1.湖南大學先進動力總成技術研究中心，長沙 410082；2.昆明理工大學云南省內燃機重點實驗室，昆明 650500；3.云內動力股份有限公司，昆明 650501）

0 概述

壁流式柴油機顆粒捕集器（diesel particulate filter，DPF）是柴油機滿足國六排放法規顆粒物（particulate matter，PM）及顆粒物數量（particle number，PN）限值要求的必需手段［1］。催化型柴油機顆粒物捕集器（catalytic diesel particulate filter，CDPF）通過在載體內部涂覆鉑、鈀等貴金屬催化劑降低碳煙氧化反應的活化能，在柴油機正常排溫下（280℃左右）可實現載體被動再生［2］。而CDPF在實際工程應用中只有當碳煙氧化速率高于碳煙捕集速率時才是有效氧化再生，被動再生平衡點溫度就是該競爭關系的分水嶺。

CDPF技術在歐美等國家相對成熟，其中薄壁、高孔格密度（47個/cm2）、涂覆貴金屬催化劑的新型CDPF是國內外發動機后處理研究領域的熱點。文獻［3-5］中研究表明非對稱孔道結構可以有效加快CDPF再生反應進程，有效降低CDPF壓降并延長其使用壽命；文獻［6］中對六邊形孔道及四邊形孔道DPF再生特性進行了對比，結果表明六邊形孔道DPF再生速率較快，熱應力較小，可以降低DPF主動再生頻率；文獻［7］中提出根據DPF內部顆粒分布不均勻性對催化劑涂覆策略進行分區優化設計；文獻［8］中進行了不同催化劑涂覆區域策略研究，實現了CDPF快速高效再生；文獻［9］中分析研究了CDPF進口條件等對催化效率的影響，并根據催化效率選擇催化劑涂覆量大??；文獻［10］中提出排氣溫度、流量、NO2/PM比例等因素控制是實現CDPF安全高效再生的關鍵；文獻［11］中發現CDPF在300℃～400℃溫度窗口時再生速率最快；文獻［12］中則研究了入口溫度為550℃時，CDPF在不同炭載量下高溫極限被動再生特性；文獻［13］中研究了硫含量對CDPF被動再生過程的影響，并研究了其對柴油機動力性及排放性的影響；文獻［14］中通過仿真模擬研究了灰分沉積對CDPF被動再生特性的影響；文獻［15］中對比研究了碳化硅（SiC）與鈦酸鋁CDPF再生性能的影響規律，試驗結果表明鈦酸鋁材料的最高溫度和最大溫度梯度承受極限遠高于SiC CDPF。

綜合國內外學者研究內容可以發現，當前針對小缸徑柴油機（低排溫）不同材料CDPF低溫被動再生特性的研究尚有待深入。通過構建D30 TCI柴油機試驗臺架，以面向國六的新型CDPF為研究對象，研究了CDPF被動再生平衡點溫度及其關鍵影響因素，對比分析了SiC及堇青石CDPF低溫被動再生特性，可為國六CDPF工程應用提供科學理論指導。

1 試驗裝置

通過搭建臺架進行了SiC與堇青石CDPF被動再生平衡點溫度及其被動再生試驗，測評了柴油機氧化催化器（diesel oxidation catalyst，DOC）新鮮件與老化件對SiC CDPF再生平衡點溫度的影響。DOC新鮮件與老化件的實物圖如圖1所示。柴油機相關技術參數、臺架試驗相關設備及DOC和CDPF相關參數如表1～表3所示。試驗中，各材料載體的再生前炭載量均為5 g/L，碳煙加載工況點為轉速1 200 r/min、轉矩120 N·m，不透光煙度值8%。

表1 D30 TCI發動機主要參數

表3 DOC和CDPF相關參數

圖1 DOC實物圖

DOC和CDPF內部熱電偶的布置方案分別如圖2、圖3所示。DOC內布置了5個測點，a點為圓心，b、c、d、e在距a點1/2R（R為DOC半徑，R=85 mm）的上、下、左、右位置，熱電偶徑向距離DOC出口端面20 mm。CDPF內布置了9個測點，其中測點1～測點3為前段溫度測點，測點4～測點6為中段溫度測點，測點7～測點9為后段溫度測點。測點1、測點4、測點7為靠近載體中心的內圈測點，測點2、測點5、測點8為中圈測點，測點3、測點6、測點9為外圈測點，內圈、中圈、外圈分別距載體中心R/8、R/2、7R/8，具體布置方案如圖3所示。

圖2 DOC內部熱電偶布置示意圖

圖3 CDPF內部熱電偶布置示意圖

表2 試驗測試設備參數

2 試驗結果與討論

2.1 載體材料對CDPF被動再生平衡點影響

選用DOC新鮮件開展了兩種載體材料的被動再生平衡點溫度特性試驗，試驗中堇青石和碳化硅CDPF均在5 g/L炭載量下進行。柴油機轉速恒定為2 000 r/min，通過調整轉矩（80 N·m～255 N·m）改變CDPF入口溫度，控制CDPF入口溫度在235℃～355℃，每次增加20℃，每個溫度的穩定時間為15 min，CDPF壓降最大值對應的入口溫度為再生平衡點溫度。

圖4為不同載體被動再生溫度平衡點。由圖4可知，各載體再生過程中入口溫度一致，整體誤差在5%以內，滿足試驗精度要求。各載體再生試驗過程中發動機進氣流量在入口溫度295℃～325℃區間內發生了突變，這是由于試驗中所用測功機為水力測功機，調節CDPF入口溫度時轉矩調整過快致使進氣流量突變。SiC CDPF壓降整體上高于堇青石CDPF。

圖4 不同載體被動再生溫度平衡點

SiC CDPF在溫度低于295℃時碳煙的累積速率大于氧化速率，壓降隨溫度上升而增加；當SiC CDPF入口溫度穩定在295℃時，碳煙的氧化速率大于累積速率，壓降開始下降；繼續提高溫度，SiC CDPF壓降明顯下降。堇青石CDPF在溫度低于310℃時，壓降隨溫度的升高而升高，此時碳煙累積速率大于其氧化速率；310℃時壓降達到峰值；溫度繼續升高時，壓降下降。即SiC CDPF和堇青石CDPF的連續再生平衡點溫度分別約為295℃和310℃，說明SiC CDPF低溫被動再生特性更優。再生平衡點溫度附近，兩種材料CDPF入口溫度、壓降、進氣量三者均保持較高值。

DOC內部的高比表面積涂層可提高鉑/鈀貴金屬擴散位，促進氧化反應的進行，進而可將排氣中大部分NO氧化為NO2，最終NO2在較低的溫度條件下將CDPF內碳煙氧化。檢測DOC內部溫度變化可以保證DOC內部提供氧化反應熱量的一致性。圖5為各CDPF前端布置的DOC內部溫度場分布。由圖5可知，各方案下DOC內部溫度升溫趨勢及溫度值均保持了同一水平；DOC內部溫度分布總體上呈現中心略高四周略低的趨勢，但整體誤差不超過8℃，較好地滿足了CDPF入口溫度在橫截面上的分布均勻性。

載體內部溫度變化可以直接決定其被動再生效率，載體的內部溫度分布可以反映出其被動再生特性的差異。圖6為各CDPF內部溫度場。由圖6可知，各載體內部溫度軸向上總體呈現出依次升高的趨勢，在徑向上呈現出中心圈溫度最高而外圈最低的規律。這是由于CDPF在碳煙加載過程中受排氣氣流影響，使得碳煙更傾向于優先沉積在載體后端［16］，載體后端的碳煙氧化再生時會釋放更多熱量，故載體內部末端溫度升高。而由于外界環境與載體有較大溫差，載體從中心不斷地向外界散發熱量，使得載體內部從中心到外圈的溫度不斷下降。

圖6 各CDPF內部溫度場

圖7為CDPF穩定再生時的二維平面溫度分布圖。由圖7可知，各個載體在徑向上有較大溫差，整體上呈現從載體中心到四周的溫度逐漸降低的趨勢；載體溫度沿軸向上略有逐漸升高的趨勢，且SiC CDPF載體后端的溫度最高。這是由于SiC載體材料導熱系數更大，相同厚度時其熱阻更低，孔道之間的熱傳遞較好，使大量熱量積聚在載體進氣孔道后端；此外載體后端碳煙沉積更多，再生時釋放更多熱量，使得其溫度提高。

圖7 載體材料對CDPF內部溫度分布的影響

完成載體被動再生平衡點溫度的試驗后，保持載體入口溫度為355℃，使載體繼續進行被動再生反應，當載體壓降不再發生變化時認為載體內部沉積的碳煙已經再生完畢，將載體拆下稱熱重來計算其再生效率。圖8為各CDPF再生效率對比。由圖8可知，堇青石CDPF再生效率最高，為89.4%，SiC CDPF再生效率為82.1%（試驗所用的精密電子稱重儀精度為0.01，所以本文中再生效率誤差小于2%）。堇青石載體孔隙率和熱容更高且導熱系數更低，在載體材料厚度一定的條件下，會產生較大的熱阻，熱量更容易在載體內積聚，不易向外界擴散（見圖4），溫度的升高可使得貴金屬催化劑活性提高，更大程度降低NO2氧化碳煙的反應活化能，此外由于NO2氧化碳煙時為放熱反應，溫度提高也可促進氧化反應進行，所以使得堇青石載體再生速率略高。

圖8 各CDPF再生效率對比

2.2 DOC對CDPF被動再生平衡點溫度的影響

發動機原排氣中只有少量的NO2，不足以提供CDPF被動再生反應，DOC內部通過催化劑將NO氧 化 成NO2，增 大NO2/NO的 質 量 比，為CDPF被動再生提供良好的NO2氛圍；還可通過氧化HC和CO以提升CDPF入口溫度，提高CDPF催化被動再生效率。因此，DOC對于CDPF被動再生極為重要。本小節針對DOC對SiC CDPF被動再生平衡點溫度的影響進行探究（試驗工況等同前文）。

圖9為DOC對CDPF被動再生平衡點溫度的影響。由圖9可知，CDPF前端無DOC時，載體壓降前期均隨著入口溫度的升高而升高，壓降在入口溫度355℃時達到最大之后開始下降，說明此時被動再生平衡點溫度約為355℃；同理，CDPF前端加裝1#DOC、2#DOC時被動再生平衡點均約為295℃；但CDPF入口溫度高于310℃時，載體前端加裝1#DOC時其壓降下降速率遠高于加裝2#DOC。這是由于載體前端不加裝DOC時，載體內部NO2補充不及時，降低了碳煙氧化速率，使得被動再生平衡點溫度有較大提高；相同發動機工況條件下，載體的壓降主要受炭載量影響，而2#DOC已經經過耐久性試驗測試，測試過程排氣中硫化物及鋅、磷和鈣的化合物積聚在內部催化劑表面，會降低2#DOC內部的貴金屬催化劑活性，導致CDPF被動再生速率下降，使得載體壓降更高。

圖9 DOC對CDPF被動再生平衡點溫度的影響

圖10為CDPF再生試驗過程中其內部溫度分布特性，載體在徑向上內圈與中圈溫差較小，而中圈與外圈有較大溫差。這是由于載體內圈與中圈主要是載體內部熱傳遞，熱量損失較小，而載體外圈封裝結構與大氣環境之間有較大溫差，外圈大量熱量向大氣擴散，使得載體在徑向上中圈與外圈有較大溫差。CDPF前端無DOC時其內部溫度較其他兩種方案溫差較大，溫度分布均勻性較差，這是由于DOC為蜂窩式孔道結構，氣流通過DOC時其孔道還具有整流作用，使得流入CDPF的氣流在橫截面上溫度分布更為均勻，而無DOC時氣流受湍流作用，流入后端CDPF的排氣流溫度分布均勻性較差，導致CDPF內部溫度徑向上及軸向上溫差較大。

圖10 DOC對CDPF內部溫度場的影響

分析載體二維平面上的溫度分布對探究其被動再生特性的差異性可以起到很好的佐證作用。圖11所示為DOC對CDPF內部溫度分布的影響。由圖11可知，各方案下CDPF在徑向上有較大溫差，CDPF前端加裝1#DOC、2#DOC時徑向溫差分別約為15℃、10℃，而載體前端未加裝DOC時徑向上溫差達到約20℃，說明DOC對于載體內部溫度分布均勻性具有重要作用。軸向上CDPF前端加裝1#DOC時溫度分布均勻性最好，且整體上載體溫度高于加裝2#DOC，這是由于前者載體內部氧化再生放熱作用更強。

圖11 DOC對CDPF內部溫度分布的影響

圖12為3種試驗方案下CDPF被動再生效率對比。CDPF前端加裝1#DOC時被動再生效率最高（89.1%），加裝2#DOC時居中（77.3%），載體前端無DOC時被動再生效率僅為5.0%，降低了93.5%。這是由于發動機排氣中NO2含量極低，僅約占NOx的十分之一，載體前端無DOC時僅靠排氣中NO2遠遠不足以供碳煙氧化再生反應使用，雖然CDPF內部同樣涂覆了貴金屬催化劑可氧化少量NO，但載體炭載量為5 g/L時大部分催化劑被碳煙濾餅層覆蓋，極大地減少了與NO接觸面積，載體內部NO2缺乏，導致其再生效率極低；而1#DOC、2#DOC通過氧化NO為CDPF再生不斷地提供充足氧化劑NO2，保證碳煙再生反應持續進行。2#DOC為老化載體，內部催化劑活性降低，導致CDPF再生效率有所下降。

圖12 DOC對CDPF再生效率的影響

3 不同載體材料低溫被動再生特性研究

選擇DOC新鮮件進行SiC CDPF與堇青石CDPF在入口溫度為325℃、炭載量為5 g/L時的低溫被動再生特性研究，圖13為兩種載體再生過程CDPF壓降的變化趨勢。再生過程中發動機進氣流量總體上保持一致，兩種載體的入口溫度也保持良好的一致性。此時影響載體壓降變化的主要因素為載體被動再生速率。圖13反映出堇青石CDPF載體壓降降低速率明顯高于SiC CDPF，說明其被動再生速率更高。此外，堇青石CDPF載體的壓降在前期迅速降低，之后基本維持水平。SiC CDPF載體壓降以同一速率持續下降，再生結束時，堇青石CDPF壓降略低于SiC CDPF載體。這是由于堇青石CDPF導熱系數更小，會產生更高熱阻，導熱性更差，再生時熱量不能及時向四周擴散，載體內部的熱量有較高的累積，利于碳煙燃燒，從而促進載體被動再生，再生速率提高。

圖13 載體材料對CDPF被動再生時壓降的影響

DOC內部溫度場均勻性對CDPF再生特性具有重要影響，圖14、圖15分別為SiC和堇青石CDPF前端DOC內部溫度。1#CDPF與2#CDPF載體被動再生時其前端的DOC內部溫度升溫趨勢及內部溫差較小，總體溫度波動在10℃以內，整體上保持了較好的一致性。

圖14 SiC CDPF前端DOC內部溫度

圖15 堇青石CDPF前端DOC內部溫度

圖16為SiC CDPF與堇青石CDPF再生時其內部溫度場分布特性。兩種載體內部溫度的空間分布趨勢保持一致，載體在徑向上溫度分布為內圈溫度最高，外圈溫度最低。SiC載體中心與外圈溫差達16℃以上，而堇青石載體中心與外圈溫差只有7℃。堇青石CDPF載體內部溫度分布更為均勻，且載體內部峰值溫度略高，但是SiC載體熱膨脹系數高，導熱性好，來流溫度在其內部積累不足，熱量向外擴散，所以導致外圈與內圈溫差較大。

圖16 CDPF再生時內部溫度場

圖17所示為兩種載體再生效率和再生速率對比。SiC CDPF載體被動再生效率為48.9%，再生速率為2.9 g/h；堇青石CDPF載體被動再生效率為75.2%，再生速率為11.5 g/h。后者再生效率、再生速率分別提高26.3%、8.6 g/h。這主要是由于載體被動再生時需要有充足的熱量供給，堇青石載體熱容更高，導熱系數更低，材料厚度一定時會產生較大的熱阻，熱量更容易在載體內積聚，不易向外界擴散，蓄熱能力更強，使得載體中心與外圈保持較低溫差（見圖14），促進載體被動氧化再生，提高其再生效率及再生速率。

圖17 不同材料CDPF被動再生特性的影響

4 結論

（1）炭載量為5 g/L時，SiC和堇青石載體CDPF被動再生平衡點溫度分別約為295℃、310℃，炭載量、DOC老化件對CDPF被動再生平衡點溫度無明顯影響，但DOC老化件會導致CDPF被動再生效率下降。

（2）SiC CDPF前端未加裝DOC時，其被動再生平衡點溫度上升至約355℃，且導致CDPF內部溫度在軸向上及徑向上產生較大溫差，大幅降低了其被動再生效率（僅為5%）。

（3）炭載量5 g/L、入口溫度325℃被動再生時，堇青石CDPF內部溫度分布更加均勻。SiC CDPF被動再生效率僅為48.9%，再生速率為2.9 g/h；堇青石CDPF被動再生效率為75.2%，再生速率為11.5 g/h。后者在該溫度附近再生特性更優。