先進光學診斷技術在含能材料燃燒測試中的應用進展

王一平,徐司雨,姚二崗,李 恒,張 洋,于 瑾,趙鳳起

(西安近代化學研究所 含能材料全國重點實驗室,陜西 西安 710065)

引 言

含能材料燃燒性能的控制與調節,對于能量高效釋放及滿足不同武器裝備應用需求意義重大。區別于其他燃料的燃燒,含能材料的燃燒一般更為復雜,燃燒時可產生高溫高壓,并經歷一系列固相到液相或氣相的復雜物理化學變化,燃燒環境通常伴隨高壓、振動等外界因素。固體推進劑在燃燒過程中產生煙塵顆粒,含金屬的推進劑燃燒表面伴隨金屬顆粒團聚等現象。區別于常規氣體或液體燃料,含能材料自身含有氧化劑和可燃物,在一定外界刺激下能獨自進行氧化還原反應,即可在無氧條件下進行燃燒并釋放大量氣體和熱。關于含能材料的燃燒行為,盡管研究人員已經建立了很多相關的燃燒模型,但對于不同配方含能材料燃燒及其在高壓火箭發動機燃燒室內燃燒的火焰結構與反應機理尚缺乏更清晰的認識,理論模擬的發展缺乏實驗提供的新的全方位信息。為了獲得燃燒過程的本質規律,了解燃燒反應詳細動力學及燃燒流場變化特性,從微觀角度揭示含能材料燃燒機理并對燃燒效率加以調節,獲取燃燒信息需要向微觀化、系統化、實時在線等多方面發展,因此對含能材料燃燒診斷方法提出了更具體的要求。

隨著燃燒診斷技術的不斷發展,傳統的接觸式實驗診斷方法,如熱電偶溫度探針、氣體取樣探針等不可避免的會對燃燒流場產生擾動,含能材料復雜的燃燒測試環境也限制了探針的精度與應用范圍,已逐漸難以滿足更有效的快速在線實時測量需求。而非接觸式光學診斷方法,由于其僅需要對火焰發射或吸收特征光譜信息進行探測,減小或避免了氣動、熱動或化學擾動,能承受高溫和惡劣環境,加之更高的時空分辨力和在線診斷優勢,已廣泛應用于含能材料燃燒和航天發動機燃燒流場的診斷中。

本文根據光學診斷原理進行區分,從光散射、光學發射與吸收及成像三方面,將近年來激光誘導熒光法(LIF)、相干反斯托克斯拉曼散射法(CARS)、激光吸收光譜法(LAS)、激光誘導擊穿光譜法(LIBS)、輻射法、遙感傅里葉變換紅外光譜法(FTIR)、粒子成像測速(PIV)及紋影法在含能材料和發動機燃燒診斷中的應用進行了綜述,分析了具體方法在實現對不同環境條件下燃燒火焰溫度、火焰結構、產物組分濃度和燃燒流場速度等信息實時探測中的優勢與不足,對今后在含能材料燃燒領域的診斷技術及需求提出了展望。

表1 含能材料燃燒常見先進光學診斷方法Table 1 Common advanced optical diagnostic methods for combustion of energetic materials

1 光散射測量法

能量為hv0的激光照射由分子和粒子組成的多相燃燒流場時,不考慮光吸收,將散射光按發射頻率分類,可分為一階彈性散射過程如瑞利(Rayleigh)散射及米(Mie)散射,一階非彈性散射過程如激光誘導熒光(LIF),三階非線性散射過程如相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)。光散射法實質屬于光譜法,以分析光譜信號作為診斷依據,以下綜述了在含能材料領域應用較廣且極具發展前景的LIF及CARS技術。

1.1 激光誘導熒光(LIF)

激光誘導熒光(Laser-Induced Fluorescence,LIF)是使用頻率可調的激光器產生激光照射原子或基團,使其從亞穩態躍遷至激發態,由于激發態并不穩定,將向較低能級自發輻射能量并返回至基態,過程中產生的能量以熒光形式釋放,再對熒光信號進行探測分析的測試技術(見圖1)。原理上屬一階非彈性散射過程,產生熒光生存時間為10-10～10-5s。LIF技術可實時測量燃燒環境一維組分濃度、溫度等參數,并具有良好的空間分辨力,可測OH和NO之類10-6量級的活性組分。不同組分與量子態的LIF均不相同且是特定的,組分濃度與其熒光信號強度間存在函數關系,采用某組分特定頻率激光進行激發,采集對應頻率的信號可以完成對目標組分濃度的測定,因此PLIF技術在燃燒產物濃度以及火焰結構在線診斷[1-4]方面有廣泛的應用:通過測得自由基的濃度與空間分布分析燃燒波結構變化,進而幫助理解含能材料的燃燒機理。該技術已成為發動機燃燒及推進劑等燃燒火焰重要的實驗診斷工具。

圖1 激光誘導熒光原理示意圖Fig.1 Schematic diagram of laser induced fluorescence

圖2 PLIF測試系統示意圖[7]Fig.2 Schematic diagram of PLIF testing system

LIF技術在含能材料燃燒領域的應用,最初由Edwards等用于奧克托今(HMX)和高氯酸銨/端羥基聚丁二烯(AP/HTPB)復合推進劑在3.5MPa下的燃燒實驗診斷。后來Parr等[5]將LIF應用于其他種類固體推進劑中,監測了幾種自由基(如CN、NH、NO、OH)的LIF信號,利用OH-LIF等技術,研究了HMX/GAP/BTTN固體推進劑燃燒的火焰結構,結合OH-LIF、UV/vis數據以及熱電偶測量值,較為準確地修正了固體推進劑燃燒時的燃面溫度和火焰區溫度。在LIF激發光進入燃燒流場之前先將其通過片光整形系統形成片狀激光,即發展成為平面激光誘導熒光(Planar Laser-Induced Fluorescence, PLIF)技術,由于PLIF技術能夠獲取燃燒環境的二維信息參數,因此被更加廣泛地應用在含能材料燃燒及發動機燃燒室內流場診斷研究中。

閆治宇等[6]利用OH-PLIF、NO化學發光及高速攝影方法研究了聚光點火前后黑索今(RDX)反應自發光過程和火焰內部OH自由基的二維濃度分布,根據結果簡要分析了RDX的燃燒機理。Ruesch等[7]利用PLIF研究了六硝基六氮雜異伍茲烷(CL-20)共晶和HMX/AP多晶復合晶體中CN和OH濃度分布和燃燒過程中的火焰結構,并用得到的PLIF火焰結構變化解釋了HMX/AP物理混合物與復合晶體燃燒速率的差異。Kevin等[8-9]采用此系統研究了凝膠推進劑液滴射流的燃燒過程,在0.2ms的時間分辨率下,觀察到了3種不同類型的射流, 這種基于PLIF的凝膠射流火焰結構的二維可視化,使學者們對凝膠燃料液滴燃燒規律有了更基本的認識。

PLIF提供的平面可視化技術滿足了二維層面的火焰結構診斷,但對于火焰三維空間完整結構的立體測量,仍需要新的測試技術發展。Peterson等[10-11]使用2組PLIF系統通過OH濃度分布研究了發動機點火初期火焰傳播變化,該系統實現了PLIF信號層析反演OH的三維空間分布。袁勛等[12]針對超聲速火焰燃燒診斷的需求和高頻掃描技術限制,設計搭建了基于掃描振鏡的多平面3DLIF系統,可進行20mm片光范圍高頻掃描,實現了OH-3DLIF空間可視化。

除了燃燒產物濃度分布及火焰結構的測定,LIF技術在燃燒流場測溫方面也有廣泛的應用。LIF測溫目前使用較多的是雙線法,在測溫時需要使用兩束不同波長的激光同時或在極短時間內激發處于同一振動能級上的某種基團的兩個不同轉動能級的躍遷線,后通過得到的兩種波長下熒光信號強度的比率計算得出火焰溫度,測試系統如圖3所示。該方法可以在一定程度上避免自由基的濃度和熒光猝滅效應的影響,由于OH在燃燒反應區和高溫區域含有豐富的激勵譜線可供選擇,故常以OH作為激光作用介質進行溫度場測量。由于OH濃度對溫度的強依賴性,OH-LIF測溫一般適用于T>1300K的燃燒環境[13]。

圖3 雙線PLIF測溫系統Fig.3 Temperature measurement system of two-line PLIF

國外對于LIF雙線測溫的研究較早,1984年美國桑迪亞實驗室的Soloukhin等[14]首次利用描述吸收態密度[15]的玻爾茲曼布居函數將熒光信號的比值與溫度聯系起來,使用兩個熒光圖像強度的比率來確定火焰的溫度分布,這也成為了此后LIF測溫的經典方案。逯勇旭[16]利用雙線OH-PLIF技術測定了推進劑樣品燃燒火焰二維溫度分布,結合熱電偶標定實驗結果,確定了Q2(11)和P1(7)兩條激發譜線為雙線PLIF技術測量酒精燈火焰和某型號推進劑燃燒火焰溫度的最佳譜線選擇,為配方推進劑的測試方法提供了思路。另外還有雙示蹤劑測溫,即使用兩種示蹤劑,由兩種不同激發頻率或用同一激發頻率激光進行測試,此方法皆遵循雙線法測溫原理,利用熒光強度比值進行溫度測量計算。

由于鋁原子具有很強的熒光特征信號強度從而產生良好的信噪比[17-20],提高了固體推進劑火焰中的LIF靈敏度,鋁基LIF的發展使含鋁固體推進劑燃燒溫度的測量具有更精準的光學測試方法。氣相AlO平面激光誘導熒光技術已應用于單顆粒鋁燃燒溫度及AlO濃度[21]測量當中。Chevalier等[22]在1.0MPa壓力下開展了含鋁固體推進劑燃燒實驗,利用高速Al-LIF探測生成的鋁蒸氣,通過一維準穩態模型來模擬鋁液滴燃燒周圍的鋁原子濃度和溫度分布。對比發現,實驗數據和模擬結果表現出了一致性,說明Al-LIF方法可以為構建更精確的鋁燃燒模型提供驗證數據。Vilmart[23-24]將Al-LIF應用于高溫(1200K和2600K)和中低壓(100Pa至0.1MPa)環境中,建立了Al-LIF光譜和溫度的關系模型,利用模型預估高溫和高壓條件下(3000K和10bar)仍能探測Al的LIF信號,為Al基LIF在更高溫度環境下的應用提供了理論支撐。對于含鋁的固體推進劑,鋁顆粒燃燒在提升溫度的同時,使火焰高度發光,輻射背景干擾使得光學發射與吸收一類的被動光譜法難以準確測量其燃燒溫度,這也體現了LIF法的優勢。此外,在目前的研究中,存在于固體推進劑中的含鐵基催化劑(二茂鐵衍生物型催化劑)也可以應用LIF研究。目前的實驗表明,鐵原子的熒光產率高、靈敏度高,熒光信號很容易被檢測到。Vilmart等[25]對AP/HTPB推進劑燃燒進行基于Fe-PLIF的研究,建立了鐵原子LIF信號模型,進一步證實了鐵原子在固體推進劑燃燒中的實時診斷能力。未來,固體推進劑燃燒表面微觀尺度流動及相變化,添加劑對燃燒性能(速度、推進劑表面行為)的影響有望依托于金屬原子PLIF技術和高速PLIF技術實現。

PLIF作為一種主動非接觸式光學診斷技術在固體推進劑燃燒診斷方面獲得了越來越多的關注,與后文中紋影技術等其他流場診斷技術相比,更高的空間分辨率,更低的激光散射對流場表面影響,以及關鍵燃燒中間產物的高熒光產率。PLIF示蹤分子的引入更是使其能夠參與超聲速和高超聲速邊界層的研究。且上述燃燒中間產物幾乎具有一個共同的光學特征:它們從基態到前幾個激發態的光譜躍遷位于紫外波長范圍內,使用染料激光器或光參量振蕩器(OPO)可以輕松實現。但對于含能材料而言其依然面臨著一些挑戰:如從凝聚態粒子的強激光散射、高壓環境和連續背景發射中提取LIF信號的困難,強激光束衰減和致密介質中熒光信號的捕獲問題,以及如何解決自由基的LIF信號壓力依賴性猝滅,從而獲得定量的信息。當前PLIF技術已發展至100KHz～1MHz,可滿足中等雷諾數亞音速湍流時空分辨的溫度測量,然而針對含能材料可能產生的爆轟或高超聲速(1500m/s)流動的瞬態燃燒尚難以捕捉?？紤]到火焰的不穩定性,當前的燃燒波診斷對時間分辨力要求越來越高,這也要求PLIF向更高頻的技術方向發展以滿足超高聲速流場的瞬態診斷。

1.2 相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)

相干反斯托克斯拉曼散射(Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy,CARS)技術是一種非線性四波混頻過程,根據所測分子拉曼位移(ωR)選擇泵浦光(ω1)和斯托克斯光(ω2),兩束激光以相位匹配方式入射到火焰區,在探測光(ω3)作用下經混頻產生相干光(ω4)即CARS信號。因泵浦光和斯托克斯光頻率差恰好等于選擇介質的拉曼位移,故CARS信號強度大大增強(見圖4)。由于相干特性,CARS信號具有類激光特點,幾乎可以不受熒光和背景光亮的影響以獲得高時空分辨率和高精度的測量結果。這種非線性光學散射方法不會對火焰或流場產生干擾,已在燃燒場溫度[26-28]、組分濃度[29-30]等參數信息的獲取上發揮了重要作用。張立榮等[31]采用自行研制的集成化CARS系統測量了超聲速燃燒室出口噴流的溫度,獲得了單脈沖氮氣CARS溫度擬合結果和溫度隨時間的變化模型。集成化CARS診斷系統具有良好的抗振性能,能夠針對性地匹配現場測試條件,實現了CARS測溫的靈活性。

圖4 CARS的基本原理示意圖Fig.4 Schematic diagram of the basic principle of CARS

CARS在不含金屬成分的含能材料[32-33]中應用已較為成熟,包括RDX分解[34]、SGP-38[35]、硝胺[36-37]和硝基甲酸肼[37]在不同壓力條件下的燃燒。胡志云等[38]用單次脈沖CARS技術診斷常壓和高壓下固體推進劑燃燒場瞬態溫度和氮氣濃度,結合理論計算擬合值給出了固體推進劑燃燒場瞬態溫度(約2250K)和氮氣濃度隨火焰高度的分布,結果表明寬帶CARS技術能夠應用于常壓和高壓下固體推進劑燃燒場溫度實時診斷。

傳統的CARS技術使用重復頻率10Hz的高能量脈沖納秒激光器,近年來隨著光學技術的發展,重復頻率高達5kHz的飛秒(fs)CARS在實驗室燃燒器中得到了廣泛應用[39-41]。fs-CARS系統所提供的高重復率可以不依賴于常規的時間平均統計分析,直接測量高速瞬態燃燒場中的相應參數。使用持續時間為皮秒級(ps)的探測脈沖來探測拉曼相干就組成了飛秒/皮秒(fs/ps)混合CARS系統。Kearney等[41-42]利用飛秒/皮秒(fs/ps)純旋轉CARS系統對常壓下含鋁顆粒固體推進劑燃燒羽流溫度及O2/N2進行了測定,圖5為其使用的CARS系統原理圖。與不含金屬成分的推進劑不同之處在于,金屬基推進劑燃燒具有強烈背景亮度和直徑達102μm的熱金屬顆粒散射,對于激光診斷構成不利環境,傳統CARS甚至納秒級CARS脈沖激光在鋁顆粒燃燒診斷中受非共振背景影響嚴重,已證實該過程中產生了激光誘導擊穿的等離子體。而飛秒/皮秒(fs/ps)激光脈沖的引入通過提供時間門控消除強非諧振背景干擾來改善CARS檢測,延時探測獲得的無背景光譜使溫度和相對氧含量擬合值更加接近。Retter等[43]采用集成fs/ps CARS系統測量了含鋁AP固體推進劑燃燒火焰多相反應區溫度,其結果較固相鋁熱法測得的數據更精準。相比于Kearney的工作,前者雖然能夠捕獲從熱羽流到冷環境的整個氣體溫度范圍,但受空間平均效應影響,限制了其測量峰值火焰溫度的能力,這也進一步證明了集成化fs/ps混合CARS系統在探測多相環境及含有大顆粒固體推進劑燃燒中較強的適應性。fs/ps CARS的另一明顯優勢是由激光與物質相互作用的超短時間尺度導致的測量的非碰撞性,在300～2400K溫度范圍內的測量誤差約±8%。提高探測系統光學分辨率、延長探測時間或采取其他手段可以有效增強其低溫靈敏度。

圖5 fs/ps CARS測溫系統原理圖[44]Fig.5 Principle diagram of fs/ps CARS themperature measurement system[44]

綜上所述,目前國內外對CARS技術在含能材料領域的應用從納秒CARS發展至fs/ps CARS,激光脈沖幾個數量級的減小使得其克服了傳統CARS技術受碰撞效應影響較大的特點,同時高頻CARS在相同時間內提供更多數據,使得CARS技術能夠精準獲取急劇變化的燃燒場信息。對于含金屬材料的固體推進劑燃燒環境復雜及顆粒散射等一系列問題,fs/ps CARS技術也給出了其適用的解決方案。相比于PLIF而言CARS技術一個很大的缺陷在于其單點測量,需要多束激光同時空對準及光譜建模,對于固體推進劑應用的復雜燃燒環境有時可能難以實現,且伴隨較低的空間分辨力。此外,由于碰撞譜線變窄,該技術也難以在高壓下進行。

2 光學發射與吸收

光學發射與吸收同光散射法相仿,也屬于光譜分析法的范疇,具備非接觸、快速響應、可測高溫及組分濃度等特點,但不足之處在于:僅能測量處于熱平衡且無自吸收的燃燒區,有時難以逐點測量,且誤差較大。光學發射與吸收包括以輻射、RS-FTIR和LIBS為主的發射光譜和LAS為主的吸收光譜。

2.1 輻射法

輻射測溫法是一種非接觸式被動測溫方法,該方法根據火焰源自身輻射特性選定合適的檢測期間獲取待測場相應波段的輻射信息來進行溫度測算。根據Planck定律,研究人員提出了輻射強度法、單波長法、雙波長法、多波長法等火焰溫度計算方法[45-48]。由于復雜燃燒火焰輻射率是波長的函數,為消除輻射率隨波長變化的影響并提高測量精度,雙波長法與多波長法更適于應用在含能材料燃燒及固體火箭沖壓發動機燃燒流場測溫中。

Yang等[49-50]利用輻射光譜法開展了火箭固體推進劑在發動機惡劣環境下的燃燒溫度在線測量并提出了其標定方法和光譜特性,基于普朗克定律和光譜擬合方法獲得了相應的固體推進劑燃燒溫度。在火箭基組合循環(Rocket based combined cycle,RBCC)發動機地面試驗中,采用光纖光譜儀搭建的在線測量系統獲得了200～1100nm的輻射光譜與燃燒效率間的關系。這一方法實現了通過燃燒溫度參數和輻射率參數有效診斷燃燒優劣,即當200～1100nm測量波段輻射率接近于0且較為穩定,可判定火焰處于高效穩態燃燒。在復合固體推進劑的燃燒中,大量固體金屬顆粒燃燒發出強光,對激光診斷技術造成了較大的噪聲干擾,但燃燒過程中仍存在具有足夠信噪比的輻射信號,因此輻射法可以得到較好的溫度測試結果。

徐朝啟等[51]利用雙波長法對不同類型的固體推進劑的燃燒溫度進行了測試,獲得了推進劑燃燒溫度隨壓強的變化。Guo等[52]提出了一種基于火焰輻射光譜的雙波長固體火箭發動機羽流溫度測試方法,采用350～1000nm波段光纖光譜儀搭建測試系統,開展了不同鋁含量的推進劑配方固體火箭發動機羽流輻射光譜測量,通過實驗數據分析了不同鋁含量配方對輻射光譜、羽流溫度及輻射率產生的影響,為指導含鋁固體推進劑的配方設計提供了實驗數據支撐。雙波長法通過在同一個光學路徑上測量2個波段的光譜輻射,利用比值消除光路損失和振動等外界因素的干擾,提高了其時間分辨率和測量準確性,但這種方法要求波長接近且光譜單一,實際工程測量中由于光譜擴散導致很難做到光譜單一,致使雙波長法引入誤差。為避免這類問題,在同一波長進行比值處理的多波長溫度測量法得到了開發與應用。平力[53]采用圖6所示多波長輻射測溫系統研究了鋁顆粒燃燒的輻射光譜特征,將結合藍光背光和輻射法雙機同步測量方法用于固體推進劑鋁顆粒燃燒過程測量,分析了鋁顆粒在固體推進劑燃面處的團聚過程。此外,通過輻射測溫和成像方法還可以進行三維溫度場重建等工作[54]。段鵬程等[55]采用一種基于多CCD同步耦合的動態燃燒場三維輻射測溫法測量了某型號固發尾焰溫度,反演出尾焰三維溫度場,誤差在8%以內,測溫上限可達2000～3000K。雙波長以及多波長測溫方法在固體推進劑,特別是高能推進劑在惡劣燃燒環境下燃燒溫度實時動態測量中展現出了很好的應用前景。

圖6 多波長輻射法測溫原理圖[53]Fig.6 Principle diagram of temperature measurement by multi-wavelength radiation method[53]

與其他非接觸式主動測溫法相比,輻射法無需在火焰周圍發射信號,使測量系統相對簡單易用。且由于該方法僅通過測定火焰自輻射來獲得火焰溫度,提供了直接的傳熱信息,在強振動環境下具有較好的測量穩定性。即便輻射法在含能材料燃燒或發動機燃燒診斷中的應用受制于測試環境煙塵及燃燒物顆粒帶來的測算誤差,測量精度稍低,但該方法能夠同步保證時空分辨率,在極端環境下仍可取得較好的結果,現階段依然是航發尾焰及含能材料燃燒測溫的重要手段之一。

2.2 激光吸收光譜(LAS)

激光吸收光譜是以激光作為光源的吸收光譜技術,吸收光譜是物質吸收光從低能級躍遷到高能級的宏觀表現,通過分子光譜和Beer-Lambert定律描述的物質與光吸收的定量關系可以分析物質微觀組分及濃度等信息。由于激光的單色性和方向性較強,對測量對象譜線具有較好的選擇性,且由于激光可調諧,也避免了光柵棱鏡等光學器件增加的結構復雜性[56-57]。

這種診斷技術可選用不同類型的激光器,目前得到廣泛應用的是使用可調諧二極管激光器的可調諧半導體激光吸收光譜(Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy,TDLAS)技術。TDLAS是基于分子吸收光譜的高靈敏度、非接觸式燃燒診斷方法(原理如圖7),通過控制器改變溫度和電流快速調制半導體激光器,使激光達到目標組分的吸收頻域,實現對吸收光譜快速掃描,利用Beer-Lambert定律通過計算入射與投射光強得到待測區相關參數。

圖7 鋁顆粒射流火焰TDLAS診斷系統原理圖[65]Fig.7 Principle diagram of TDLAS diagnostic system for aluminum particle jet flame[65]

由于半導體激光器波長范圍覆蓋H2O、CO2、O2等燃燒產物的分子吸收光譜,故常利用此類分子為探針研究整個燃燒過程。早期,Homan和Vanderhoff等[58]使用150 W脈沖電弧燈對RDX推進劑進行吸收光譜測定,獲得了重要燃燒中間產物CN和NH的組分濃度。Lu等[59]應用307～311nm區域的吸收光譜測量了69.1atm高壓下雙基推進劑火焰溫度和OH濃度,雖然在高壓下得到的火焰溫度與化學平衡計算很好地吻合,但測量的OH濃度比計算值低40%,研究人員將這種差異歸因于OH濃度對局部火焰化學計量和溫度變化的高度敏感性。

近年來,TDLAS已應用到發動機內高壓燃燒流場診斷,可以為航空、火箭等發動機燃燒室的燃燒流場提供燃燒過程狀態、中間產物、氣流流速等信息的檢測。Gruber等[60]使用TDLAS技術測量了超燃沖壓發動機燃燒室出口水蒸汽濃度和溫度,溫度和水蒸汽濃度測量值與實際值的標準差分別為4.2%和2.7%,總體而言與CFD模擬結果較為近似。陶波等[61]采用調制參數計算標定常數的方法,利用TDLAS二次諧波法測量了超聲速噴管瞬態超聲速流場,測得的燃燒室平均溫度超過1832K,標準偏差達53K。經分析得到測量誤差來源為燃燒過程的火焰振蕩,系統誤差為譜線參數理論與實際值的偏差。

在推進劑燃燒方面,Ruesch等[62]利用TDLAS波長調制光譜技術通過中紅外波長測量了含不同粒徑鋁顆粒以及不含鋁的AP/HTPB復合推進劑的燃燒火焰區溫度及CO濃度,同時采用AlO發射光譜技術測量了鋁顆粒燃燒區域溫度。實驗結果表明在時間均等的基礎上,微米級鋁顆粒在擴散控制狀態下燃燒,而納米鋁顆粒在動力學控制燃燒狀態或接近于動力學控制燃燒狀態下燃燒。隨后Ruesch[63]研究了含有金屬的AP/HTPB復合推進劑燃燒時火焰中氣體溫度與HCl濃度,結果表明鋁鋰推進劑較鋁推進劑的燃燒溫度高80～200K,燃燒更加完整,也證實了TDLAS技術在推進劑燃燒火焰溫度及燃燒產物濃度測量中的有效性。研究發現,將TDLAS技術與多普勒效應結合,可以對超聲速流場的氣流速度進行測量。姚路等[64]選用H2O位于1391.7nm中心波長的吸收譜線,利用TDLAS直接吸收光譜法進行了火箭撬固體推進劑裝藥燃燒羽流速度的靜動態測量,測得靜態條件下整個點火過程平均流速1057.5m/s,動態滑行狀態下平均流速1249.8m/s,證實了TDLAS系統在固體推進劑裝藥燃燒羽流速度靜動態測量中的適用性。

除了TDLAS技術,Tancin等[66]基于LAS方法利用一種超快激光吸收光譜(Ultrafast Laser Absorption Spectroscopy, ULAS)診斷方法在kHz下測量并表征了不同壓力(1～40bar)下AP/HTPB和AP/HTPB/Al推進劑燃燒火焰溫度和CO濃度。結果表明,中紅外ULAS技術可以在典型火箭發動機高壓燃燒環境中以亞納秒的時間分辨率提供高保真、無校準的溫度及氣體濃度測量。

對于航空、火箭發動機燃燒室流場及含能材料燃燒火焰的測試,光學吸收法具有與光散射法相同的優勢,具體表現在非接觸、時間響應快,適宜于測量燃燒火焰中小分子和自由基以及燃燒流場的變化。但對于溫度梯度較大的火焰,常會引起光學測量誤差,分辨率與其他光學方法相比較低;對于大分子及其組分濃度,由于其難以逐點測量,大分子在高溫下光譜峰發生重疊等因素導致無法準確測量。但其相對于CARS等技術方法的優勢在于成本不高,且不需要復雜的操作便能靈活應用于各種燃燒環境,基于能夠共享的光端口,能夠與高速攝影[67]、輻射測溫[68]等光學方法結合達到測量目的。

2.3 遙感傅里葉變換紅外光譜法(RS-FTIR)

遙感傅里葉變換紅外光譜法(Remote Sensing Fourier Transform Infrared Spectroscopy, RS-FTIR)是一種典型的紅外發射光譜測試方法,其原理基于Herget等建立的利用轉振基帶精細結構中的P—或R—分支光譜測量熱氣體溫度的方法,是一種基于輻射源與光譜儀之間沿大氣路徑的吸收測量。其優勢在于路徑可拓展到幾十米至幾公里,在危險燃燒環境遠距離實現溫度與產物組分濃度測定,RS-FTIR技術已經被應用于含能材料燃燒溫度測量。

張黎明等[69]應用被動式遙感傅里葉變換紅外光譜儀,分別對摻入納米級金屬氧化物、摻入同種材料普通金屬氧化物及無摻入物的固體推進劑燃燒火焰溫度進行了測量,FTIR儀器分辨率為1cm-1。利用燃燒產物中H2O分子基帶發射光譜結構,根據分子轉振光譜測溫法計算出燃燒火焰溫度。結果表明,摻有納米級CuO、Fe2O3和NiO粒子的固體推進劑的燃燒火焰溫度分別為3089、3193和3183K,此溫度與摻入同種材料的普通金屬氧化物和無摻入物的固體推進劑的燃燒火焰溫度無明顯差別。王宏等[70]采用RS-FTIR技術測定了固體推進劑燃燒火焰的輻射亮度獲得了兩種推進劑燃燒積分亮度(輻射能)隨時間變化的曲線,得到了兩種推進劑燃氣組分和燃燒特性信息。Li和Wang[71]采用RS-FTIR光譜儀和望遠鏡結合,從30m外收集硝基胍/AP/PTFE固體推進劑的紅外發射,得到了800～4700cm-1之間的光譜,通過HF和HCl反振動帶確定其不同燃燒時間的溫度,光譜分辨率2cm-1。結果表明RS-FTIR發射光譜是一種快速靈敏的火焰溫度及產物濃度測試方法,可用于含能材料燃燒過程診斷。

雖然RS-FTIR技術已被證實在寬波段范圍內能夠較好地測定固體推進劑燃燒溫度及組分對燃燒溫度的影響,具有高信噪比、高靈敏度、檢測速度快、能給出發射源絕對能量光譜等優勢,但商用FTIR儀器昂貴,時間分辨率有限,測量結果是視距和路徑平均值且難以定量,高壓條件伴隨不穩定燃燒等因素仍然是RS-FTIR技術在固體推進劑燃燒診斷中面臨的問題。

2.4 激光誘導擊穿光譜(LIBS)

激光誘導擊穿光譜(Laser induced Breakdown Spectroscopy, LIBS)技術是一項基于原子發射光譜分析技術的先進檢測手段,在固、液、氣體燃燒火焰等多種復雜燃燒流場的中間產物元素定性與定量測量等領域極具發展潛力。LIBS技術的基本原理是使用高能脈沖激光聚焦入射于樣品表面與樣品相互作用,激光聚焦區域內的原子、分子吸收能量產生激光等離子體,等離子體在激光脈沖終止后立即開始冷卻,過程中處于激發態的原子和離子從高能級躍遷到低能級從而釋放具有特定頻率的光,即相應原子和離子的特征譜線。通過探測特征譜線的波長即可獲得待測物組分元素,標定特征譜線強度則可以反映待測物中目標元素的濃度等相關信息[72](見圖8)。由于激光脈沖能量高,能夠深入火焰內部,脈沖時間短,作用范圍小,已有相關研究致力于該技術在燃燒診斷中的應用,圖9為LIBS燃燒診斷系統示意圖。

圖8 激光誘導擊穿光譜原理圖[73]Fig.8 Principle diagram of laser induced breakdown spectroscopy[73]

圖9 LIBS燃燒診斷系統示意圖[74]Fig.9 Schematic diagram of LIBS combustion diagnostic system[74]

LIBS技術在燃燒領域最為典型的應用即火焰當量比(Φ)的定量測量以反映影響反應過程及燃燒產物氧化劑和燃料配比情況。Zhang等[75]標定了H/N峰值強度比與燃料當量比,并建立了H(656nm)譜線半高寬度與溫度的標定曲線用于燃燒射流火焰檢測。張魯棟[76]采用LIBS對乙烯部分預混火焰中局部碳氫比進行了檢測,預先標定了氣流O/C峰值強度比與濃度當量比關系,后研究了不同當量比下火焰軸向高度碳氧原子比分布情況,與模擬結果較為吻合,證實了LIBS技術在燃燒流場中的有效性。

近年來,已有研究人員將LIBS技術應用于國防部門,用于表征含能材料燃燒時重金屬元素的釋放。Morgan等[77]于2017年首先使用10Hz固體激光器作為激發源,研究了含微量金屬固體推進劑燃燒火焰中金屬元素的特征譜線。在摻雜了已知濃度的鋁的固體推進劑燃燒羽流中檢測到了LIBS特征譜線,通過激光能量相關性的研究確定了產生等離子體的最佳能量,從而使檢測具有更高信噪比。為了降低激光-等離子體相互作用以及背景噪聲干擾對實驗結果造成的影響,Morgan等[78]使用超短脈沖激光器以80fs脈沖持續時間在1kHz下重復上述實驗(圖10為Al質量分數16%的固體推進劑光譜峰值圖像),結果得到了更好的LIBS發射譜線強度與最初存在于線束中Al濃度之間的線性關系(見圖11),證實了超短脈沖LIBS技術的優越性及其在含鋁推進劑燃燒診斷中的適用性。Burnette等[79]使用10Hz的Nd∶YAG激光器,首次用LIBS技術測定了氣相銥的濃度。銥是單推進劑中最常使用的催化劑之一,而其在推進劑燃燒中的受損消耗是影響單推進劑壽命的主要因素之一,這項工作的意義在于使LIBS技術具有了在推進劑燃燒期間通過探測推進劑羽流來主動監測單推進劑健康狀況的應用前景。

圖10 Al質量分數16%的固體推進劑LIBS光譜圖[78]Fig.10 LIBS spectro of solid propellant containing 16% Al[78]

圖11 Al質量分數為5%、10%及16%的固體推進劑信號強度與質量濃度關系[78]Fig.11 Relationship between signal strength and mass concentration of solid propellants with 5%, 10%, and 16% Al content[78]

LIBS在多類型產物原位快速測量中應用廣泛,對于氣體燃料當量比及固體燃料火焰中金屬原子濃度測量具有較高準確性,還能獲得C、O、H、N等非金屬元素特征譜線,實現多產物組分多特性測量。同時,LIBS逐漸發展了在液體火箭燃燒室近壁面的燃燒診斷[80],用以確定主要燃燒物質的相對濃度,降低CFD驗證的不確定性。在含能材料燃燒領域近幾年才得到開發利用,主要以金屬元素定量探測為主。LIBS技術在該領域應用的不足在于可能受到氣體中懸浮粒子等離子體信號穩定性、高能激光侵入和燃燒室高壓等因素的影響,造成較大的信號波動。

3 成像法

此類方法利用干涉等光學成像原理,對結果進行拍攝成像,常常結合高速攝影及全息(DIH)技術,以測量燃燒流場速度、密度梯度,反映火焰結構及隨時間變化規律為主,相比于光譜范疇的光散射及光學發射與吸收而言,成像法更偏向宏觀測量。

3.1 粒子成像測速(PIV)

粒子成像測速法(Particle Image Velocimetry,PIV)是一種基于彈性散射技術,用于瞬時速度空間分布的測試技術,可以進行燃燒流場平面和空間測試。PIV的基本原理為在極短時間內連續利用激光脈沖拍攝2張流體微元空間分布圖像,圖像顯示了流動粒子的位移大小與方向,通過相關性分析計算粒子速度向量,圖12為PIV系統示意圖。PIV相較于單點激光多普勒測速(LDV)和相位多普勒粒子分析(PDPA)等技術,更偏向于流場整體的測試研究,已廣泛應用于各種發動機燃燒流場及液體燃料噴霧粒子運動[81]的研究中。

圖12 粒子成像測速系統示意圖[82]Fig.12 Schematic diagram of particle image velocimetry[82]

Balakumar等[83]較早地在小型固體火箭發動機排氣羽流中進行了PIV測速,該環境羽流速度達630m/s,盡管溫度超過3000K且羽流內部顆粒分布非均相導致大量矢量損失,實驗結果則較好地說明了以噴射顆粒作為示蹤粒子的PIV在羽流測量中的適用性?；鸺l動機的小尺寸使得光程較短光學訪問容易實現,然而在更大的火箭發動機中觀測固體推進劑羽流則會受到光程增加和粒子散射增多而導致透明度降低的影響,在大型設備中的推進劑燃燒診斷應用仍是PIV技術的發展方向。蔡志斌等[84]采用PIV測量了航空發動機回流燃燒室冷態不同總壓損失下的火焰流場速度,使用平均粒徑10μm的MgO作為示蹤粒子與氣流充分混合,得到了回流燃燒室中壓損與燃燒速度的動態關系。Stansfield等[85]利用平均尺寸1μm硅油顆粒作為示蹤粒子,用PIV技術觀測了發動機轉速3500r/min時工作循環的燃燒室中心的速度場分布。在高溫高壓環境下,由于PIV技術利用Mie散射對高壓環境不敏感,且強背景光可通過加裝濾鏡濾波,故測試結果受干擾程度低且較為準確。

近年來,PIV技術在發動機燃燒流場診斷中正在向多維度的層面發展。首先,Wieneke[86]發展了立體PIV技術,將單一相機更換為雙相機組,得到了燃燒流場二維空間三速度分量的測試結果,使研究人員對復雜流場空間流動情況具有更直觀的認識。其次,Baum等[87]發展了一種層析PIV技術,采用4臺CCD相機在不同空間位置對流場進行同步拍攝,通過示蹤粒子的二維投影,利用層析算法重構三維結構,從而實現發動機燃燒室滾流平面附近的三維空間三速度分量的瞬態測量。張斌等[88]采用平面PIV技術結合光偏折計算層析(CT)實現了旋流火焰三維溫度場與速度場的同時測量。在體PIV部分使用雙脈沖YAG激光器作為光源,4臺CCD相機位于垂直激光照射方向拍攝,通過高分辨圖像(圖13為旋流火焰體PIV重建結果)分析得到了溫度與速度耦合對燃燒流場產生的影響規律,驗證了這種定量、多維、可視化的綜合光學技術診斷復雜火焰流場的可行性。這種平面PIV和層析重構算法結合的三維速度矢量場測量技術(Tomo-PIV)是當下三維流場測速領域的研究熱點,該方法適合高密度示蹤粒子,無需相干光照明且獲得流場空間分辨率較高成像質量更好,有望廣泛使用在含能材料及航發的復雜湍流流場三維速度測量研究中。

圖13 旋流火焰體PIV重建結果Fig.13 PIV reconstruction results of swirling flame body

在含能材料燃燒研究方面,薛銳[89]結合PIV、高速攝影、FTIR等技術進行了煙火藥燃燒火焰流場及溫度場的可視化研究,采用PIV技術觀測了火焰流場氣-粒子兩相流動情況,分析了這種復合含能材料的燃燒反應機理。Moumen等[90]在研究炮口流場速度測量中,為驗證PIV技術在這種極具挑戰性超音速環境下的適用性,采用PIV、高速紋影、光學粒子計數器、燃燒室壓力傳感器等技術對比試驗測試.300BLK彈藥推進劑燃燒流動速度。試驗結果表明,PIV技術能夠準確分辨流動主要特征及瞬時速度場,燃燒產物中的亞微米顆?？梢愿弑Ｕ娓S氣體流動從而用作示蹤粒子,包覆在推進劑上的固體ZrO2顆粒也具有良好的流動保真性,適用于亞音速條件下的燃燒。

PIV技術在向高維度及高時空分辨率發展的同時,與PLIF或PDPA、紋影等技術相結合的綜合診斷方式,進一步豐富了燃燒流場可視化信息,在診斷含能材料復雜燃燒過程和發動機復雜燃燒環境中提供更全面的圖像信息,具有很大發展潛力。

3.2 紋影法

紋影技術是一種流場顯示技術,該技術最早由托普勒在十九世紀八十年代提出。紋影法利用光束穿過由密度梯度的流場時會因折射率變化而發生光束偏轉的原理,進而將偏轉后的光束匯聚,使用刀口遮擋,在光束發散后形成條紋圖像,圖像的明暗區域代表了流場的密度變化(圖14)。紋影法的典型光路包括Z型與T型光路,Z型光路是射流等研究最常用光路,T型則多應用于單個視窗的發動機等燃燒器內。根據光源與孔的不同組合,紋影法也可分為普通紋影和激光紋影。近年來,借助高頻激光器和閃光燈,或與高速攝影相結合[91],極大地提高了紋影法的時間分辨率和亮度顯示,使其在發動機燃燒流場[91-95]和含能材料[96-98]燃燒診斷中應用廣泛。

圖14 紋影技術原理[99]Fig.14 Principle of schlieren technique[99]

Elzein等[97]研究了結合固體胺硼烷的石蠟基燃料點火延遲及燃燒特性,采用化學發光及高速紋影成像技術識別燃燒過程的不同步驟,清晰地觀察到了黏度改性火箭推進劑點火延遲的降低,證實了較短點火延遲和較高的聚合α烯烴濃度之間存在明顯的相關性,為后續增壓和增加流變添加劑等其他條件變化對點火延遲的綜合影響研究提供了有效的研究方法[100]。Cauty等[101]用聚焦紋影技術開展了HTPB/AP/Al推進劑燃面的鋁團聚機理研究,獲得了推進劑燃燒時的火焰結構信息(圖15),分析了團聚物演化過程中的熔化、點火燃燒等微觀過程,并對其粒徑分布、速度大小等參數進行了統計,用來驗證推進劑燃燒的數值模擬結果。

圖15 聚焦紋影技術拍攝的HTPB/AP/Al推進劑火焰傳播圖像[101]Fig.15 HTPB/AP/Al propellant flame propagation images recorded by focusing schlieren technique[101]

研究結果表明,紋影技術可以有效地顯示固體推進劑火焰的結構和發展過程,也可以對燃燒生成的氧化鋁顆粒進行追蹤監測。Thomas等[102]提出了一種基于聚焦紋影技術的含有惰性粒子固體推進劑燃燒表面顆粒和聚集體的新算法。該方法相比于Cauty等關于推進劑燃面鋁團聚現象的研究,更側重于檢測連續一維曲線的突起,對某型號推進劑大約84%的粒徑檢測與標注粒徑接近,容許偏差25%,當應用在含鋁固體推進劑燃燒中時,能在粒子和聚集體開始合并之前檢測到它們。目前新發展的背景導向紋影技術(Background-oriented Schlieren,BOS)是當下紋影成像的研究熱點。BOS可以對圖像背景進行適用于紋影法的相關性計算,雖然與紋影效應有原理上的差異,但仍可將密度梯度圖像化并得到類似于紋影的圖像效果,故也被用于噴霧的研究。

紋影技術無需復雜的光路和昂貴的激光光源,應用條件相對簡單,測量成本也相對較低。在研究含能材料的燃燒時,高壓下燃燒區很薄導致普通的紋影法分辨率降低,觀測窗口的反射也可能干擾紋影圖像,與直接光學拍攝法類似,存在焦平面單一、景深過窄等缺點,降低了測量效率。使用激光的單色性和帶通濾波片可以較大程度解決火焰自發光及干擾問題,結合高速攝影及數字同軸全息攝影(DIH),也可以在燃燒實驗中獲得瞬間的適用于紋影法工作條件的含能材料表面紋影圖。

4 結束語

光學診斷方法在含能材料燃燒實驗診斷中發揮著重要的作用,以其非接觸、無干擾、實時監測等優勢成為了當代研究發動機燃燒流場和含能材料燃燒現象的有力工具,對于發動機流場設計和含能材料配方及燃燒機理提供指導意義。就目前研究而言,光學診斷方法已經實現了在含能材料燃燒診斷的廣泛應用,但由于含能材料及發動機的燃燒環境相對苛刻,不同光學手段都有其局限性和適用性,單一的測試技術可以獲得的實驗參數存在一定的不足。研究應根據實際情況和需求,將不同的診斷方法相結合,利用各自優勢互補從而實現對燃燒過程多參數更精準的實驗研究?；谝陨蠁栴},本文綜述了幾種光學診斷方法在近些年含能材料燃燒及發動機燃燒室研究中的應用,總結了各種方法的測量原理及對象,分析了各自的優點和不足,對未來研究含能材料燃燒的光學診斷方法提供參考。具體結論如下:

(1)輻射法、LIF及LAS等方法在開展多維溫度場測量研究方面有很大應用潛力,可以將其廣泛使用在含能材料燃燒及航天發動機燃燒室溫度場的測量研究,進一步發展三維溫度場重建等工作。fs/ps-CARS技術因其較強的抗干擾能力也可用于固體推進劑及復雜燃燒場的溫度測量工作,且由于其具有激光物質相互作用時間短而導致測量的非碰撞性,更適用于含有顆粒并伴隨團聚現象的推進劑燃燒診斷之中。

(2)PLIF技術在燃燒中間產物測試方面具有優越性,對于OH、CH、CN、NO、HCO、CH2O等自由基和分子,以及Al、Fe等金屬原子在燃燒過程中濃度變化探測靈敏。而以上基團和原子也是表征含能材料火焰結構的重要示蹤產物,通過對中間產物濃度分布和變化的研究,可以進一步完善和驗證含能材料反應動力學模型,為燃燒反應機理提供微觀數據支撐。

(3)輻射法、LAS和LIBS等技術在設備小型化、便攜化方面具有發展潛力,且LAS具備能夠共享的光端口,可以將輻射法及高速攝影等光學方法相結合同步測量,通過對裝置的優化改進可以在更多環境條件下開展發動機燃燒室溫度場及流場結構的同步在線診斷。

(4)紋影法和PIV在多維度流場顯示和多速度分量測量研究方面具有很大發展潛力,可以將其更多應用在航發燃燒流場的測試,通過結合高速相機直接拍攝、PLIF等光學方法,構建更適配、高效的光學診斷體系,獲取更微觀、豐富的多維度數據信息。