中子相互作用對多體系統核臨界安全的影響與評估方法研究

呂興震,朱慶福,張 寅,周 琦,*,夏兆東,張振洋,張鵬展,成昱廷,孫 旭

(1.中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究所,北京 102413;2.國家核應急響應技術支持中心,北京 100160;3.國家國防科技工業局 核技術支持中心,北京 100070)

核臨界事故是意外發生的自持或發散的中子鏈式反應所造成的能量釋放事件,核臨界安全旨在防止此類事故的發生,是核工業特有的、核心的安全問題[1]。中子相互作用[2]是中子在兩個或兩個以上的裂變系統之間的交換,由于中子相互作用,此類多體系統的臨界安全問題要遠比原本為孤立的單體系統更加復雜,歷史上有兩起臨界事故涉及到未預計到的多體之間的中子相互作用,分別是1978年12月13日發生在前蘇聯西伯利亞化工聯合企業金屬钚鑄錠貯存的臨界事故,和1997年5月15日發生在俄羅斯新西伯利亞化學濃縮工廠的暫存平板容器的臨界事故[3-4]。

與單體系統相比,多體系統之間由于存在中子相互作用,導致在使用蒙特卡羅方法計算系統keff時難以收斂[5],特別是耦合程度較弱時,經常出現假收斂或偽收斂[6]。1999年,Okuno等[7]提出了利用反射層與隔離體效應數據來評估多體系統;2006年,Bowen等[8]針對多體系統提出了立體角方法。世界各國也通過建造多體系統臨界裝置,開展多體臨界實驗,研究中子相互作用與距離、屏蔽等因素的關系,驗證理論給出的限值與曲線的保守性,以及臨界計算方法的適用性。美國、俄羅斯、法國、日本等均開展過多體系統臨界實驗研究[9]?？傮w上看,目前已有方法或軟件在使用上存在技術門檻,或依賴計算人員的工程經驗;已有的參考限值適用范圍較小,難以解決實際問題。

因此,本文以較為成熟的立體角法為基礎進行改進完善,引入反照率修正、容器壁效應函數與屏蔽體效應修正,提出一種更加便捷、適用性廣的多體系統中子相互作用評估方法,并通過臨界實驗的驗證,確保評估方法在現場應用的準確性與安全性。

1 中子相互作用的影響因素

中子相互作用受到自身和外部諸多因素的影響,宏觀體現就是改變系統的次臨界度(額外的中子帶來額外的反應性引入),因此將次臨界度的變化作為衡量多體系統中子相互作用強弱的具體指標,推導各種因素與其存在的關系。影響多體系統中子相互作用的因素可分為單體之外的因素(如距離、屏蔽)和單體自身的因素(如形狀、容器壁、中子能譜)。

距離:單體之間的距離是影響中子相互作用最為主要的因素,距離越大,泄漏的中子進入另一個單體的概率越低,中子相互作用越弱。在本文的研究中將距離作為基礎因素來研究。

屏蔽:屏蔽大多數情況下可以看作距離的延伸,屏蔽越厚,中子相互作用越弱,但在屏蔽體與單體間的距離較小時,屏蔽體可能通過反射起到相反的作用。

壁厚:容器或設備往往有不銹鋼、玻璃、塑料等結構材料,這些結構材料會起到一定的屏蔽和反射效果。容器壁對中子相互作用影響的大小主要由結構材料的中子截面(散射、吸收)和厚度決定。

形狀:容器或設備的形狀(幾何曲率)會影響自身中子的泄漏率,以及接受外部中子的多少。

中子能譜(物料類型):容器或設備內貯存物料的不同,會影響泄漏中子的能譜,進而影響泄漏中子進入其他容器或設備的可能性。

2 評估方法的建立

中子相互作用主要通過帶來“額外的中子”影響多體系統的反應性。額外的反應性與距離之間的關系可用立體角Ω來衡量。容器A向空間任意方向泄漏中子,假如存在與容器A完全相同的容器B,在距離為L的情況下,容器B相對于容器A的立體角為Ω。當存在容器B時,容器A泄漏到容器B位置處的中子就會被其“償還”給容器A。這種“償還”減小了容器A的泄漏率,進而增大其反應性,如圖1所示。

圖1 額外反應性與距離之間的關系

如果只存在1個容器A,它的keff可表示為:

(1)

式中:k∞為無限介質增殖因數;B2為幾何曲率;M2為徙動面積;PL為不泄漏概率。

另一個單體出現構成多體系統后,泄漏項變化為(1-Ω)B2M2,那么多體系統的k′eff可表示為:

(2)

式中,P′L為另一個單體出現后的不泄漏概率。

立體角函數(反應性變化)可以表示為:

(3)

式中:Δk為多體系統與單體系統的keff之差;k為單體系統的keff;f(Ω)為立體角函數。

因此,利用立體角概念可以建立基本的中子相互作用分析方法。

容器的泄漏率B2M2可通過查表手工計算得到,也可使用計算軟件對單體系統進行全反射邊界計算k∞和真實邊界計算keff后利用式(4)得到:

(4)

立體角計算是典型的曲面積分問題,借助積分工具可快速地形成不同形狀之間的立體角隨距離之間的關系。生產現場常見的球對球、圓柱對圓柱、平板對平板的計算公式如下。

(5)

(6)

(7)

圖2 評估方法的初步檢驗示意圖

在建立評估方法時,遵循由簡單到復雜的思想,最簡單的多體系統為兩體系統。更加復雜的多體系統可看作是由多個兩體系統構成的,因此只要逐一評價對主體有影響的全部客體對其的貢獻,疊加后即可得到主體臨界安全的總體影響。

3 評估方法改進與驗證

3.1 應用范圍

在核燃料循環中,隨著UF6在鈾濃縮廠富集到特定豐度,核臨界安全問題就伴隨而來[10]。富集的UF6在承壓容器運輸到鈾轉化廠,通過濕法轉化為硝酸鈾酰(UO2(NO3)2)溶液或氟化鈾酰(UO2F2)溶液,或通過干法轉化為氧化鈾(UO2、U3O8、UO3),可以繼續轉化、加工、處理形成研究堆、核電站需要的金屬鈾或二氧化鈾、MOX等核燃料元件[11-13]。綜合考慮生產工藝的具體情況,本文選取對多體系統中子相互作用有影響因素的參數范圍,以基本實現對應用場景的覆蓋,如表1所列。

表1 多體系統中子相互作用有影響因素的參數范圍

3.2 物料類型與形狀

本文采用MCNP軟件計算結果與評估方法的結果進行對比。MCNP計算條件為:金屬鈾錠系統、二氧化鈾粉末系統、硝酸鈾酰溶液系統;235U富集度為100%、50%、20%;平板雙體、圓柱雙體、球雙體;27個序列共計297個計算案例(距離0～1 000 mm,100 mm 1個點)。為便于比較,設定每個序列的雙體距離為0時(面與面距離),系統處于臨界狀態,以模擬“當單體孤立存在時,系統處于次臨界,但出現另一個單體后,且隨著距離的不斷減小,系統的keff不斷增大到臨界”的情況,部分計算結果如圖3所示。

圖3 不同系統下Δk/k計算和評估結果對比

從計算結果可知,多體之間的中子相互作用與形狀關系非常大,平板之間的中子相互作用最強,其次是圓柱之間,最弱的是球之間。評估方法能夠通過Δk/k評估不同物料類型和幾何形狀之間的中子相互作用的強弱,趨勢完全一致。圓柱雙體和球雙體的評估結果滿足保守性原則,但平板雙體的評估結果在特定情況下不滿足保守性原則,距離越小,偏差越大,評估方法需要改進。

出現這一現象的主要原因是未考慮到單體之間的散射(或反照率)β。如圖4所示,容器A接收到容器B提供的“額外的”中子還應包含由A泄漏到B的份額為Ω而被B散射返回的份額為βΩ的中子,再次進入A,即βΩ2。

圖4 考慮反照率后的中子相互作用

考慮反照率β的影響,式(3)變為:

(8)

由于圓柱體和球體的立體角Ω要遠小于平板,β也小于1,因此βΩ2屬于小量,不考慮反照率也不會對結果產生較大影響。平板系統的Ω較大,中子相互作用強,不考慮這一效應將導致評估結果偏低。以泄漏中子能譜為條件,計算了不同富集度下3種物料的反照率,利用反照修正后的評估方法可得到平板雙體的計算結果。235U富集度為100%下平板雙體的Δk/k結果對比如圖5所示,滿足保守性原則。對于其他235U富集度,反照修正也同樣有效。

圖5 平板雙體的Δk/k結果對比

3.3 容器壁的影響

容器壁可等效視為屏蔽體,特別是當多體間相距較遠時。由于在對單體進行臨界計算時已考慮了容器壁反射中子給反應性帶來的貢獻,分析容器壁給中子相互作用帶來的影響時可只考慮其對中子的屏蔽作用,即:

(9)

式中:σ′為容器壁材料的中子指數衰減系數,可查表或計算擬合給出;T為容器壁材料的厚度。根據多體間有無屏蔽體和中子反照影響的大小,f(Ω)可分別由式(3)、(8)計算得到。

根據3.2節的結果可知,金屬鈾錠和二氧化鈾粉末的規律非常相似,富集度的影響也不算主要因素,因此MCNP計算條件為:金屬鈾錠系統和硝酸鈾酰溶液系統;富集度選擇100%;平板雙體、圓柱雙體、球雙體3種形狀;聚乙烯、玻璃和不銹鋼3種容器壁材料;2、10和20 mm 3種壁厚;0、200、500和1 000 mm 4個距離;共54個序列共計216個計算案例。對于硝酸鈾酰溶液平板雙體系統,容器壁為不銹鋼材料,Δk/k與容器壁厚、容器間距的關系如圖6所示。

圖6 Δk/k與容器壁厚、容器間距的關系

由圖6可見,容器壁厚與反應性變化接近指數衰減的關系。初步擬合還能發現,距離越遠,衰減越弱,容器壁效應越不明顯,因此可通過對距離較大的容器壁效應計算結果擬合得到較小的指數衰減系數σ′,在提高經濟性的同時,確保保守性。將容器壁效應函數引入評估方法,本文計算了評估方法給出的不銹鋼容器壁厚和反應性變化的計算結果,如圖7所示。經擬合σ′取值為0.040 mm-1。由圖7可見,引入容器壁效應函數f(T)的評估方法能明顯釋放安全裕度,同時還能保證結果均大于MCNP給出的結果,能夠保證評估方法的保守性。

圖7 軟件計算、未修正的評估方法和考慮容器壁后的評估方法給出的Δk/k結果對比

3.4 容器之間的屏蔽影響

如果多體系統中存在屏蔽體,屏蔽效應將弱化多體間的中子相互作用,因此可在距離效應的基礎上乘以屏蔽指數衰減項,來考慮屏蔽效應,即式(3)變為:

(10)

式中:σ為屏蔽材料內中子指數衰減系數,可以查表或計算擬合給出;D為屏蔽材料的厚度。不同混凝土材料的中子屏蔽/中子衰減特性[14]如圖8所示。

圖8 不同鐵硼合金質量分數的混凝土材料的中子衰減能力

當屏蔽體距離容器較近時,還要考慮屏蔽體的反射作用。此時屏蔽體將帶來兩個相反的效應:效應1,阻擋其他容器償還容器A中子,減小反應性;效應2,反射容器A的泄漏中子,增大反應性。屏蔽體的雙重效應如圖9所示。

圖9 屏蔽體的雙重效應

反射效應函數f(Y,D)由屏蔽體到容器A壁的距離Y,或者屏蔽體對容器A的立體角Ω、屏蔽體的厚度D、屏蔽體的中子散射截面與吸收截面決定。對于確定的屏蔽體材料,其中子散射截面與吸收截面可視為定值,使用臨界計算軟件可計算得到f(Y,D)?？紤]屏蔽體對中子的反射后,式(10)變為:

f(Ω)exp(-σD)f(Y,D)

(11)

屏蔽體的效應由屏蔽效應函數f(D)(小于1)和反射效應函數f(Y,D)(大于1)的乘積決定,非常復雜,特別是對于f(Y,D)與f(D)相當的屏蔽材料,在現場應用中必須高度關注,避免反射效應大于屏蔽效應。

針對容器壁和單體間的屏蔽效應開展數值計算,這里考慮有針對性的組合方式,即富集度為20%的硝酸鈾酰溶液平板雙體系統,在兩種距離(500 mm和1 000 mm)的條件下,計算了3種屏蔽體材料(不銹鋼、混凝土、聚乙烯)平行布置在中心處,3種厚度(10、50和100 mm)的Δk/k結果,如圖10所示。

圖10 Δk/k與容器距離和屏蔽體厚度的關系

由圖10可見,屏蔽體的作用非常復雜,對于反應性的影響,只有聚乙烯基本符合Δk/k隨屏蔽體厚度增大而衰減的特點,但也與指數衰減的趨勢不同,混凝土、不銹鋼均展現出先減小后增大的復雜規律,甚至無法形成保守的評估結果。

混凝土和不銹鋼具有較大的中子散射截面,中子自由程較長,在厚度距離比(D/L)較小時起到屏蔽作用,減弱了中子相互作用,f(D)發揮主要作用使多體系統的反應性下降;在厚度較大或D/L變大時,單體之間的中子相互作用雖然減弱,但屏蔽體與兩個單體間的相對距離也減小,從而起到增強反射的作用,f(Y,D)發揮主要作用使多體系統的反應性上升。

(12)

式中:Ω1為單體之間的立體角;β1為單體的反照率;Ω2為單體與屏蔽體之間的立體角;β2為屏蔽體的反照率,對于不銹鋼、混凝土、聚乙烯,β2查表取值為0.79、0.73和0.56。

D/L在1/100～1/5的較大范圍,考慮單體之間的立體角、單體之間的散射項以及單體與屏蔽體之間的散射項(反射效應函數以反照率并入立體角計算),不考慮屏蔽效應函數(屏蔽效應函數設為1),利用式(12)計算得到考慮屏蔽效應的評估方法給出的Δk/k,如圖11所示。由圖11可見,得到的評估結果能夠保證保守性。

圖11 考慮屏蔽效應的評估方法給出的Δk/k

4 評估方法的實驗驗證

依托中國原子能科學研究院建立的多體系統核臨界安全實驗裝置[15-17],利用距離效應系列實驗取得的臨界實驗數據,對本文提出的評估方法進行實驗驗證。多體系統核臨界安全實驗裝置使用富集度為19.75%的硝酸鈾酰溶液,包含兩不銹鋼平板狀容器,容器壁厚為10 mm、長為560 mm、寬為280 mm,始終保持平行對齊的狀態。實驗裝置相對面之間的距離可以改變,還能夠設置不同類型、不同厚度的屏蔽體材料,如圖12所示。

圖12 多體系統距離與屏蔽效應實驗裝置

4.1 距離效應實驗驗證

距離效應系列實驗主要研究不同間隔距離對反應性的影響,進而研究不同間距下兩個單體中子相互作用的大小。該系列實驗主要進行了6種距離下的臨界實驗,對應的單體與單體之間的距離分別為20、100、200、300、400、500 mm。根據實驗裝置的技術參數,計算了不同多體間距對應的立體角、泄漏項、容器壁效應函數等輸入參數,利用本文給出的評估方法計算反應性變化(Δk/k)。臨界實驗同樣給出了不同距離條件下的反應性變化,計算結果列于表2。

表2 距離效應實驗評估結果與實驗測量結果的對比

從表2可看出:評估方法給出的結果從變化趨勢上與實驗測量的結果比較吻合,且均大于實驗結果,能夠保證保守性;評估方法較高地估計了相互作用的大小,安全裕度較大,最大偏差不超過0.12 Δk/k。

4.2 屏蔽效應實驗驗證

屏蔽效應系列實驗主要研究不同隔離材料、不同厚度下的系列臨界安全實驗,研究不同隔離體情況下兩個單體之間中子相互作用的影響效應。已完成了不同隔離材料(包括聚乙烯、含硼聚乙烯、水、混凝土、不銹鋼等)、不同厚度的屏蔽效應實驗,取得了臨界實驗數據。根據實驗裝置的技術參數,計算了不同距離的立體角、泄漏項、容器壁效應函數、反射效應函數等輸入參數,硝酸鈾酰溶液系統的β1取值0.684,不銹鋼、混凝土、聚乙烯的β2查表取值分別為0.79、0.73和0.56,利用評估方法給出了反應性變化。臨界實驗同樣給出了距離為500 mm條件下的反應性變化,計算結果對比如圖13所示。

圖13 屏蔽效應實驗評估結果與實驗測量結果的對比

由圖13可看出:評估方法給出的結果均大于實驗結果,能夠保證保守性;評估方法同樣較高地估計了相互作用的大小,但最大偏差不超過0.035 Δk/k。

4.3 偏差分析

從實驗驗證結果上看,實驗測量值均比評估方法值要小,主要原因是兩個容器均處于堆坑內,且兩個容器均沒有設置反射層,堆坑的墻壁對泄漏的中子散射對于反應性也起到了顯著影響。墻壁散射降低了容器之間中子相互作用對于反應性的貢獻大小,即使距離增大或屏蔽體變厚,由于墻壁散射的補償,反應性下降不多,Δk/k的實驗結果就比評估方法給出的要小。因此后續有必要單獨考慮墻壁散射效應,或將其影響通過修正排除。

5 結論

本文在總結國內外研究成果的基礎上,針對核燃料循環領域不斷涌現的多體系統相互作用的具體場景,提出了一種保守、便捷、適用性較好的評估多體系統核臨界安全(反應性變化)的方法。本文方法通過立體角建立了距離因素與反應性變化之間的定量關系,通過反照率來評估單體之間、單體與屏蔽體之間的中子散射貢獻,通過容器壁效應函數考慮容器壁材料與厚度的影響,并利用中國原子能科學研究院建成的臨界實驗裝置,通過臨界實驗對本文方法進行了驗證。結果表明,本文方法在評估富集度為19.75%,間距為0～500 mm的距離效應的偏差不超過0.12 Δk/k,初步證明了本文方法的可行性與安全性。本文形成的評估方法可用于指導存在多體系統問題的易裂變材料處理工藝的核臨界安全工藝設計與現場管理,提高了工藝設計效率與經濟性。

本文尚未對中子價值進行深入研究,并且保守地設定屏蔽效應函數為1,使得在熱譜下的硝酸鈾酰系統的評估結果過于保守。下一步將針對硝酸鈾酰溶液體系,圍繞慢化狀態(H/U比)、屏蔽效應與反射效應的精確估計、減少墻壁散射等方面,開展更深入的研究。