“華龍一號”取消二次中子源研究

肖會文,李 想,劉國明,易 璇,楊海峰

(中國核電工程有限公司,北京100840)

反應堆通過堆外探測器監測中子計數率的變化來監督堆內的臨界水平,為反應堆提供臨界安全監督?！秹核押穗姀S反應堆首次裝料試驗》(EJ/T 1114-2000)[1]中規定：裝料期間的核安全監督(即次臨界監督)采用常設的堆外探測系統的2個源量程通道的3套堆內臨時性中子計數裝置完成。在8盒組件入堆后,5個中子計數通道中應至少有2個通道的計數率大于0.5 s-1(信噪比大于2)。在裝有燃料組件的反應堆中,反應堆中的中子來源主要有：(1)燃料組件中原有核材料的自發裂變,主要是238U的自發裂變;(2)乏燃料組件中的裂變產物和次錒系核素產生的中子;(3)鏈式裂變反應產生的中子,包括瞬發中子和緩發中子。其中,第3部分中子數遠大于第2部分,第2部分中子數遠大于第1部分。在反應堆裝料和啟動時,反應堆處于深度次臨界狀態,可持續鏈式裂變反應無法進行,導致堆外中子探測器可能無法有效記錄到堆芯內的中子。因此,在很多反應堆中,通過在首循環堆芯內加入一次中子源或在后續循環中加入二次中子源提高堆內中子源的強度,提高堆外探測器的計數,實現對堆芯裝料和達臨界過程的臨界安全監督。

二次中子源則采用Sb-Be材料。Sb-Be經中子輻照后,被激發的123Sb會放出γ射線,γ射線轟擊9Be原子核釋放出中子。實際上,使用二次中子源會帶來諸多問題：(1)二次中子源是核電站氚的重要來源,《核動力廠環境輻射防護規定》(GB 6249-2011)[2]中明確規定了多堆廠址的年總排放控制值為單堆廠址的4倍以內,取消二次中子源可減少氚排放;(2)二次中子源的使用會增加采購成本和放射性廢物的處理成本;(3)二次中子源在堆內的輻照時間大于10 a時,包殼易發生破損,會增加一回路污染和核電廠工作人員的受輻照劑量。

目前,核電廠基本采用低泄漏燃料管理方案,乏燃料組件距離探測器更近,使取消二次中子源成為可能。國內對無二次中子源啟動開展了研究與實踐[3-4]。本文對“華龍一號”取消二次中子源進行可行性分析,并分析取消二次中子源帶來的效益。

1 中子源項

1.1 乏燃料組件中中子源項的構成

本文中組件的中子源項是指組件經輻照停堆后由組件產生的中子。乏燃料中子源項主要分為(α,n)中子源項、自發裂變中子源項和緩發中子源項。其中,緩發中子源項衰減很快,在本文計算分析中不予考慮。圖1為不同燃耗下的乏燃料組件中子源項的組成成分。由圖1可見,乏燃料組件中產生中子的主要為242Cm和244Cm,反應堆中242Cm和244Cm的主要產生途徑如圖2所示。

圖1 不同燃耗下的乏燃料組件中子源項的組成成分

圖2 反應堆中242Cm和244Cm的主要產生途徑

1.2 功率及燃耗對乏燃料組件中子源項影響因素分析

燃耗可理解為功率在時間上的積分,燃耗對中子源強度的影響包括在一定時間內功率的影響,所以將功率與燃耗對中子源強度的影響綜合考慮。

堆芯運行時,功率水平高,則中子注量高,進而(n,γ)反應率高,而β衰變概率為常數,經相同輻照時間的乏燃料中子源強度也會高,因此乏燃料組件的中子源強度與功率正相關。圖3為不同功率水平下,4.45%燃料組件中子源強度隨運行時間的變化關系。由圖3可見,運行時間相同時,功率越大,中子源強度越大,且中子源強度隨運行時間的增加而加速增加。

不同功率水平下,4.45%燃料組件中子源強度隨燃耗的變化關系如圖4所示。由圖4可見,盡管功率不同,在燃耗相同的情況下中子源強度基本相同,即燃耗相同,乏燃料組件的中子源強度相同。這意味著無須考慮燃料組件的功率大小。

圖3 不同功率水平下,4.45%燃料組件中子源強度隨運行時間的變化關系

圖4 不同功率水平下,4.45%燃料組件中子源強度隨燃耗的變化關系

1.3 富集度對乏燃料組件中子源項的影響

不同富集度燃料組件的中子源強度隨燃耗的變化關系如圖5所示。

圖5 不同富集度燃料組件的中子源強度隨燃耗的變化關系

由圖5可見,燃耗相同時,富集度越低,中子源強度越大,且差別較大。其原因為低富集度燃料組件由于235U核子密度低,宏觀裂變截面也低,產生相同功率所需中子注量則越高,進而(n,γ)反應率越高,中子源強度也越大。因此,不同富集度燃料組件的中子源強度須分開仔細考慮。

1.4 釓棒對乏燃料組件中子源項的影響

為降低壽期初硼的濃度,有些燃料組件中會布置一定數量的釓棒來增加中子的吸收率,一般為4根到24根不等。釓棒由相對低富集度的UO2和Gd2O3混合而成,釓作為一種強中子吸收劑,會降低燃料組件的增殖因子,在相同功率下注量會更高,導致乏燃料組件的中子源項也會增加。含不同數量釓棒的4.45%燃耗組件中子源強度隨燃耗的變化關系如圖6所示。計算結果表明,釓棒數量的增加會增加乏燃料組件的中子源項,但與總的燃料組件數量相比,釓棒數量相對較少,中子源項增加的效果也不明顯,與不含釓棒的組件中子源項相比,含24根釓棒燃料組件的中子源強度增加不到5%。

圖6 含不同數量釓棒的4.45%燃耗組件中子源強度隨燃耗的變化關系

1.5 冷卻時間對乏燃料組件中子源的影響

冷卻狀態下,由于核素的衰變,中子源強度會降低。但不同燃耗下產生中子的核素的半衰期不同,如圖1所示,導致不同燃耗下乏燃料組件在冷卻時中子源強度的衰減速度也有區別。圖7為4.45%富集度乏燃料組件在不同燃耗點的歸一化中子源強度隨冷卻時間的變化關系。由圖7可見,停堆60 d后,所有燃耗點下的中子源強度的衰減都低于20%。

當乏燃料組件在經歷冷卻后重新放入反應堆中繼續運行后,會發現冷卻時間越長,重新運行時中子源強度增長越明顯。這是由于冷卻時241Am大量增加所致,重新運行后,241Am會大量生成242Cm,導致中子源強度明顯增加。不同停堆時間下,乏燃料組件的中子源強度隨時間的變化關系如圖8所示。

圖7 4.45%燃料組件在不同燃耗點的歸一化中子源強度隨冷卻時間的變化關系

圖8 不同停堆時間下,乏燃料組件中子源強度隨時間的變化關系

1.6 乏燃料組件中子能譜

由于乏燃料組件不同燃耗時中子源項的組成成分不一樣,必然導致不同燃耗的乏燃料組件的中子能譜存在差異。典型燃耗點上,4.45%燃料組件的歸一化中子能譜如圖9所示。其中,100, 2 400,13 500,52 000 MW·t-1,分別為238U,239Pu和240Pu,242Cm,244Cm中子源項份額最大的燃耗點,這樣能極大化體現出不同燃耗點中子能譜的差異。8 000 MW·t-1為一般卸料組件燃耗極小值點。由圖9可見,燃耗越深,能譜越硬。

圖9 典型燃耗點上,4.45%燃料組件的歸一化中子能譜

不同燃耗下燃料組件的歸一化中子注量率如表1所列。結合圖9和表1可知,燃耗越深,乏燃料組件中子源項能譜越硬,引起的探測器注量率也越大。

表1 不同燃耗下燃料組件的歸一化中子注量率

1.7 包絡的堆芯中子源項

在經歷燃耗后,堆芯中核燃料在徑向和軸向分布會有巨大的不均勻性。而堆外探測器的計數對空間分布異常敏感,這就須盡可能地獲得堆芯的材料和源強度分布。本文建立了燃料棒級別的堆芯模型,考慮了燃耗的影響,對燃料組件軸向進行了分區,賦予不同的核素密度。對于源強度的處理,徑向以燃料組件為單位進行分區,軸向將每個燃料組件等分為16個區,“華龍一號”堆芯共分為177×16=2 832個節塊。進行燃料組件源強度計算時,需對每個組件的每個節塊進行計算,工作量較大。本文基于中子源強度規律分析,采用近似計算的方法。

無源啟動時,中子源強度越大,堆外探測器計數率越高,越有利于無源啟動,所以出于保守考慮,取中子源強度的下限?；趯Ψθ剂辖M件中子源強度規律的分析,本文中子源強度近似為：(1)同種富集度同燃耗水平組件,中子源強度相同,不考慮功率大小;(2)富集度對中子源強度影響較大,須具體考慮;(3)對于含釓棒組件,當作不含釓組件對待;(4)停堆時間取為60 d,不考慮中間停堆;(5)不同燃耗的乏燃料組件中子能譜不同,采用保守的中子能譜。

“華龍一號”不同循環堆芯裝載不同,其中子源項會存在著巨大的差異。如證明“華龍一號”后續循環堆芯能滿足無源啟動,須從首循環到平衡循環的每個循環進行中子源強度計算,再進行計數模擬分析。為確保無二次中子源啟動方案的普適性,選取中子源強度最小的循環作為包絡的堆芯源強度進行無源啟動方案設計,可保證各循環都能滿足無二次中子源啟動。

對于堆外源量程探測器的計數,越靠近源量程探測器的組件對探測器計數的影響也就越大,所以在進行最小源強度堆芯選擇時,優先考慮最外層組件的富集度、燃耗及停堆史。

按上述近似方法對不同富集度的組件在不同燃耗下的中子源強度進行插值,獲得“華龍一號”不同循環裝載方案典型位置的中子源強度,如表2所列。由表2可知,第二循環堆芯中子源強度最小。因此,選擇基于第二循環燃料管理方案進行無二次中子源啟動方案設計,可保證“華龍一號”后續循環都能滿足無二次中子源啟動的要求。

表2 “華龍一號”不同循環裝載方案典型位置的中子源強度

2 無二次中子源啟動裝料過程分析

根據第1節中討論的乏燃料組件中子源強度與燃耗、富集度及停堆時間的關系可知,“華龍一號”堆型從第2循環堆芯到平衡循環堆芯,第2循環堆芯中子源強度最低,如第2循環堆芯能滿足無二次中子源啟動的要求,則表明華龍一號堆芯所有的后續循環都可滿足無二次中子源啟動的要求。

“華龍一號”探測器源量程采用涂硼正比計數管,布置在堆芯壓力容器外。裝料時,堆芯中會布置3個臨時中子探測器,與源量程探測器相比,更靠近燃料組件,可獲得更大的計數率。堆芯裝載最后幾個組件之前,臨時中子探測器需移出堆芯。根據《壓水堆核電廠反應堆首次裝料試驗》(EJ/T 1114-2000),裝完料時,源量程中子探測器計數率必須大于0.5 s-1。

整個裝料過程中子探測器計數采用3維蒙特卡羅程序進行模擬。本文燃料組件裝載步序如圖10所示。對每一步的堆外源量程探測器計數模擬計算得到,裝料過程源量程中子探測器計數率及堆內臨時探測器的計數率,分別如圖11和圖12所示。

圖10 第2循環裝料步序

圖11 裝料過程源量程中子探測器計數率

圖12 裝料過程堆內臨時中子探測器計數率

在堆芯裝載完成之前,需將堆內臨時探測器提出堆芯,所以最后堆內臨時中子探測器計數為0。圖11和圖12中所有的計數結果的相對偏差均小于5%,且均考慮了20%的不確定度。

由圖11和圖12可見,堆芯裝載第1組燃料組件后,堆內臨時中子探測器將獲得大于0.5 s-1的計數率;裝載第3個燃料組件后,堆內3個臨時中子探測器將獲得大于0.5 s-1的計數率;裝載第6組燃料組件后,1個堆外源量程中子探測器將獲得大于0.5 s-1的計數率;裝載第9組燃料組件后,5個中子探測器都將獲得計數。隨著燃料裝載的繼續進行,甚至在裝載完成后達臨界操作,堆外源量程中子計數率將會越來越高。顯然,該無二次中子源啟動方案滿足《壓水堆核電廠反應堆首次裝料試驗》(EJ/T 1114-2000)的要求。

3 取消二次中子源的效益分析

氚(3H)是一種廣泛存在于自然界的天然放射性核素,質量數為3,具有β放射性,半衰期為12.3 a。氚在各類介質中的平均射程都較短,通常不會對人體造成外照射危害,但在攝入體內后會造成內照射危害。因此,須對氚源項進行評估計算。

根據國標“GB6249-2011”,對于3 GW熱功率的輕水堆,氣態氚排放控制值為1.5×1013Bq·a-1,液態氚排放控制值為7.5×1013Bq·a-1,對于多臺機組廠址,年排放額為單臺機組的4倍以內。

業界對二次中子源產氚的認識經歷了一個較長時間的過程。起初,業界把除冷卻劑中的產氚都歸結于燃料的三元裂變。2003～2006年,多篇文獻指出氚在鋯合金中的滲透率只有10-6～10-4量級,滲透出來的氚幾乎可忽略[5-7]。2006年,Shaver等[8]指出二次中子源可能是這部分氚的來源。

二次中子源棒中6Li的平衡方程可表示為

(1)

(2)

其中：N6為6Li的原子數密度;A為9Be的(n,α)反應率,即6Li的產生率;P為6Li與中子反應后的消失概率;C為6Li與中子反應后產生3H的概率;λ為3H的衰變常數和泄漏系數之和;N3為二次中子源氚產額,表示為

(3)

式(3)中與核反應率相關的參數均可采用3維蒙特卡羅程序計算,建立二次中子源模型與堆型模型,通過反應率即可得到氚產額[9]。

不同滲透率不銹鋼包殼下,從二次中子源棒中滲透到冷卻劑中的氚產額隨運行時間的變化關系如圖13所示。二次中子源最長使用時間為10 a,負荷因子取0.9。由圖13可見,滲透率小于20%時,滲透到冷卻劑中的氚產額隨滲透率的變化較劇烈,而滲透率大于20%時,除開始幾年外,滲透到冷卻劑中的氚產額隨滲透率的變化不是特別大。

不同文獻中對氚在不銹鋼包殼中滲透率的取值差異很大,為10%到100%不等,在二次中子源整個壽期內平均每年的氚排放量為12.8～24.2 TBq。為保守起見,取二次中子源的滲透率為100%,平均每年從二次中子源中滲透到冷卻劑中的氚產額為24.2 TBq。經計算,每年冷卻劑中硼、鋰和氘的氚產額為26.2 TBq?？紤]到鋯合金中氚的滲透率極低,所以忽略燃料中三元裂變的氚產額。所以,單臺機組一年總的氚產額為50.4 TBq,二次中子源氚產額接近總量的50%。

若單個廠址有8臺機組,堆芯中含有二次中子源時,氚的年總產額大于400 TBq,超過了“GB 6249-2011”中規定的單個廠址360 TBq的控制值。若取消二次中子源,單臺機組總的產氚量僅為26.2 TBq,8臺機組氚總產額為210 TBq,小于360 TBq的控制值。因此,取消二次中子源的使用可減少采購費用、輻照風險和氚排放,提高經濟效益。

4 總結

由于在裝料和啟動期間,反應堆處于深度次臨界狀態,堆內中子注量率較低,為使堆外探測器能獲得高于《壓水堆核電廠反應堆首次裝料試驗》(EJ/T 1114-2000)要求的計數,會在堆內放置中子源來提高堆芯的中子注量率。但二次中子源的使用會帶來采購成本和氚排放等問題,帶來經濟上和環境上的雙重壓力。由于乏燃料組件中有可觀的中子源,且現在堆芯都采用低泄漏裝載,乏燃料組件更靠近探測器,所以取消二次中子源成為了可能。

本文通過對乏燃料組件中的二次中子源進行計算與分析,獲得了中子源強度隨功率、燃耗、停堆時間及富集度等的變化規律,通過這些規律獲得了近似且保守的中子源強度。分析出第2循環是中子源項最小的堆芯,并對第2循環進行了裝料計數率分析,得到了裝料探測器計數率。對二次中子源產氚進行了計算,計算結果表明,基于“華龍一號”的無二次中子源啟動方案滿足《壓水堆核電廠反應堆首次裝料試驗》(EJ/T 1114-2000)的要求。