國際比對模擬氣溶膠濾膜γ能譜測量及分析討論

李斌, 徐哲婷, 何俞政涵, 王欣剛, 龔傳德

(浙江省輻射環境監測站, 國家環境保護輻射監測重點實驗室,浙江省輻射環境安全監測重點實驗室, 浙江 杭州, 310012)

0 引言

2019年國際原子能機構(IAEA)地球環境實驗室舉行全球實驗室間比對活動發放的5、6、7號3個樣品為模擬氣溶膠濾膜,形狀和尺寸都與核電廠氣載流出物氣溶膠濾膜非常類似,分析表明,3個樣品均包含具有級聯衰變現象的134Cs核素,在流出物監測中具有代表意義。

核電廠氣載放射性流出物中的顆粒物,通常用有效直徑約40 mm的氣溶膠濾膜收集,進行γ能譜分析,樣品采集量約幾百立方米。按照《核電廠流出物放射性監測技術規范(試行)》[1]的要求,一般需分析51Cr、54Mn、58Co、59Fe、60Co、65Zn、106Ru、110 mAg、124Sb、125Sb、134Cs、137Cs等核素。流出物氣溶膠濾膜樣品通常具有目標核素半衰期時間跨度大、樣品活度有限等特點。γ能譜分析時,為兼顧半衰期短或活度較低的核素,往往將樣品緊貼探測器表面測量,以提高探測效率或縮短測量時間。然而60Co、110 mAg、124Sb、125Sb、134Cs等核素具有明顯的級聯衰變現象,采用近幾何測量時會出現嚴重的符合相加效應,須考慮修正。

國內外已有大量符合相加修正方法的報道,譬如以實驗為基礎的單能效率曲線法、遠近源距法、標準實驗室傳遞法[2],根據衰變綱圖理論計算方法[3-4],以及蒙特卡羅模擬計算方法[5-7]等。系列單能標準源的制備和峰總比的測定為實驗測量和衰變綱圖理論計算方法的應用帶來諸多局限。LabSOCS、Angle、CammaClib等為專門用于γ譜儀探測器效率模擬計算的軟件,為大量不具備復雜編程能力的一線輻射環境監測人員提供了新的可選方案。

本文擬采用有源、無源效率刻度聯用方法測定2019年IAEA比對3個模擬氣溶膠樣品活度,并分析討論樣品幾何布局對探測效率的影響,及核電廠氣載流出物氣溶膠濾膜實際測量中一些注意事項。

1 儀器與方法

1.1 實驗儀器

γ譜儀:Canberra公司產BE3830寬能型高純鍺譜儀,晶體直徑69.8 mm,晶體厚度31.5 mm,端窗直徑88.9 mm,晶體到端窗距離5 mm,相對效率30%,能量分辨率1.52 keV(60Co點源@1.33 MeV)。探頭置于15 cm厚低本底鉛室中。利用該系統測量的24 h空氣本底譜,在40 keV～2 000 keV能量范圍內的全譜本底計數率約為0.43 s-1。γ譜儀系統配置LabSOCS無源效率刻度軟件,探測器已出廠表征。

1.2 樣品與參考源

3張模擬氣溶膠濾膜樣品均通過印刷技術打印于紙張上制成,樣品直徑43 mm,厚度約0.2 mm,分析表明,所含核素為134Cs和137Cs,實物照片見圖1,圓圈內深色部分為樣品活性區域。

圖1 模擬氣溶膠濾膜實物照片

由于實驗室無幾何形狀和介質與被測樣品一致或接近的標準源,為定量分析,自制了簡易參考源。自制參考源時,在透明膠帶粘性一側劃定直徑約43 mm圓形區域,在區域內平鋪一薄層Eckert &Ziegler公司生產的模擬沉降物粉末源,并用另一層膠帶覆蓋粘上,避免粉末源掉落。粉末源用量通過分析天平對膠帶鋪源前后稱重獲得,此處為0.174 5 g。參考源內含有241Am、109Cd、57Co、139Ce、137Cs、54Mn、88Y、65Zn、60Co等核素。

1.3 測量與分析方法

樣品置于探測器中心并緊貼探頭表面測量,每個樣品測量時長48 h。

數據分析時,一種以自制參考源進行效率刻度,LabSOCS無源效率刻度軟件模擬計算符合相加修正系數,即,有源和無源效率刻度聯用分析;另一種為效率刻度曲線和符合相加修正系數均由LabSOCS模擬計算獲得。模擬計算時濾膜材質選庫文件中的cellulos,分子式為C6H10O5。

2 測量結果與分析

3張模擬氣溶膠濾膜樣品的測量分析結果列于表1～表3。

表1 2019年IAEA能力驗證5號模擬氣溶膠濾膜測量分析結果

表3 2019年IAEA能力驗證7號模擬氣溶膠濾膜測量分析結果

表中分別列出了有源和無源效率刻度聯用測量分析結果及單獨用無源效率刻度測量分析結果,其中134Cs發射多條γ射線,此處分析了發射幾率較大的5條譜線。因3個樣品幾何尺寸一致,且測量幾何布局相同,因此LabSOCS模擬計算獲得各樣品中對應全能峰符合相加修正系數均相同。

2.1 單獨無源效率刻度和有源、無源刻度聯用結果的比較

從表中看到,3個樣品有源、無源刻度聯用或直接用無源效率刻度測量分析結果最大相對偏差均出現在7號樣品的563.2 keV全能峰,分別為-5.7%和-8.2%。逐一對比各全能峰發現,有源、無源聯用測量分析結果總體略優于單獨用無源效率刻度測量分析結果,可能原因是前者有助于降低無源效率刻度建模時帶來的系統誤差。對134Cs 5條譜線結果取算術平均,3個樣品的聯用分析結果與IAEA參考值相對偏差范圍為0.0%～-1.6%,單獨用無源效率刻度為-1.9%～-4.1%,均符合得很好。兩種分析方式137Cs與IAEA參考值相對偏差均<4%。

2.2 符合相加修正討論

LabSOCS計算表明,134Cs 5個峰符合相加修正系數范圍為0.729～0.829,修正最大約為27% (569.3 keV),修正后結果與參考值符合得很好。從中看到,不進行級聯符合相加修正可能導致測量結果的偏差大于20%。

根據黃彥君等人[8]對歐美國家核電廠多年、大量流出物監測數據的統計分析,具有典型級聯符合效應的60Co報告率或檢出率超過60%、134Cs約為30%,在顆粒物排放量排序中分列第3和第4。公開報道的田灣核電站1號、2號機組歷史數據也顯示,60Co和134Cs檢出率分別為53%和9%[9]?？梢?符合相加修正是核電廠流出物監測中經常遇到的問題,不修正或修正不當都可能導致結果大幅偏離真值,影響核電站流出物排放統計的準確性。

2.3 樣品到探測器表面距離對探測效率的影響

由于實際工作中流出物氣溶膠濾膜很薄,自然伸展狀態容易變得不平整。為此,通過LabSOCS軟件計算了樣品與探測器表面不同間距d時探測效率的變化,以評估濾膜不平整對測量結果的影響。

以1 mm為步長,分別計算了間距d變化至5 mm時134Cs 5個能量點的探測效率變化情況(相對d=0 mm),結果見圖2。模擬計算表明,每增加1 mm,探測效率降低約4%。

圖2 與樣品緊貼探測器表面相比,探測效率隨樣品到探測器表面距離的變化

實際測量中樣品被軸向抬高5 mm已比較明顯,但因樣品盒底部不平整或濾膜變形導致1～2 mm偏差是極有可能的。流出物氣溶膠濾膜測量實踐中,為防止樣品中可能存在的碘同位素揮發影響測量結果或污染鉛室,常用自封袋密封樣品,然后裝于樣品盒或直接將自封袋放于探頭表面測量,因此很容易導致樣品遠離探測器表面而影響測量結果。本研究中,通過選擇底部平整的樣品盒,并用無放射性脫脂棉填充樣品盒剩余空間,使樣品緊貼樣品盒底,得以克服該問題。

2.4 樣品軸向偏移對探測效率的影響

實驗室常用高純鍺探測器端窗和晶體直徑通常都明顯大于流出物氣溶膠濾膜樣品,當測量中無專門的樣品盒定位裝置時,容易產生軸向偏離。利用LabSOCS軟件,以5 mm為步長,模擬計算了比對樣品相對探測器軸心整體偏移至20 mm時134Cs 5個能量點的探測效率變化情況(相對a=0 mm),結果見圖3。從中看到,當偏移10 mm時,探測效率僅降低約4.6%;當偏移15 mm以上時,考慮到端窗半徑44.45 mm,晶體半徑34.9 mm,而樣品半徑為21.5 mm,此時樣品已部分移出晶體正上方,探測效率才出現10%以上的變化。實際測量中,當樣品軸向偏移10 mm時肉眼觀察已比較明顯,因此放樣品時稍加注意,可避免該因素導致較大測量誤差。

圖3 與樣品放置探測器正中心相比,探測效率隨樣品軸向偏移距離的變化

3 結論與建議

氣載流出物氣溶膠是核電廠監督性監測的重要內容,符合相加修正等γ能譜分析具體過程尚鮮有報道。本文研究了3個國際比對模擬氣溶膠濾膜樣品的γ能譜測量方法。通過有源、無源效率刻度聯用分析結果與IAEA參考值相對偏差在4%以內,能有效對134Cs核素進行符合相加修正。通過LabSOCS模擬計算,研究了幾何布局上樣品到探測器表面距離和樣品相對探測器軸橫向偏移2個因素對134Cs探測效率的影響。結果表明,探測效率受樣品到探測器表面距離影響顯著,而樣品相對探測器橫向偏移影響相對較小。分析方法可用于核電廠氣載流出物氣溶膠濾膜γ能譜分析。

核電廠氣載流出物氣溶膠濾膜實際測量中,由于涉及大量含有級聯符合相加效應核素樣品,需充分考慮符合相加修正;應盡量避免樣品不平整等因素導致遠離探測器,必要時可在樣品盒剩余空間放入無放射性填充物,使濾膜緊貼樣品盒底部。