不同背景氣體及壓強對激光Al等離子體動力學演化特性的影響

李越 敏琦 符彥飆 胡素素 陶倩倩

DOI：10.16783/j.cnki.nwnuz.2024.01.007

收稿日期：20230510;修改稿收到日期：20230828

基金項目：西北師范大學重點培育項目（NWNU-LKZD2021-02）；蘭州市人才創新創業項目（2020-RC-143）

作者簡介：李越（1998—），女，山西忻州人，碩士研究生.主要研究方向為等離子體光譜學.

Email：liyue_doit@163.com

*通信聯系人，男，教授，博士，碩士研究生導師.主要研究方向為原子與分子物理.

Email：fuyb@nwnu.edu.cn

摘要：從實驗和理論兩方面細致研究了空氣、 氦氣和氬氣3種背景氣體在壓強為105 Pa、500 Pa和5×10-4 Pa下激光Al等離子體的動力學演化特性.實驗方面，搭建了高時間分辨的瞬態成像測量裝置，獲得了不同背景氣體及壓強下Al等離子體羽的瞬態圖像.理論方面，利用輻射流體力學模擬程序對Al等離子體的動力學演化過程進行了模擬，并對實驗獲得的等離子體羽尺寸等參數進行擬合.結果表明，不同背景氣體及壓強對Al等離子體的約束作用不同，原子序數越大、壓強越大的氣體，對等離子體的約束能力越強.

關鍵詞：激光等離子體；瞬態成像法；輻射流體力學模擬程序

中圖分類號：TN 24??? 文獻標志碼：A??? 文章編號：1001-988Ⅹ（2024）01-0039-07

Effects of different ambient gases and pressures on the evolutionary

properties of laser-produced Al plasma

LI Yue，MIN Qi，FU Yan-biao，HU Su-su，TAO Qian-qian

（Key Laboratory of Atomic and Molecular Physics and Functional Material of Gansu Province，

College of Physics and Electronic Engineering，Northwest Normal University，Lanzhou 730070，Gansu，China）

Abstract：The kinetic evolution of the laser-produced plasma（LPP） under three ambient gases（air，helium and argon） and three ambient pressures（eg.105 Pa，500 Pa and 5×10-4 Pa） has been studied in detail from both experimental and theoretical aspects.Experimentally，a high time-resolved transient imaging measurement device was built to obtain transient images of the Al plasma plume in the 180～850 nm band for different ambient gases and pressures.Theoretically，the kinetic evolution of the Al plasma was simulated using a radiation hydrodynamic simulation program，and the experimentally obtained Al plasma plume size were fitted.The results show that different ambient gases and pressures have different confinement effects on the Al plasma，and the larger the atomic number and the higher the pressure，the stronger the confinement ability to the Al plasma.

Key words：laser-produced plasma;fast photography;radiation hydrodynamic simulation program

一束高能量脈沖激光作用于固體靶材表面產生的激光等離子體具有快速的時空演化、溫度密度梯度較大、各種微觀粒子間的相互作用頻繁等特點.這種等離子體的輻射和動力學演化特性與實際的實驗條件，例如激光波長［1-2］、脈寬［3-4］、強度［5-6］、背景氣體種類［7-10］及壓強［11-14］等直接相關.探究不同實驗條件與激光等離子體狀態參數分布之間的聯系需要借助于實驗手段與理論模擬兩者的結合.

目前，已有大量研究工作試圖定性亦或定量地揭示背景氣體及壓強和激光等離子體演化行為之間的關系，Harilal等［15］研究了功率密度為3 GW·cm-2的納秒脈沖激光產生的Al等離子體在空氣壓強為10-4～105 Torr范圍內的動力學演化.Wen等［16］研究了能量密度為14 J·cm-2和42 J·cm-2的納秒脈沖激光在1 atm的氦氣、氖氣、氬氣中產生的Cu等離子體的動力學演化.Harilal等［10］研究了能量為100 mJ的納秒脈沖激光產生的Al等離子體在1 atm氬氣中的動力學演化.Mahmoud等［17］研究了能量密度為50 J·cm-2的納秒脈沖激光產生的Al等離子體在不同背景氣體及不同壓強下的動力學演化.Yuan等［18］研究了激光能量為5～40 mJ的納秒脈沖激光產生的Cu等離子體在空氣中大氣壓下至真空范圍內的動力學演化行為.盡管人們對不同背景氣體及壓強中的激光等離子體作了大量的研究，但是其內部的物理機制還不夠清晰，因此開展不同背景氣體及壓強中激光Al等離子體動力學演化特性的研究具有重要的研究意義.

1? 實驗裝置

如圖1所示，搭建了高分辨瞬態成像測量的激光等離子體動力學演化特性的實驗研究裝置.實驗中納秒激光器發出的波長為1 064 nm的激光作為燒蝕光垂直作用于純度為99.999%的鋁靶表面形成Al等離子體.等離子體發出的寬波段輻射經透鏡成像后由響應波段為180～850 nm的ICCD相機收集并記錄成二維瞬態圖像.為了避免激光在靶面的同一位置重復燒蝕，影響實驗的穩定性，將靶材

固定于3維移動控制平臺上（MC600）.整個過程中，門寬由ICCD相機自身來設置.所有實驗設備均工作在外觸發模式.用數字延遲發生器進行各個實驗儀器之間的同步控制.

2? 理論方法

輻射流體力學程序是進行激光等離子體動力學演化過程模擬的有力工具，同時也可用于分析不同背景氣體和背景壓強對等離子體演化影響的機制［19-20］.近年來，我們研究團隊［21］基于熱傳導方程、流體力學方程組和輻射輸運方程，開發了一套專門針對中低功率密度（一般限定功率密度小于109 W·cm-2）納秒脈沖的二維軸對稱激光等離子體輻射流體力學程序RHDLPP（Radiation hydrodynamics code for laser-produced plasma），其框架和主要模塊如圖2所示.

在該模型中，流體動力學方程采用歐拉法或任意拉格朗日-歐拉法來描述等離子體的動態演化.激光在等離子體的傳播和能量沉積通過幾何光學近似的光跡追蹤方法進行模擬.通過使用多群擴散近似求解輻射輸運方程，處理等離子體中輻射場的分布以及輻射與物質之間的相互作用.通過求解熱傳導方程，給出了等離子體中能量的傳導，諸如壓力和內能之類的狀態參數由普適狀態方程（Quotidian equation of state，QEOS）提供.QEOS將熱力學量分為電子部分、離子部分和結合部分.通過基于超組態或細致組態的碰撞輻射模型計算了電荷態分布和能級布居.輻射不透明度、光子吸收系數和光子發射系數由輻射不透明度模塊計算，其中對輻射不透明度進行多群近似.此外，LPP光譜模擬可以通過光譜模擬子程序進行處理.

3? 結果與討論

3.1? 不同背景氣體下激光Al等離子體動力學演化特性的研究

利用前面介紹的瞬態成像測量裝置，實驗上測量了壓強為1 atm下的氦氣、空氣和氬氣中激光Al等離子體在不同延遲時間下的等離子體羽圖像，如圖3所示.每張圖片所表示的真實尺寸為2.95 mm×2.95 mm.圖3中不同的顏色代表180～850 nm 范圍的輻射強度，激光自上向下入射.圖3中第1行和第2行為氦氣中的等離子體圖像.從圖3中可以看出，在延遲時間小于60 ns時等離子體的形狀類似為球形，內部在靠近靶面的下端有較為明顯的“拖尾”部分（右側50 ns時的放大圖可以更為清晰地呈現出這種結構）.而在60 ns之后“拖尾”消失，等離子體羽整體呈現較為扁平的橢球形，并且離靶面的距離越來越遠.同時在演化過程中等離子體的徑向（平行于靶面）尺寸增加較為緩慢而軸向（垂直于靶面， 平行于激光入射方向）尺寸增長較快.圖3中第3行和第4行為空氣中等離子體的瞬態圖像，第5行和第6行表示氬氣中的等離子體圖像.可以發現空氣中的等離子體在演化早期為球形，隨著延遲時間的增大逐漸演變為類似于半球的形狀.而在氬氣中延遲時間較短時形狀為類球形，但是后期逐漸演變成扁平的橢球狀.另外相同延遲時間下等離子體羽的尺寸在氦氣中最大、空氣中次之、氬氣中最小.

為了對不同背景氣體中激光等離子體的動力學演化特性有更深入的理解，我們構建了如圖4所示的等離子體歸一化的輻射強度沿激光入射方向在不同延遲時間的分布圖.每種背景氣體中的強度按照各自50 ns時的最大強度進行歸一.左側圖表示氦氣中的歸一化強度，中間圖代表空氣中的，右側表示氬氣中的強度.靶面位置位于-0.4 mm處.可以看出氦氣中等離子體的輻射強度在靠近靶面的位置處較弱而在離靶面1.0 mm處最強.隨著延遲時間的增大輻射強度快速衰減，在200 ns時峰值強度只有50 ns的10%左右.

在空氣中輻射強度最大的位置位于離靶面約0.7 mm處.隨著延遲時間的增大輻射強度逐漸減小，在200 ns時峰值強度約為50 ns的25%左右.氬氣中的等離子體輻射強度最大的位置離靶面僅約0.6 mm左右.輻射強度隨著延遲時間增大而緩慢減小，在200 ns時峰值強度還可以達到50 ns的40%左右.另外，為了給出不同背景氣體中激光等離子體的演化特征，從圖3的瞬態圖像中提取出了不同延遲時間下等離子體沿激光入射方向（軸向）的尺寸繪制成了如圖5所示的位置-時間（R-t）圖.圖5（a-c）分別代表背景氣體為1 atm下的氦氣、空氣和氬氣3種情況.每張圖中實心符號代表瞬態測量的等離子體羽尺寸.圖5還給出了3種背景氣體中等離子體尺寸（對應上文描述的發光前端）的模擬結果，用空心符號表示.

從圖5可以看出，在前100 ns，3種背景氣體下等離子體都作加速膨脹，而在100 ns之后氬氣中的等離子體膨脹加速度逐漸變小直至800 ns之后表現出勻速膨脹的特征.在氦氣和空氣中始終進行加速度逐漸減小的加速膨脹.虛線代表Drag模型的模擬結果，實線代表Taylor-Sedov模型的模擬結果.Taylor-Sedov模型適用于對105 Pa壓強下氦氣、空氣和氬氣中的等離子體羽在演化早期（<300 ns）的尺寸進行擬合；Drag模型可以對105 Pa壓強下氦氣、空氣和氬氣中的等離子體羽在演化后期（>300 ns）的尺寸進行擬合.同時，圖4實驗和程序模擬結果間較好的一致性還可以反映出我們的RHDLLP程序可以用來研究不同背景氣體對激光等離子體動力學演化特性的影響，實現利用實驗結果校驗程序的目的.

3.2? 不同背景壓強下激光Al等離子體動力學演化特性的研究

同樣地，利用前面介紹的瞬態成像裝置，測量了壓強為10-4 Pa、500 Pa和105 Pa的空氣中激光Al等離子體在不同延遲時間下的等離子體圖像，如圖6所示.圖6中不同的顏色代表180～850 nm 范圍的輻射強度，激光自上向下入射.圖6中第1行和第2行為10-4 Pa中的等離子體圖像.從圖6可以看出，在整個延遲時間內等離子體的形狀類似為球形，在這個區域內等離子體自由膨脹（右側60 ns時的放大圖可以更為清晰地呈現出這種形狀）.同時在演化過程中等離子體的徑向（平行于靶面）尺寸與軸向（垂直于靶面， 平行于激光入射方向）尺寸的大小幾乎相等.圖6中第3行和第4行為500 Pa中等離子體的瞬態圖像，第5行和第6行表示大氣壓中的等離子體圖像.可以發現500 Pa中的等離子體在演化早期為球形，隨著延遲時間的增大，在85 ns時等離子體羽發生分裂，逐漸演變為靠近靶面的慢速膨脹和遠離靶面的快速膨脹兩部分（右側95 ns時的放大圖可以更為清晰地呈現出這種結構）.在演化過程中徑向尺寸增長緩慢而軸向尺寸增長較快，且等離子體羽前沿的形狀變得尖銳.在120 ns之后慢速膨脹的部分消失，等離子體羽整體呈現為一個“帽子”形，并且離靶面的距離越來越遠.而在105 Pa中延遲時間較短時形狀為類球形，但是后期逐漸演變成扁平的橢球狀.另外，相同延遲時間下等離子體羽的尺寸在10-4 Pa中最大，500 Pa中次之，大氣壓中最小.

為了對不同背景氣體中激光等離子體的動力學演化特性有更深入的理解，文中構建了如圖7所示的等離子體歸一化的輻射強度沿激光入射方向在不同延遲時間的分布圖.10-4 Pa和105 Pa的背景強度按照各自50 ns時的最大強度進行歸一，500 Pa的背景強度按照40 ns時的最大強度進行歸一.左側圖表示10-4 Pa中的歸一化強度，中間圖代表500 Pa中的，右側表示105 Pa中的強度.靶面位置位于-0.5 mm處.可以看出，10-4 Pa中等離子體的輻射強度在靠近靶面的位置處較弱而在離靶面1.0 mm處最強，隨著延遲時間的增大輻射強度快速衰減，在80 ns時峰值強度只有50 ns的4%左右；在500 Pa中的等離子體輻射強度最大的位置離靶面僅約0.8 mm左右，隨著延遲時間的增大輻射強度逐漸減小，在130 ns時峰值強度還可以達到50 ns的23%左右;在105 Pa中的等離子體輻射強度最大的位置離靶面僅約0.7 mm左右，輻射強度隨著延遲時間增大而緩慢減小，在200 ns時峰值強度還可以達到50 ns的25%左右.

最后，從圖6的瞬態圖像中提取出了在不同背景壓強下等離子體在不同延遲時間下沿激光入射方向（軸向）的尺寸信息，繪制成了如圖8所示的位置-時間（R-t）圖.圖8（a-c）分別代表背景壓強為5×10-4 Pa、500 Pa和105 Pa 3種情況.實心符號代表等離子體羽尺寸.圖8中還給出了3種背景壓強中等離子體尺寸（對應上文描述的發光前端）的模擬結果，用空心符號表示.可以看出，在壓強為5×10-4 Pa的空氣中等離子體尺寸隨時間呈線性變化，這表明等離子體作自由膨脹.

從R-t圖的斜率來看，膨脹速度約為4.342×106 cm·s-1.

當空氣壓強增加至500 Pa時，等離子體在前80 ns內仍可以看作是線性膨脹，膨脹速度約為2×106 cm·s-1.當空氣壓強增加至105 Pa時，由于等離子體受到較強的約束，等離子體減速變化很快，尺寸變化很小.圖8實驗和程序模擬結果間較好的一致性還可以反映出我們的RHDLPP程序可以用來研究不同背景壓強對激光等離子體動力學演化特性的影響，實現利用實驗結果校驗程序的目的.

4? 結論

結合實驗測量和理論模擬，獲得了以下關于背景氣體和壓強對激光Al等離子體動力學演化特性影響方面的重要結論：

1）不同背景氣體中的動力學演化行為上的差異主要來自于背景氣體對等離子體的約束.相同壓強下原子序數越大的氣體密度越大，約束能力越強，因此氦氣中膨脹最快，空氣中次之，氬氣中最慢.

2）不同背景壓強的動力學演化行為上的差異主要來自于背景壓強對等離子體的限制作用.相同氣體中壓強越大的氣體限制作用越強，因此在壓強為5×10-4 Pa中的等離子體膨脹最快，大氣壓下最慢.

3）實驗和程序模擬結果間較好的一致性反映出我們的RHDLPP程序可以用來研究不同背景氣體及背景壓強對激光等離子體動力學演化特性的影響，實現利用實驗結果校驗程序的目的.

參考文獻：

［1］? HUSSEIN A E，DIWAKAR P K，HARILAL S S，et al.The role of laser wavelength on plasma generation and expansion of ablation plumes in air［J］.Journal of Applied Physics，2013，113（14）：143305.

［2］? CAMPOS D，HARILAL S S，HASSANEIN A.The effect of laser wavelength on emission and particle dynamics of Sn plasma［J］.Journal of Applied? Physics，2010，108（11）：82.

［3］? BORCHERT H，DARE K，HUGENSCHMIDT M.Plasma formation during the interaction of picosecond and nanosecond laser pulses with BK7 glass［J］.Journal of Physics D：Applied Physics，2005，38（2）：300.

［4］? DROGOFF B L，MARGOT J，VIDAL F，et al.Influence of the laser pulse duration on laser-produced plasma properties［J］.Plasma Sources Science and Technology，2004，13（2）：223.

［5］? LU Q，MAO S S，MAO X，et al.Theory analysis of wavelength dependence of laser-induced phase explosion of silicon［J］.Journal of Applied Physics，2008，104（8）：083301.

［6］? LIU H C，MAO X L，YOO J H，et al.Early phase laser induced plasma diagnostics and mass removal during single-pulse laser ablation of silicon［J］.Spectrochimica Acta Part B：Atomic Spectroscopy，1999，54（11）：1607.

［7］? AGUILERA J A，ARAGN C.A comparison of the temperatures and electron densities of laser-produced plasmas obtained in air，argon，and helium at atmospheric pressure［J］.Applied Physics A：Materials Science & Processing，1999，69（7）：S475.

［8］? FARID N，BASHIR S，MAHMOOD K.Effect of ambient gas conditions on laser-induced copper plasma and surface morphology［J］.Physica Scripta，2012，85（1）：015702.

［9］? HARILAL S S.Expansion dynamics of laser ablated carbon plasma plume in helium ambient［J］.Applied Surface Science，2001，172（1-2）：103.

［10］? HARILAL S S，MILOSHEVSKY G V，DIWAKAR P K，et al.Experimental and computational study of complex shockwave dynamics in laser ablation plumes in argon atmosphere［J］.Physics of Plasmas，2012，19（8）：083504.

［11］? DIWAKAR P K，HARILAL S S，PHILLIPS M C，et al.Characterization of ultrafast laser-ablation plasma plumes at various Ar ambient pressures［J］.Journal of Applied Physics，2015，118（4）：043305.

［12］? HARILAL S S，OSHAY B，TAO Y，et al.Ambient gas effects on the dynamics of laser-produced tin plume expansion［J］.Journal of Applied Physics，2006，99（8）：083303.

［13］? FREEMAN J R，HARILAL S S，DIWAKAR P K，et al.Comparison of optical emission from nanosecond and femtosecond laser produced plasma in atmosphere and vacuum conditions［J］.Spectrochimica Acta Part B：Atomic Spectroscopy，2013，87：43.

［14］? GEOHEGAN D B，PURETZKY A A.Dynamics of laser ablation plume penetration through low pressure background gases［J］.Applied Physics Letters，1995，67（2）：197.

［15］? HARILAL S S，BINDHU C V，TILLACK M S，et al.Internal structure and expansion dynamics of laser ablation plumes into ambient gases［J］.Journal of Applied Physics，2003，93（5）：2380.

［16］? WEN S B，MAO X，GREIF R，et al.Laser ablation induced vapor plume expansion into a background gas.II.Experimental analysis［J］.Journal of Applied Physics，2007，101（2）：023115.

［17］? DAWOOD M S，HAMDAN A，MARGOT J.Influence of surrounding gas，composition and pressure on plasma plume dynamics of nanosecond pulsed laser-induced aluminum plasmas［J］.AIP Advances，2015，5（10）：107143.

［18］? YUAN H，GOJANI A B，GORNUSHKIN I B，et al.Dynamics of laser-induced plasma splitting［J］.Optics and Lasers in Engineering，2020，124：105832.

［19］? CLAIR G，LHERMITE D.1D modelling of nanosecond laser ablation of copper samples in argon at P=1 atm with a wavelength of 532 nm［J］.Journal of Applied Physics，2011，110（8）：083307.

［20］? HO J R，GRIGOROPOULOS C P，HUMPHREY J A C.Gas dynamics and radiation heat transfer in the vapor plume produced by pulsed laser irradiation of aluminum［J］.Journal of Applied Physics，1996，79（9）：7205.

［21］? MIN Q，SHEN R Z，SU M G，et al.Two-dimensional axisymmetric radiation hydrodynamics model of moderate-intensity nanosecond laser-produced plasmas［J］.Journal of Physics D：Applied Physics，2022，55（50）：505205.

（責任編輯? 孫對兄）