川西坳陷須二段次生石英形成機理及其對儲集層物性的影響

章順利，楊映濤，張玲，操延輝

(中國石化 西南油氣分公司 勘探開發研究院，成都 610041)

次生石英是影響致密砂巖儲集層質量的重要因素之一[1-2]，了解次生石英的來源和分布，對深埋藏致密砂巖儲集層預測具有重要意義[3]。雖然前人對次生石英進行了廣泛的研究，認為地層溫度、壓力、流體酸堿度、巖石碎屑成分、油氣侵位、綠泥石包殼等都對次生石英的形成起著重要作用，但對次生石英形成的流體、抑制次生石英生長的條件、不同期次次生石英形成的準確時間、硅質來源等，都尚存疑問[4-5]。次生石英的生成需要有充足的硅質來源，內部來源包括縫合線作用、顆粒接觸處的壓溶作用、長石溶解、蒙脫石轉變為伊利石或生物硅的重結晶；外部來源包括斷層和裂縫從外部帶來的硅質，或者與相鄰泥頁巖交換而進入的硅質[6-11]。大部分沉積盆地中次生石英可形成于60～145 ℃的成巖溫度下，溫度是控制次生石英生成的重要因素，一旦打破石英形成的溫度閾值(70～80 ℃)，石英生成會隨溫度呈指數增加[12-14]。

許多學者通過石英流體包裹體和同位素分析相結合，對次生石英生成的溫度、時間以及硅質的來源進行探討[11，15-17]。當次生石英生成的溫度確定時，測量次生石英的氧同位素比值，可以確定次生石英膠結物形成時孔隙流體的氧同位素成分[18]。川西坳陷三疊系須家河組二段埋藏深度大，成巖作用復雜，次生石英充填破壞了儲集層孔隙，是儲集層致密化的重要因素。但前人對其次生石英的研究，只是通過包裹體均一溫度分布特征，認為存在不同期次的次生石英[19-20]，缺乏對次生石英硅質來源及如何尋找次生石英欠發育的相對優質儲集層的研究。因此，本文在包裹體、陰極發光和電子探針分析的基礎上，利用高精度和高分辨率的離子探針(SIMS)，分析須二段砂巖中次生石英的形成溫度、沉淀時流體性質和硅質來源，進一步分析不同期次次生石英的形成對儲集層發育的影響，并對成巖中—晚期次生石英欠發育的相對優質儲集層進行預測。

1 地質背景

川西坳陷地處四川盆地西部的龍門山前緣地帶，北起川北凹陷低緩構造帶，西臨龍門山推覆體，南至峨眉—瓦山斷塊，東接川中隆起[20-22]。研究區位于川西坳陷中段，可劃分為龍門山前構造帶、新場構造帶、知新場構造帶、成都凹陷、梓潼凹陷和中江斜坡，油氣資源豐富，是四川盆地油氣勘探開發的重點地區[23-24](圖1)。研究區陸相地層自下而上為三疊系馬鞍塘組、小塘子組和須家河組，侏羅系白田壩組、千佛崖組、沙溪廟組、遂寧組和蓬萊鎮組，白堊系及第四系，總厚度一般為5 000～7 000 m(圖1)。其中，須家河組可以劃分為須一段—須五段，須一段、須三段和須五段主要發育湖沼相暗色泥頁巖、碳質泥巖夾砂巖及煤層；須二段和須四段主要發育大套砂巖夾少量泥巖，是四川盆地陸相致密砂巖層系中重要的天然氣產層[19-20，23]。研究區須二段埋藏深度大，一般大于4 500 m，厚度為550～660 m，主要屬于三角洲前緣沉積，儲集層發育在高能的水下分流河道和河口壩[25-26]中。須二段以中—細粒巖屑砂巖、巖屑石英砂巖和長石巖屑砂巖為主。碎屑顆粒以石英為主，其次為巖屑，巖屑以變質巖和火成巖為主；長石含量較低，以鈉長石為主，含少量的鉀長石。填隙物主要為水云母、黏土質雜基、硅質、綠泥石、伊利石、碳酸鹽等膠結物，雜基含量較少，為1%～3%。

圖1 川西坳陷構造單元劃分及地層柱狀剖面Fig.1.Structural unit division and stratigraphic column of Western Sichuan depression

2 次生石英附存狀態和地球化學特征

2.1 附存狀態

次生石英在成分成熟度高的砂巖中較發育，并且隨著埋藏深度的增加，含量有增加的趨勢。根據鑄體薄片和掃描電鏡分析，研究區須二段次生石英含量為1.5%～8.5%，平均為4.2%，表現為石英加大邊和孔隙充填石英，是須二段砂巖中最重要的自生礦物(圖2)。第Ⅰ期次生石英(Q1)一般為沿碎屑顆粒邊緣的石英加大邊，并被襯墊綠泥石包裹(圖2a、圖2b)，形成時間較早，早于襯墊綠泥石，部分區域石英加大邊與原石英碎屑顆粒之間有一條清晰的“塵線”；第Ⅱ期次生石英(Q2)同樣表現為次生石英加大邊(圖2b、圖2c)，在襯墊綠泥石之后，形成時的溫度較高；第Ⅲ期次生石英(Q3)一般表現為晚期次生石英加大邊或孔隙充填石英(圖2b—圖2d)，充填石英一般分布于殘余原生孔、粒間溶蝕孔和粒內溶孔中，呈半自形—自形，晶粒大小不一，為粉—細晶狀，形成時間較晚。陰極發光分析結果表明，第Ⅰ期和第Ⅱ期次生石英發微弱藍紫色光(圖2f)，第Ⅲ期次生石英多不發光，次生石英常與縫合線和壓溶作用相伴生。

圖2 研究區須二段次生石英附存狀態Fig.2.Occurrence state of the secondary quartz in Xu 2 member in the study area

2.2 地球化學特征

根據川西坳陷須二段次生石英中流體包裹體均一溫度，次生石英的形成溫度主要為56～85 ℃、95～125 ℃和130～165 ℃，具多峰分布的特征(圖3)。同時，對同一深度段樣品進行離子探針氧同位素比值分析，其中靠近碎屑顆粒的第Ⅰ期次生石英δ18O(SMOW)為18.30‰～19.05‰，平均為18.60‰；第Ⅱ期次生石英δ18O(SMOW)為15.00‰～17.99‰，平均為16.76‰；第Ⅲ期次生石英δ18O(SMOW)較低，為12.79‰～15.47‰，平均為14.22‰?？傊?，從靠近碎屑顆粒的早期石英加大邊到晚期的孔隙充填石英，其δ18O(SMOW)具有逐漸減小的特征，也反映其形成溫度逐漸升高。而研究區須二段石英碎屑顆粒的δ18O(SMOW)最低，為6.56‰～8.21‰，平均為7.42‰(圖4)。

圖3 研究區須二段包裹體均一溫度分布特征Fig.3.Distribution of inclusion homogenization temperature in Xu 2 member in the study area

圖4 研究區須二段次生石英及石英碎屑顆粒離子探針氧同位素比值分析Fig.4.SIMS oxygen isotopic analysis of the secondary quartz and quartz fragments in Xu 2 member in the study area

3 次生石英的形成機理

3.1 成巖流體演化特征

依據次生石英的氧同位素比值，可以分析成巖流體性質[11，15-17，27]。其氧同位素比值受多種因素的影響，一般次生石英生成溫度越高，石英的δ18O(SMOW)越大，兩者之間具相應的函數關系[28]：

式中T——溫度，℃；

α——換算系數；

δ18O(SMOW)——次生石英氧同位素比值，‰；

δ18O(流體)——次生石英生成時孔隙流體的氧同位素比值，‰。

第Ⅰ期次生石英生成溫度為56～85 ℃(圖3)，δ18O(SMOW)為18.30‰～19.05‰，次生石英生成時孔隙流體δ18O(流體)接近于大氣淡水δ18O(大氣淡水)(-7.00‰)，隨著溫度升高，孔隙流體向富集δ18O轉變(圖5)，但小于同期(三疊紀末期)海水δ18O(海水)(-3‰～-2‰)，表明第Ⅰ期次生石英生成時可能受到大氣淡水的影響。第Ⅱ期次生石英生成溫度為95～125 ℃，δ18O(SMOW)為15.00‰～17.99‰，表明第Ⅱ期次生石英生成時孔隙流體δ18O(流體)具逐漸變重的特征(圖5)。成巖演化過程中，黏土礦物的轉化(蒙脫石伊利石化)、水巖作用以及烴源巖中干酪根的降解，往往是δ18O(流體)富集的原因[3，29]；而砂巖中長石溶解、石英和高嶺石生成可能會在一定程度上降低δ18O(流體)，這也解釋了第Ⅱ期次生石英生成時少量孔隙流體δ18O(流體)為何偏輕[30]。第Ⅲ期次生石英生成溫度為130～165 ℃，δ18O(SMOW)為12.79‰～15.47‰，石英生成時孔隙流體δ18O(流體)最重，為1.00‰～4.00‰，大于三疊紀末期海水δ18O(海水)(-3‰～-2‰)(圖5)。根據埋藏史和熱演化史，第Ⅲ期次生石英生成時埋藏深度大于3 500 m，石英碎屑顆粒的δ18O(SMOW)為6.56‰～8.21‰，廣泛的壓溶作用引起SiO2的釋放，持續的油氣侵位，高嶺石和伊蒙混層的伊利石化和碳酸鹽礦物再結晶的水巖相互作用，使得孔隙流體δ18O(流體)在中—晚成巖階段持續富集[3，11，29]，說明第Ⅲ期次生石英生成時孔隙流體可能為壓溶作用和水巖作用后的混合流體。

圖5 研究區須二段次生石英包裹體均一溫度和石英氧同位素比值組成示意Fig.5.Schematic diagram of inclusion homogenization temperature and oxygen isotopic ratio composition of the secondary quartz in Xu 2 member in the study area

圖5 中菱形區域為不同期次次生石英的氧同位素比值和均一溫度分布區間，根據文獻［28］中公式，分別計算次生石英δ18O(SMOW)為12.5‰、15.0‰、18.0‰和19.0‰時流體的氧同位素比值分布區間，三疊紀末期海水δ18O(SMOW)取-3‰～-2‰[31-32]，大氣淡水δ18O(SMOW)取-7‰[3，16]。

3.2 次生石英形成機理

3.2.1 長石溶蝕作用提供硅質

長石的溶蝕作用會伴隨著整個沉積成巖作用過程，因此長石溶解提供的硅質伴隨著整個埋藏成巖過程[8]。且相比于黏土礦物轉換釋放的硅質，長石具有更大的Si/Al，與Si/Al為1的伊利石和高嶺石相比，K-Na長石系列的Si/Al為3，溶蝕作用過程中可釋放更多硅質[2]。須二段砂巖儲集層中可見較多長石碎屑顆粒沿縫溶蝕(圖6a)，溶蝕孔隙中見次生石英充填(圖6b)。根據次生石英δ18O(SMOW)，第Ⅰ期次生石英生成時可能受到大氣淡水的影響，前人認為大氣淡水在開放的成巖體系中的淋濾作用可以延續到1 500～2 300 m 的深度[33-34]。研究區須二段發育的厚大砂體中流體運移較為通暢，早期大氣淡水可對偏基性的斜長石進行溶蝕并提供硅質，但提供的硅質有限，早期次生石英發育較少。隨著溫度升高，在理想溫度區間(80～120 ℃)，有機酸會對斜長石和鉀長石進行溶蝕[35]，使得局部孔隙水中Al3+、K+和Na+富集，而第Ⅱ期和第Ⅲ期次生石英具有相對較高的K2O 含量，且次生石英中Al2O3含量最高(圖7)，可見鉀長石和酸性斜長石溶蝕作用提供的硅質是早期和中期次生石英沉淀的主要來源。

圖6 研究區須二段砂巖儲集層顯微微觀特征Fig.6.Microscopic characteristics of the sandstone reservoirs in Xu 2 member in the study area

圖7 研究區須二段不同期次次生石英元素分布特征Fig.7.Element distribution of the secondary quartz in different stages in Xu 2 member in the study area

3.2.2 黏土礦物轉化提供硅質

在溫度逐漸升高時，砂巖和相鄰泥巖中蒙脫石會向伊利石轉變，蒙脫石在大約60 ℃轉化為伊蒙混層；當溫度大于110 ℃時，形成伊利石，并釋放游離硅[2，18]。同時，當溫度大于125 ℃時，早期長石溶蝕形成的高嶺石還會和鉀長石反應，生成伊利石并提供硅質，這主要取決于地層水的組成(K+/H+)，在酸性條件下，鉀長石可以不斷地向高嶺石和伊利石轉化，從而提供硅質[8]。

在深埋藏和較高溫度下，蒙脫石的伊利石化，鉀長石和高嶺石反應生成伊利石，都可以提供次生石英生成所需的硅質。但對于外部泥頁巖單元形成的SiO2，要在相鄰的砂體中沉淀，必須存在合適的運移機制，但對于川西坳陷須二段厚層砂巖，在深埋藏條件下，已經較為致密，大面積流體跨層流動較為困難，因此相鄰泥巖中黏土礦物的轉化運移提供的硅質較為有限。研究區須二段砂巖儲集層黏土礦物主要為伊利石，幾乎不含伊蒙混層、蒙脫石和高嶺石，說明黏土礦物都轉換成了伊利石，砂巖儲集層中自生黏土礦物的轉換，為成巖中—晚期次生石英的形成提供了部分硅質。

3.2.3 壓溶作用提供硅質

川西坳陷須二段砂巖埋藏深度大，在石英含量高的砂巖中，碎屑顆?？p合接觸較為常見(圖6c)，且壓溶作用產生的游離硅主要發生在較晚的成巖階段。研究區須二段砂巖中黏土礦物主要為伊利石(圖6d)，其次為綠泥石，而伊利石又可以促進石英碎屑顆粒中的壓溶作用，產生游離硅[36-39]。第Ⅲ期次生石英沉淀時，孔隙流體δ18O(SMOW)最大(圖5)，依據次生石英的δ18O(SMOW)，巖石孔隙流體主要為壓溶作用和水巖作用后的混合流體，說明壓溶作用提供的硅質為成巖中—晚期較高溫度下次生石英的重要物源。

4 次生石英對儲集層的影響

次生石英占據孔隙空間，又難被溶蝕，對孔隙起到破壞作用。根據埋藏史分析，須二段沉積后快速埋藏，原生孔隙損失較快，須二段發育少量的早期次生石英(第Ⅰ期石英加大邊)，含量在1.13%左右(圖8)，雖然占據了部分孔隙，但由于形成時間較早，發生在有效壓實作用之前，且附存狀態主要為圍繞碎屑顆粒的石英加大邊，可以通過提高巖石的機械強度來抑制壓實作用，有利于原生孔隙的保存。而中—晚期次生石英，即第Ⅱ期石英加大邊和第Ⅲ期孔隙充填石英，形成溫度分別為95～125 ℃和130～165 ℃，形成時間較晚，含量在3.07%左右，大部分為溶蝕作用和壓溶作用后的產物，占據了溶蝕孔隙和原生孔隙，對孔隙起到破壞作用，是儲集層致密化的最重要因素(圖8)。

圖8 研究區須二段致密砂巖儲集層埋藏史、膠結物含量及孔隙演化特征Fig.8.Burial history，cement contents and pore evolution characteristics of the tight sandstone reservoirs in Xu 2 member in the study area

因此，在整體較為致密的須二段尋找相對優質儲集層時，應關注中—晚期次生石英的發育情況。在構造高部位，鉀長石和酸性斜長石溶蝕作用提供的硅質易向低部位運移；在異常壓力發育地區，晚期壓溶作用提供的硅質相對較少，中—晚期次生石英較少，是相對優質儲集層發育的較有利區。

5 結論

(1)川西坳陷須二段砂巖儲集層中，次生石英的生成可分為3 期，第Ⅰ期和第Ⅱ期主要為石英加大邊，第Ⅲ期為石英加大邊或孔隙充填石英，各期次生石英形成溫度依次主要為56～85 ℃、95～125 ℃和130～165 ℃。

(2)第Ⅰ期次生石英δ18O(SMOW)為18.30‰～19.05‰，平均為18.6‰，形成時孔隙流體受到大氣淡水的影響；第Ⅱ期次生石英δ18O(SMOW)為15.00‰～17.99‰，平均為16.76‰，形成時孔隙流體主要受到有機酸、溶蝕作用和黏土礦物轉化的影響；第Ⅲ期次生石英δ18O(SMOW)為12.79‰～15.47‰，平均為14.22‰，形成時孔隙流體主要受到壓溶作用和黏土礦物的影響。

(3)早期大氣淡水和有機酸參與下，鉀長石和酸性斜長石溶蝕作用為成巖早—中期次生石英的物質來源；砂巖壓溶作用和黏土礦物轉化所提供的硅質，為成巖中—晚期較高溫度下次生石英的物源。

(4)早期次生石英雖然占據了部分孔隙，但可以通過提高巖石的機械強度，抑制壓實作用，有利于原生孔隙的保存。而巖中—晚期次生石英由于形成時間較晚，大部分為溶蝕作用和壓溶作用的產物，占據了孔隙，對孔隙起破壞作用，是儲集層致密化的重要因素。