重型國六發動機細顆粒物數量排放特性

汪曉偉，凌健，景曉軍，張琳，高濤，李剛

（1.中汽研汽車檢驗中心（天津）有限公司，天津 300300；2.中國環境科學研究院，北京 100012）

0 概述

機動車顆粒物排放對環境和人體健康均構成危害，可引發光化學煙霧、酸雨、霧霾及沙塵暴等自然災害［1］，有毒的細小顆粒物還可通過呼吸系統進入人體對健康產生危害［2］。生態環境部發布的《中國移動源環境管理年報（2021）》［3］數據顯示，2020年中國機動車顆粒物排放量達6.8萬t，其中柴油車顆粒物排放量占比超過了90%。

為了限制顆粒物排放，生態環境部2018年發布《重型柴油車污染物排放限值及測量方法（中國第六階段）》［4］，除 了 繼 續 對顆粒物質 量 排 放（particle mass，PM）加嚴限值外，還提出了對顆粒物數量（particle number，PN）的管控要求，其中世界統一瞬態循環（world harmonized transient cycle，WHTC）下的發動機PN排放限值為6×1011個/（kW·h）。

目前重型國六排放法規的PN定義為粒徑在23 nm～2 500 nm之間的顆粒物。隨著對顆粒物數量排放研究的深入，發現粒徑小于23 nm的顆粒數量排放也很嚴重［5-8］。有研究表明，目前的顆粒物測試方法忽略了30%～50%的汽油缸內直噴（gasoline direct injection，GDI）發動機的顆粒物和50%～100%的進氣道噴射（port fuel injection，PFI）發動機的顆粒物。

通常認為重型發動機生成的顆粒物粒徑較大，因此之前對重型發動機粒徑低于23 nm的顆粒物研究較少［9］。隨著重型柴油機高壓共軌壓力的提升，柴油噴霧更細，使其生成的顆粒物粒徑不斷降低。此外，搭載天然氣發動機的重型卡車日趨火爆，天然氣發動機顆粒物排放也需要引起重視。有研究表明，雖然天然氣發動機顆粒物排放質量很低，但其排放物中包含了大量小顆粒物，幾何平均直徑僅為30 nm［10-11］。在這種情況下，歐盟及中國都在研究機動車下階段排放標準對顆粒物數量的規定由現在要求的直徑23 nm以上顆粒物數量（particle numbers with diameter above 23 nm，PN23）擴展到直徑10 nm以上顆粒物數量（particle numbers with diameter above 10 nm，PN10）?；诖?，本文中選取滿足國六法規的重型柴油機和天然氣發動機，按照國六標準流程開展了冷熱態WHTC工況下的污染物排放測試，研究了國六發動機細顆粒物（包括PN10和PN23）的排放特性，并分析了冷起動對細顆粒物排放的影響。這些工作尤其是對高低熱值天然氣發動機細顆粒物的研究可以為下階段排放標準中PN要求的制訂奠定基礎。

1 試驗系統

1.1 試驗發動機

研究試驗樣機為7.8 L柴油機和10.4 L的天然氣發動機。天然氣發動機采用當量比燃燒，兩臺發動機均能滿足目前的國六排放標準，其主要參數見表1。其中柴油機的排放控制技術路線為廢氣再循環（exhaust gas recirculation，EGR）+柴油機氧化催化器（diesel oxidation catalyst，DOC）+柴油機顆粒捕集器（diesel particle filter，DPF）+選擇性催化還原器（selective catalytic reduction，SCR）+氨逃逸催化器（ammonia slip catalyst，ASC）。天然氣發動機的排放控制技術路線為EGR+三元催化器（three-way catalyst，TWC）。

1.2 試驗設置

臺架試驗系統示意圖如圖1所示。顆粒物數量排放測量采用了兩套AVL的顆粒計數器。其中一套針對國六法規測量PN23排放（1號顆粒計數器），另一套是AVL針對未來法規開發的最新款顆粒計數器（2號顆粒計數器），可同時測量PN10和PN23。主要的測試設備見表2。

表2 主要的測試設備

圖1 試驗臺架示意圖

1.3 試驗用燃料

使用滿足國六法規的標準燃料。對于天然氣發動機，按國六法規要求使用了兩種類型的天然氣，分別為體積分數85.50%的甲烷和14.50%的氮氣混合而成的低熱值天然氣（NG_LH）和體積分數94.11%的 甲 烷、3.50%的 乙 烷、0.12%的 丁 烷、0.07%的氧氣、1.20%的CO2及0.97%的氮 氣 混合成的高熱值天然氣（NG_HH）。

1.4 試驗方案

按照國六法規要求試驗規程分別對兩臺發動機運行國六標準循環冷態WHTC（WHTC-C）、熱態WHTC（WHTC-H），測量顆粒物排放及氣態污染物排放。

2 試驗結果及分析

2.1 發動機排放的法規符合性

重型車國六排放法規的瞬態排放限值是針對冷熱態WHTC加權后的結果制定的。表3中列出了兩臺發動機冷熱態WHTC加權的排放結果，其中PN值為法規要求的23 nm以上的顆粒數。由表3可知，兩臺發動機的排放均滿足國六限值的要求，其中柴油機的各類污染物排放高于天然氣發動機，尤其是柴油機的PN排放為天然氣發動機的5～6倍。

表3 WHTC污染物排放值

2.2 顆粒計數器設備分析

柴油機在部分流發動機臺架上測試，1號顆粒計數器和2號顆粒計數器均采用直采方式測量。兩套顆粒物計數器的取樣位置靠近，以消除管路沉積對顆粒物的影響。圖2列出了通過兩套顆粒物計數器分別測得的PN23比排放及差異百分比。其中差異百分比定義為2號顆粒計數器比排放與1號顆粒計數器比排放的差值占1號顆粒計數器比排放的百分比。從圖2中可以發現，冷態WHTC循環下的差異為3.2%，熱態WHTC循環下的差異為2.4%，說明兩臺顆粒物計數器雖然前處理裝置有所差別，但對PN23的測量結果影響不大，該結論與文獻［12］中的研究結論基本一致。

圖2 柴油機直采測量的PN23比排放及差異

對于天然氣發動機，1號顆粒計數器布置在全流稀釋通道的末端，采用全流稀釋取樣的方式。而2號顆粒計數器布置在發動機排氣管的末端，采用直采的方式。1號顆粒計數器在2號顆粒計數器下游約10 m處。圖3列出了通過兩套顆粒物計數器分別測得的PN23比排放及差異百分比。采用直采取樣的2號顆粒計數器測得的PN23要顯著低于采用全流取樣的1號顆粒計數器，在不同的循環下降幅范圍為42.3%～77.2%。分析其原因，一方面是取樣位置差異，另一方面可能是由全流稀釋引起的。加入稀釋氣帶來氣流運動，會導致核模態顆粒數濃度增加，而積聚模態的顆粒數濃度則減小，即一部分大粒徑的顆粒物會變成小粒徑的顆粒物。

圖3 全流和直采取樣的PN23排放及差異（天然氣發動機）

基于以上分析，為統一對比尺度，在后文的PN排放特性分析中PN23排放均為直采的測量值。

2.3 PN10和PN23的對比分析

圖4為冷熱態WHTC下的PN10和PN23的測試結果。對于柴油機，冷態WHTC的PN23和PN10的 比 排 放 分 別 為2.8×1011個/（kW·h）和3.8×1011個/（kW·h），熱 態WHTC的PN23和PN10的 比 排 放 分 別 為1.2×1011個/（kW·h）和2.4×1011個/（kW·h）。冷 態WHTC的PN10和PN23相比熱態分別高58.1%和139.9%。冷態WHTC的PN10比PN23高35.3%，而 熱 態WHTC的PN10比PN23高105.4%。該結論與文獻［13］中的研究結論基本一致，其對2臺帶DOC+DPF+SCR的柴油發動機的研究表明多個循環下PN10比排放較PN23要高40%～137%。

圖4 冷熱態WHTC下PN測試結果

對于使用低熱值燃料的天然氣發動機，冷態WHTC的PN23和PN10比排放分別為3.9×1010個/（kW·h）和8.7×1010個/（kW·h），熱態WHTC的PN23和PN10比排放分別為1.2×1010個/（kW·h）和2.3×1010個/（kW·h）。冷態WHTC的PN10和PN23相比熱態分別高277.6%和232.6%。冷態WHTC的PN10比PN23高125.3%，而 熱 態WHTC的PN10比PN23高97.4%。對于使用高熱值燃料的天然氣發動機，冷態WHTC的PN23和PN10比排放分別為1.0×1011個/（kW·h）和1.5×1012個/（kW·h），熱態WHTC的PN23和PN10比排放分別為1.1×1010個/（kW·h）和2.1×1010個/（kW·h）。冷態WHTC的PN10和PN23相比熱態分別高798.3%和7 159.8%。冷態WHTC的PN10比PN23高1 400.0%，而熱態WHTC的PN10比PN23高84.8%。

從上述結果可以看出，柴油機和天然氣發動機PN23和PN10排放呈現不同的規律。冷態條件下柴油機PN10排放相比PN23排放的增加幅度要遠低于天然氣發動機，而熱態條件下柴油機PN10排放相比PN23排放的增加幅度要高于天然氣發動機。這是由于柴油機和天然氣發動機燃燒特性和后處理系統差異所造成的。柴油機是富氧燃燒，生成顆粒物粒徑較大，且DPF主要是物理吸附過程，對溫度的敏感性較低，即在低溫下依然會對顆粒物進行捕集。而天然氣發動機生成顆粒物粒徑較小，雖然是當量比燃燒但在冷起動過程中會加濃混合氣，而且TWC本身只是處理氣態污染物的催化器，顆粒物的去除主要是靠高溫氧化。

文獻［14］中研究發現，經過DOC和DPF后的顆粒物的數量分布存在核態（粒徑小于50 nm）和聚集態（粒徑大于50 nm）兩個分布區。文獻［15］中研究發現隨著柴油機排氣溫度降低，顆粒的平均粒徑增大，顆粒間的吸附力、黏附力及黏附能增大，團聚程度更明顯，顆粒間黏結作用更穩定。文獻［16］中研究發現采用TWC的當量比燃燒重型天然氣發動機的顆粒物粒徑在10 nm處存在一個明顯的核模態的峰值。文獻［17］中研究發現在穩態工況下，天然氣發動機的排氣顆粒物存在直徑低于10 nm的峰值。文獻［18］中研究發現天然氣燃料的顆粒物中主要以核態的形式存在。以上研究說明柴油機的顆粒物粒徑更大，且在排溫較低時更難氧化，因此柴油機冷態WHTC下10 nm～23 nm的PN排放只占總PN排 放 的26.1%，而 熱 態WHTC下 則 占 到51.3%。天然氣發動機的顆粒物排放粒徑更小，在熱態條件下10 nm～23 nm的PN更容易被氧化，熱態WHTC下低熱值和高熱值燃料10 nm～23 nm的PN排放占總PN排放的比值分別為49.6%和45.9%，要低于柴油機。但在冷態條件下，TWC尚未起燃，10 nm～23 nm的PN排放非常嚴重。冷態WHTC下低熱值和高熱值燃料10 nm～23 nm的PN排放占總PN排放的比值分別為55.6%和93.3%。此外也可以發現，天然氣發動機使用燃料中的碳含量顯著影響冷起動的PN排放。文獻［19］中認為燃料裂解產物的多樣性對碳煙形成起著決定性的作用。文獻［20］中認為較大的脂肪烴分子由于其鍵能較弱更有可能通過裂變反應途徑裂解。本研究中，高熱值燃料中加入了一定量的乙烷，因此更容易形成核態碳煙顆粒物。文獻［21-22］中研究發現在燃料中加入高碳原子烷烴會導致PN排放增加。

2.4 PN的瞬態排放特性

圖5為冷態WHTC的瞬態測試結果。從圖5中可以看出柴油機的排溫要明顯低于天然氣發動機的排溫。柴油機冷態WHTC循環的平均排溫為288.9℃，而天然氣發動機的平均排溫分別為386.2℃（低熱值燃料）和394.4℃（高熱值燃料）。此外，柴油機排溫達到200℃的時間為68 s，而天然氣發動機只需要不到30 s。從瞬態排放特征來看，PN10和PN23的變化規律較為一致，即PN23突增時PN10也會突增。從累積排放量看，柴油機PN可以分為3個階段：首先是冷起動階段（0 s至第75 s），該階段因起動加濃，噴油量增加，顆粒物生成多，且由于排溫較低，顆粒物氧化能力不強，這階段PN23和PN10分別占總WHTC循環的11.8%和13.2%。第2個階段為第370 s至第400 s，此時發動機經過一段時間怠速，排溫回落，當發動機轉矩突然加大時混合氣加濃，噴油量增加，因此PN排放出現峰值。這個階段PN23和PN10分別占總WHTC的13.9%和15.0%。第3個階段是高速階段（第1 200 s至第1 800 s），發動機轉速較高，轉矩穩定在中高負荷，排溫較高。這個階段PN23和PN10分別占總WHTC的25.7%和36.2%。PN10排放增加比PN23更為明顯，可能是因為此時排氣溫度較高，大粒徑的顆粒物容易被氧化成較小顆粒物所致。對于天然氣發動機，冷起動階段PN排放的占比最大，特別是高熱值燃料。在冷態WHTC的前100 s，低熱值燃料的PN23和PN10分 別 占 總WHTC的47.8%和52.8%，而對于高熱值燃料，這兩個占比分別高達75.4%和96.4%。這說明高熱值的天然氣有更強的成碳趨勢，且更容易生成粒徑較小的顆粒物。而且由于冷起動階段排溫較低，生成的顆粒物不易被氧化，導致PN排放尤其是PN10排放的迅速增加。

圖5 冷態WHTC的瞬態測試結果

圖6為熱態WHTC的瞬態測試結果。柴油機、NG_LH、NG_HH在熱態WHTC循環下的平均排溫分別為311.3℃、418.3℃和426.4℃。與冷態WHTC一樣，高熱值燃料天然氣發動機排溫最高，而柴油機排溫最低。熱態WHTC的瞬態排放特征與冷態WHTC有差異。對于柴油機，熱態條件下第1階段的峰值顯著減小。而天然氣發動機第1階段基本不再有峰值，主要原因是熱態條件下不再加濃混合氣，顆粒物生成少，同時排氣溫度高使顆粒物更容易被氧化。在第3個階段，無論是柴油機還是天然氣發動機，PN10和PN23均有明顯的增加，此時對應高負荷運轉階段，說明發動機負荷增加會造成PN排放增加。此外，在一些突然加速加載的工況，也會引起PN排放的增加。

圖6 熱態WHTC的瞬態測試結果

3 結論

（1）對典型國六發動機的冷熱態WHTC測試結果表明，柴油機的PN10比排放較PN23比排放高35.3%～105.4%，而天然氣發動機PN10比排放較PN23比排放高84.8%～1 400.0%。

（2）天然氣發動機運行冷態WHTC時的起動階段，由于排氣溫度較低及起動加濃，導致PN排放激增，主要是粒徑范圍在10 nm～23 nm的顆粒物，并且使用高熱值燃料的天然氣發動機PN排放尤為嚴重。