固態長壽命氡子體210Po在采空區煤自燃火源位置探測中的應用研究

林 晨，王俊峰，董凱麗，劉 軒

(太原理工大學 a.安全與應急管理工程學院， b.山西省礦井通風與火災防治工程技術研究中心，c.礦業工程學院， 太原 030024)

煤炭是我國的基本能源，是國家能源安全的重要保障。同時，煤炭也是一種高碳化石能源，在煤礦生產過程中，煤炭的自燃嚴重威脅著煤礦的安全生產，造成嚴重的資源、經濟損失和環境生態破壞[1]。由于井下情況復雜，漏風通道強度不穩定且多源多匯，采空區的松散煤體長時間處于有氧環境中，導致了采空區內煤自燃高溫點位置隱蔽不定，燃燒狀態不明，制約煤自燃高溫點的準確定位，在“做好碳達峰、碳中和”的形勢下，科學高效的礦井自燃火災防控更加重要，而其關鍵在于精確探測火源位置[2-6]。

目前國內外大量應用于現場探火的方法主要有磁探法、電阻率探測法、鉆探法、氣體探測法和同位素測氡法等[7]。其中同位素測氡法具有操作簡單、成本低、不受地形限制和適合深部火災探測等優點，被廣泛應用于嚴重自燃發火區域的探測[8-9]。其原理為煤礦采空區發生煤自燃時，煤體物理力學性質隨井下溫度的升高發生改變，氡氣析出量增加,大量的氡氣在擴散對流作用下沿裂隙向地表快速運移，最終在煤自燃火區上方形成了高于地表氡氣本底值的氡氣異常區域[10]。但在實際測量過程中，由于氡氣易溶于水，受土壤水分影響較大，且從地表采集到的氡數據還受季節、天氣、溫度和測量方法的影響，工作量大、周期長也制約了現場數據的有效采集和準確分析。

氡在向地表運移過程中，持續衰變成惰性的固態長壽命子體，210Po作為氡的子體之一，半衰期為138 d，是氡半衰期的36倍。大量由氡衰變的210Po吸附滯留在近地表的土壤中形成穩定的膠體物質，其含量受外界因素影響較小，不易活化遷移，直接反映了母體氡在一段時間中的累積值。由于更長的半衰期和不活潑的物理化學性質，210Po較氡的其它衰變子體而言更易于測量分析，因此，210Po可作為氡的特征子體[11]。為了減少誤差，提高探測火源位置的精度與效率，提出了基于放射化學分析手段測定210Po活度濃度的氡子體210Po法探火[12-13]。但氡子體210Po法探火作為一項尚未應用的火源位置探測技術，其精度與效果仍有待現場進一步驗證。為此，選擇在已知火源位置的火區開展現場實驗，同時利用同位素測氡法和氡子體210Po法探火探測老火區，研究火區近地表土壤層中氡濃度與210Po活度濃度分布的相關性[14]。

1 實驗區概況及測場布置

實驗區域選取汾西礦業柳灣煤礦南上莊火區，該區域有大量不同年代開采后廢棄的小煤窯，這些小煤窯氣密性差，回采率低，大量的遺煤為煤自燃提供了有利條件。礦方提供資料顯示，通過井下施工探火巷道以及探火鉆孔，探明火區內存在4處高溫火源點。根據礦井上下對照圖，在地面對應位置對火源點進行標注，標注區域位于南上莊村與下馬寬村之間一處廢棄小窯井筒附近，周邊溝谷縱橫，整體地勢東高西低，地面標高相對高差約為30 m.根據地形調整布置測場的方位與角度，確保所有標注的火源位置都能被測場覆蓋。根據火源位置分布，選擇范圍為40 m×100 m的矩形區域作為探測區域，沿南向北布置了A～E 5條測線，每條測線11個測點，在探測區域內進行按線、點距選取10 m×10 m的網格精度進行布點，火區具體位置及測點布置如圖1所示。

圖1 火區位置及測點布置圖Fig.1 Fire zone location and measuring point layout

2 地表采樣分析及數據處理

2.1 土壤樣品的采集及210Po活度濃度的測定

在以各測點為中心，半徑1 m的圓形區域內，隨機選擇3個取樣點，分別取出距地表20 cm深度的土壤樣品30 g置于取樣袋中，混合均勻后登記編號帶回實驗室。每個測點樣品留存一部分做后續分析，剩余土壤樣品攤平、初步捏碎后進行干燥通風處理，樣品風干后，去除樣品中的植物殘渣、碎石顆粒。初步處理完的土樣至于平底容器內，用木棍碾細，過篩孔孔徑為0.25 mm的篩網，經混合均勻用以作測定210Po活度濃度備用，儲存于密封塑料袋中，土壤樣品的保存如圖2所示。

圖2 土壤樣品的保存Fig.2 Preservation of soil samples

采用同位素示蹤α能譜法測定210Po活度濃度，首先稱取2 g經過預處理的土壤樣品放置于燒杯中，加入約100 mBq209Po回收示蹤劑，加入少量水潤濕后再用濃硝酸溶解。蒸發并加入少量的HClO4使其灰化，然后進行兩次蒸發處理，用HCl溶解兩次蒸發后的殘渣，再加入抗壞血酸分離其中的Fe3+離子，最后將處理完的溶液倒入含銀基底的聚四氟乙烯瓶中。將其靜置于90℃的恒溫條件下，4 h后完成自鍍，得到銀片樣品。利用回收示蹤劑209Po校正回收率，可得到樣品中的210Po活度濃度[15]。

2.2 氡濃度的測量

測量氡濃度采用由美國生產的RAD-7測氡儀。該儀器能夠連續地抽吸地下氡氣，將氡子體利用過濾器過濾，用金硅面壘半導體探測器測量進入半球腔內的氣體以獲得α能譜。

通過獲取218Po能量窗口的計數率來確定土壤氡濃度，該方法是當前測量氡濃度的一種常用方法，這種方法較好地將氡和釷射氣區分，可以最大程度避免氡子體受污，測量數據具有較好的可靠性[16-17]，圖3為RAD-7測氡儀實物圖。

圖3 RAD-7測氡儀實物圖Fig.3 Photo of RAD-7radon detector

使用RAD-7電子測氡儀在野外測量方法步驟如下：①打孔，使用直徑4 cm的鋼釬打孔，孔深約90 cm；②抽氣，將鋼釬拔出，迅速插入抽氣桿，開始抽氣；③測量，一個測點測量周期設置為3，每次測量時間為15 min，凈化時間為10 min，每個測點耗時55 min.氡濃度取值為三個周期測量值的平均值，圖4為RAD-7測氡儀工作示意圖。

圖4 RAD-7測氡儀工作示意圖Fig.4 Working diagram of RAD-7 radon detector

2.3 數據處理

氣候條件和淺層土壤結構的不一致性，以及放射性波動誤差、系統誤差和隨機誤差的存在，都會對放射性氡及其特征子體有效數據的提取造成一定的影響。因此，野外工作結束后，需要在室內對原始數據進行進一步處理和優化，對氡及210Po進行數據質量評價，以確定背景值和異常下限。

1)背景值和均方差的確定。本研究采用平均值(M)、均方差(S)統計法，該方法前提是數據要符合正態分布。因此需要剔除部分不符合的異常數據，首先對遠離探測火區5處沒有火區位置的地表氡濃度和210Po活度濃度進行測定，假設測得的土壤氡濃度和210Po活度濃度為x1、x2、x3、…、xn，算出其算術平均值作為統計背景值M：

(1)

然后計算探測區域內所有散點數據的均方差S1：

(2)

將不處于“M-3S1～M+3S1”范圍內的異常數據剔除，將剩余散點數據的統計結果作為統計均方差S[18]，如表1所示。

表1 氡與210Po的背景值及統計均方差Table 1 Background value and statistical mean square error of radon and 210Po

2)土壤氡和210Po異常下限的確定?！睹裼媒ㄖこ淌覂拳h境污染控制規范》規定：土壤中氡濃度高于周圍非地質構造斷裂區域5倍及以上時應測定工程地點土壤中的鐳-226、釷-232、鉀-40的比活度。因此一般將統計單元土壤氡濃度和210Po活度濃度大于或等于5倍(5M)背景值的數據區間范圍視為異常；通常采用的氡和210Po異常暈下限為背景值加3倍均方差，即數據大于(M+3S)的區間范圍視為異常暈;高暈下限為背景值加2倍均方差，即數據位于(M+2S)～(M+3S)的區間范圍視為高暈;偏高暈下限為背景值加1倍均方差，即數據位于(M+S)～(M+2S)的區間范圍視為偏高暈;正常暈一般在背景值減去1倍均方差和背景值加1倍均方差之間的區間范圍，即數據位于(M-S)～(M+S)之間[19-20]，如表2所示。

表2 氡及210Po的異常下限Table 2 Radon and 210Po abnormal lower limit

3 結果分析

3.1 探測結果分析

根據測量結果，以探測區域內西南角第一點作為坐標(0，0)點，東西方向(0，0)與(100，0)的連線作為x軸，南北方向(0，0)與(40，0)點的連線作為y軸，繪制氡濃度分布等值線圖與210Po活度濃度分布等值線圖，如圖5和圖6所示。

同位素測氡法探測區域內土壤氡濃度背景值為1 720.41 Bq/m3，異常暈下限為7 450.82 Bq/m3，異常下限為8 602.33 Bq/m3，最大值9 869.71 Bq/m3，分析統計確定了3處具有一定規模的異常暈Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和4處異常點(40，40)、(60，20)、(70，0)、(80，20).氡氣濃度異常區域約占探測區域總面積的58.99%，為2 359.73 m2，地表氡濃度由火源點位置上方向四周均勻遞減，符合煤自燃過程中的氡氣析出變化規律。

圖5 氡濃度分布等值線圖Fig.5 Contour map of radon concentration distribution

圖6 210Po活度濃度分布等值線圖Fig.6 Contour map of 210Po activity concentration distribution

Ⅰ號氡氣異常暈沿東南方向分布，影響面積約530.28 m2，范圍內氡濃度的極值點坐標位于(60，20)，氡氣濃度值為9 117.74 Bq/m3，范圍內另一火源點(40，40)的氡濃度為8 897.59 Bq/m3；Ⅱ號異常暈呈近似梯形沿南北方向分布，影響面積約129.55 m2，范圍內氡濃度極值點位于(80，20)，氡氣濃度值為8 736.47 Bq/m3；Ⅲ號異常暈呈近似三角形沿南北方向分布，影響面積約134.57 m2，范圍內氡濃度極值點位置為(70，0)，值為9 869.76 Bq/m3.

探測區域內土壤的210Po活度濃度背景值為12.84 Bq/kg，異常暈下限為55.27 Bq/kg，異常下限為64.66 Bq/kg，最大值69.38 Bq/kg，分析統計確定了4處異常點(40，40)、(60，20)、(70，30)、(80，20)及1處異常暈Ⅳ.210Po活動濃度異常區域占探測區域總面積的66.85%，與氡濃度分布等值線圖劃分的異常區域范圍基本一致，表明土壤210Po活度濃度與氡濃度具有良好的正相關性。Ⅳ號210Po異常暈沿東南方向分布，影響面積約為1 106.62 m2，4處異常點均處于異常暈范圍。

3.2 氡濃度與210Po活度濃度相關性分析

土壤孔隙中的可遷移氡通過擴散、滲流等作用運移至地表進而析出的過程決定著210Po在土壤中的累積分布。一般來講，土壤氡濃度與210Po活度濃度相關性受多種綜合因素影響，其中受土壤質地、土壤粒徑、土壤飽和含水度和有效孔隙度影響較大[21]；由于同一區域土壤質地與土壤粒徑有高度共同點，因此選取土壤飽和含水度和有效孔隙度分析對該火區土壤氡濃度與210Po活度濃度的相關性的影響。

表3 a-g點的氡濃度與210Po活度濃度及土壤物性參數Table 3 Radon concentration,210Po activity concentration and soil physical property parameters at points a-g

如圖7所示，在由同位素測氡法和氡子體210Po法探火劃分出的全部異常暈區域內隨機選取a-g 7處測點，測量各測點位置樣品土壤飽和含水度和有效孔隙度，如表3所示，采用最小二乘法擬合氡與210Po數據，研究土壤氡濃度與210Po活度濃度之間的線性關系。由圖7、圖8可知，除a點和g點以外，其余點均靠近火源位置，土壤氡濃度與210Po活度濃度在總體上呈比較明顯的相關性，相關指數R2=0.994，即土壤中210Po活度濃度隨母體氡濃度增加而增大，a、g點的相關性異常應該與土壤樣品的飽和含水度和有效孔隙度有關。

圖7 測點分布圖Fig.7 Distribution map of measuring points

圖8 土壤氡濃度與210Po活度濃度的關系Fig.8 Relationship between soil radon concentration and210Po activity concentration

圖9反映了土壤飽和含水度和有效孔隙度與土壤氡濃度及210Po活度濃度的關系。由圖可以看出，土壤的飽和含水度與有效孔隙度成反比，即有效孔隙度隨土壤飽和含水度增大而減小。當土壤飽和含水度在60%以下時(b、c、d、e、f點)，土壤氡濃度及210Po活度濃度變化趨勢呈現出高度的正相關性。但在a點的飽和含水度達到83%時，土壤氡濃度遠小于土壤的210Po活度濃度，這是由于土壤氡濃度易受到土壤飽和含水度的影響。當土壤含水率較低時，土壤孔隙中水分的增加使得反沖到土壤孔隙中的氡原子留在孔隙中的概率增加，進而增大了土壤氡濃度。b～f點的土壤含水率較低，孔隙中一定水分的存在促進了由火區遷移至此的氡滯留于孔隙中，此外210Po作為氡的固態長壽命特征子體，隨著氡的不斷衰變吸附滯留于土壤中，反映了氡在一段時間內的累積值，因此在b～f點的土壤層中出現了氡和210Po的大量富集且土壤氡濃度及210Po活度濃度變化趨勢高度相關。

圖9 土壤飽和含水度和有效孔隙度與土壤氡濃度及210Po活度濃度的關系Fig.9 Relationship between soil saturated water content and effective porosity and soil radon concentration and 210Po activity concentration

當土壤含水率較大時，氡在空氣中的擴散系數遠大于其在水中的擴散系數，且由氣壓梯度主導的滲流作用只能發生于孔隙中沒有水存在的氣相空間，致使氡在土壤孔隙中的擴散和滲流會受到孔隙水的阻礙，導致了土壤中呈游離態運移的氡原子數量減少。在土壤含水率較大的a點，孔隙水阻礙了由火區遷移到此處氡的擴散滲流作用，降低了地表氡析出率，同時在水的封閉作用下，土壤氡很難以氣體形式被收集。而滯留于土壤孔隙水中的氡不斷進行衰變，大量氡的特征子體210Po吸附在土壤中不斷累積，造成了a點氡濃度異常偏低。

在遠離火源位置的g點，土壤氡濃度出現異常高值，而210Po活度濃度與背景值接近，土壤飽和含水度也處于正常范圍，說明與a點出現異常的原因不同。分析可知，g點土壤下方有礦方排污管道鋪設，管道內污水主要來自煤礦礦井水和選煤廢水，污水中的氡在密閉的空間內形成富集，在打孔測量土壤氡濃度時，破壞了原始的壓力平衡，在沖擊作用下探孔周圍產生一系列微小裂隙，氡氣在對流作用下沿裂隙快速涌向地面。該過程是由于氡的瞬時濃度增大導致氡濃度檢測異常，氡的特征子體210Po并未形成有效累積，造成了g點土壤中的氡濃度異常偏高。

高溫火源點位置與氡子體210Po法探火確定的異常點位置基本對應，由前述分析可知，由于a點所處區域土壤飽和含水度較高以及g點所處區域環境的影響，利用同位素測氡法判定高溫火源點位置可能會存在漏判和誤判問題。在相同地質條件下，氡子體210Po法探火探測隱蔽火源位置的精確度要高于同位素測氡法，土壤210Po活度濃度的異常分布能更好地判斷出井下隱蔽火源位置。

4 結論

1)當煤礦采空區發生自燃時，氡氣析出量隨采空區氣壓和溫度升高而大幅度增加，氡氣在擴散對流作用下沿裂隙向地表快速運移，在火區上方近地表土壤層中大量聚集；210Po作為氡衰變產生的特征子體，隨氡的遷移吸附滯留于近地表土壤層中，最終土壤層中形成了氡濃度和210Po活度濃度分布的差異，因此可用同位素測氡法和氡子體210Po法探火間接確定火源位置?；饏^近地表土壤層氡濃度與210Po活度濃度總體分布上具有相關性，但個別測點存在差異。

2)土壤飽和含水度和有效孔隙度成反比，土壤飽和含水度和有效孔隙度對土壤氡濃度與210Po活度濃度的相關性影響體現為：土壤飽和含水度在40%～60%時，土壤中氡濃度與210Po活度濃度高度相關；而當土壤飽和含水度大于80%后，土壤中的水對氡產生封閉作用，降低了土壤中氡與210Po的相關性。

3)通過對比同位素測氡法和氡子體210Po法探火在南上莊火區的現場應用，兩種方法都能找出火源的大致位置與火區范圍，但由于210Po活度濃度較氡濃度而言受外界因素變化影響較小，數值比較穩定。與同位素測氡法相比，氡子體210Po法探火探測煤礦隱蔽火源位置能有效減少火區信息的誤報，具有可靠性更強、準確度更高的優點。