基于WRF-CMAQ的中國典型湖泊大氣氮沉降特征

樊洋成,劉 萍

(1.上海交通大學 中英國際低碳學院,上海 201306; 2.上海交通大學 環境科學與工程學院,上海 200240)

0 引 言

近2個世紀以來,由于全球規模的工業化和氮肥、化石燃料的大量使用,人為源活性氮(N)排放量大幅上升[1]。過去30 a里,中國每年的活性氮沉降總量增加了約25%,從11.1 kgN/hm2增加到了15.3 kgN/hm2[2],導致內陸水體中的氮素濃度每年約增加76.6～93.9 μg/L。大量的大氣氮沉降會加劇一系列環境問題,包括湖泊氮污染。一旦湖泊水環境中的氮濃度超過閾值,就會發生水體酸化以及富營養化現象,進而引發生物多樣性的下降以及水生態環境惡化。國外有研究表明,加拿大蘇必利爾湖的氮素濃度近50 a持續上升,大氣氮沉降是主要原因之一[3];國內有研究指出,2019年安徽巢湖湖面大氣總氮年沉降量達到661.16×103kg,占巢湖主要河流入湖負荷的48.41%。大氣氮沉降是當地農田生態系統和巢湖水體氮輸入的重要來源[4]。

隨我國經濟的快速發展,越來越多的活性氮由工業源與農業源排放到大氣中,全國年均總氮沉降通量從20世紀60年代到近10 a增長了約59%[5]。華東地區的無機氮年沉降通量約為15 ～ 50 kgN/hm2,遠高于我國西部的平均水平(約2 kgN/hm2)[6]。國內針對不同湖泊的已有研究表明,滇池[7]、洞庭湖[8-9]、太湖[10-14]、青海湖[15]、東湖[16]、洱海[17-18]、烏梁素海[19]流域的大氣氮沉降與當地的氮肥施用、畜禽養殖、化石燃料消耗以及生物質燃燒等人類活動有不同程度的關聯性,然而大氣氮沉降在我國不同湖泊的時空分布特征及對湖泊水體氮污染貢獻程度的研究還相對較少。目前的研究多針對某一區域,實地設點采樣,通過對降塵與雨水樣品進行化學定量分析的方式對氮沉降通量進行測量[4,20]。對于較大區域內的沉降情況,由于難以獲取高精度和連續的觀測數據,多采用大氣傳輸模型進行數值模擬,常用于研究氮沉降的模型包括CMAQ、EMEP Unified、FRAME等[21]。本研究采用中尺度天氣預報系統及區域多尺度空氣質量模式(WRF-CMAQ)[22-23]對2018年中國大氣氮沉降通量進行了模擬。WRF(The Weather Research and Forecasting)模式由美國國家大氣研究中心等多方開發,廣泛應用于天氣研究與業務預報[24],本研究使用其為CMAQ模式提供氣象場數據。CMAQ(Community Multiscale Air Quality system)模式由美國環境保護署(Environmental Protection Agency,EPA)研發,多為大氣污染控制策略提供決策支撐,國內外已有較多研究使用CMAQ模式對大氣氮、硫等污染物元素沉降通量進行模擬研究,模擬結果與實測值普遍存在一定差異,但較長時間尺度內的變化趨勢基本吻合[25-27]。

本研究聚焦我國不同地區的4個典型湖泊(青海湖、烏梁素海、東湖、太湖),估算了4個湖泊區域不同形態氮的濕沉降、干沉降以及總沉降氮通量,分析了各湖泊沉降通量的時空變化特征和大氣氮沉降對于各湖泊總氮負荷的貢獻比例,探討了影響大氣氮沉降通量的主要因子,以期為通過制定污染控制措施減少大氣氮沉降及湖泊水體氮污染提供數據支持和科學依據。

1 研究方法

1.1 研究區域

模擬區域以(31°N,120°E)為中心坐標,覆蓋我國絕大部分區域,4個湖泊位置詳情如下:青海湖(37°N,100°E)面積4 625.6 km2,位于地廣人稀的青藏高原,是我國面積最大的內陸咸水湖[28];烏梁素海(41°N,109°E)位于華北內蒙古干旱草原與荒漠地區,面積<300 km2[29];東湖(31°N,114°E)是我國最大的城中湖,位于長江中下游平原的大型城市中心,面積約32 km2[30];太湖(31°N,120°E)位于長三角發達地區,鄰近多個工農業相對發達的城市,面積約2 445 km2[31]。

1.2 模式參數配置

本研究使用WRF v4.2.1模擬氣象場數據,中心坐標點為(31°N,120°E),垂直方向16層,水平分辨率12 km×12 km,模式頂大氣壓為50 hPa,網格數為512×512,初始場和邊界場使用美國國家環境預報中心(National Centers for Environmental Prediction, NCEP)的再分析資料FNL(Final Operational Global Analysis)[32],模擬時間為2018年1—12月,模擬區域為4個典型湖泊,物理參數化方案見表1。2018年4個典型湖泊所在城市(青海湖、烏梁素海、東湖和太湖分別對應西寧市、巴彥淖爾市、武漢市和常州市)均未發生極端天氣事件,2018年降水總量分別為518.9、196.4、1 110.6、1 204.2 mm,2001—2020年平均降水總量分別為441.4、240、1 269、1 091.4 mm[38],四地2018年降水總量與2001—2020年平均降水總量相差均<20%,氣象因素具有代表性。

表1 WRF模式物理參數化方案Table 1 Physical parameterization schemes used in the WRF model

本研究使用CMAQ v5.3.1模擬大氣污染物的排放、生成、轉化、傳輸、沉降和去除等物理和化學過程。氣相化學反應機制選用SAPRC-07[39],氣溶膠機制選用AERO7[40](Aerosol Module Version 7)。WRF模式模擬的氣象場,通過氣象化學界面處理器(Meteorology Chemistry Interface Processor,MCIP)處理為CMAQ所需的網格化數據。模擬所用排放清單來自清華大學建立的中國多尺度排放清單模型(Multi-resolution Emission Inventory for China,MEIC)[41-42]與亞洲人為源排放清單MIX[43],其中MEIC清單為2017年數據,覆蓋中國大陸區域,MIX清單為2011年數據,覆蓋模擬區域內中國大陸以外的地區。CMAQ模式模擬區域與水平網格精度設置與WRF模式一致,垂直分為14層,層頂高度100 mb。初始場和邊界場由Geos-Chem模型模擬的全球大氣污染物濃度提供。

1.3 模擬效果評估方法

為評估模式模擬效果,將WRF模式模擬得到的站點的地面2 m溫度(T2)、地面2 m相對濕度(RH2)和地面10 m風速(WSPD10)的小時均值數據與中國氣象數據網[38]的相應觀測數據進行比較,將由 CMAQ模式模擬得到的站點日最大臭氧(O3)8 h平均濃度、二氧化氮(NO2)1 h平均濃度、細顆粒物(PM2.5)24 h平均濃度與中國環境監測總站[44]的污染物濃度觀測數據進行對比,通過統計分析評估模式模擬結果的準確性和可靠性。

本研究使用標準化平均偏差 (Normalized Mean Bias,NMB)、標準化平均誤差(Normalized Mean Error,NME)以及皮爾森相關系數(R)來評估模式模擬效果。NMB、NME與R的計算公式分別為:

(1)

(2)

2 模擬結果驗證

2.1 氣象參數模擬效果評估

本研究對比了2 421個站點T2、RH2、WSPD10的模擬值和觀測值,T2的NMB與NME分別為-4%與16%;RH2的NMB與NME分別為-5%與17%,WSPD10的NMB與NME分別為44%與70%,表明氣象場模擬效果較好。將4個典型湖泊所在城市2018年的T2、RH2、WSPD10模擬小時均值與觀測數據進行對比,評估結果如表2所示。

表2 典型湖泊區域WRF氣象參數模擬效果評估Table 2 Evaluation of simulated meteorological parameters of WRF over typical lake areas

圖1為2018年1、4、7、10月(分別代表春、夏、秋、冬4個季節)T2、RH2、WSPD10的日均模擬值與觀測值的時間序列。4個城市T2觀測和模擬值吻合得較好,相關系數R都在0.97以上,標準化平均偏差為-1%～25%;RH2的相關系數R都在0.80以上,標準化平均偏差為-7%～-3%。WSPD的R為0.40～0.70,NMB為-7%～23%,4個城市的WSPD10模擬值都較好地反映了觀測值的變化趨勢。武漢市與常州市均位于我國長江中下游平原地區,WSPD10的NMB分別僅為-7%和2%。西寧市與巴彥淖爾市的WSPD10模擬值略高于觀測值,模擬偏差可能與我國西北與華北高原地區復雜的下墊面與地理條件有關。

圖1 2018年1、4、7、10月4個城市T2、RH2、WSPD10模擬值與觀測值日均值時序結果Fig.1 Time series of observed and simulated daily average 2-m temperature (T2), 2-m relative humidity (RH2), and 10-m wind speed (WSPD10) in four cities in January, April, July, and October in 2018

2.2 O3、PM2.5、NO2濃度模擬效果評估

本研究對比了全國31個省會國控站點最大O38 h平均濃度、NO21 h平均濃度、PM2.524 h平均濃度的模擬值與觀測值,O3的NMB和NME分別為13%和34%,NO2的NMB和NME分別為-4%和58%,PM2.5的NMB和NME分別為-41%和52%,均符合生態環境部發布的《環境空氣質量模型遴選工作指南》[45]中的對應評價標準(O3:-15%

圖2 2018年1、4、7、10月O3、NO2與PM2.5濃度模擬值與觀測值日均值時序結果Fig.2 Time series of simulated and observed daily O3, NO2, and PM2.5 concentrations in four cities in January, April, July, and October in 2018

表3 O3、PM2.5和NO2濃度模擬效果評估Table 3 Evaluation of simulated O3, NO2, and PM2.5 concentrations over typical lake areas

4個城市的最大O38 h平均濃度模擬值與觀測值基本吻合,NMB為-6%～25%,相關系數R為0.50～0.80。NO21 h平均濃度NMB為-28%～44%,相關系數R為0.44～0.53。武漢市與常州市的PM2.5524 h平均濃度模擬值較好地復現了觀測值,NMB分別為-1%與-32%,相關系數R分別為0.80與0.75。西寧市與巴彥淖爾市的PM2.524 h平均濃度模擬值低于觀測值,NMB分別為-81%與-70%,可能是由于兩地10 m風速的模擬值高于觀測值,大氣擴散作用被高估導致。此外,排放清單的不確定性會導致模擬結果產生一定程度的偏差[46-47],例如未考慮當地的沙塵天氣以及交通工具、建設工地引發的揚塵等因素,也可能引起模式對西部城市PM2.524 h平均濃度的低估。本研究中WRF-CMAQ對于化學場的模擬效果和偏差水平與其他研究結果相近[48],表明模擬結果可以用于進一步分析大氣氮沉降通量特征和評估大氣氮沉降對湖泊氮沉降的影響。

3 結果與討論

3.1 4個湖泊大氣氮沉降通量特征分析

模擬區域內總氮(TN)、氧化態氮(OXN,主要包括NO2、NO、無機硝酸鹽、無機亞硝酸鹽、有機氧化態氮等)、還原態氮(REDN,主要包括NH3、無機銨鹽、有機胺類等)的季度沉降通量空間分布見圖3。結果表明,在華中地區與東南部沿海地區,氧化態氮與還原態氮在夏季的沉降通量都高于其他3個季節。夏季華北平原、華中地區還原態氮沉降通量尤為集中,季度累積量為8 ～16 kgN/hm2,與其他研究結果一致[8, 9, 49-50]。我國還原態氮排放絕大部分來自農業源畜禽養殖及氮肥施用,華北平原、華中、華東地區均為農業大區,夏季較為頻繁的農業生產活動及前體物的揮發造成了上述區域較高的氮沉降通量,也會為位于上述區域的湖泊帶來較高的氮負荷。氧化態氮沉降通量的空間分布顯示出與城市關聯較為緊密,春、夏、秋、冬四季中,長三角、珠三角城市群是氧化態氮沉降的主要區域,4個季節的累計氧化態氮沉降通量均超過5 kgN/hm2,由于大氣氧化性增強,大氣氧化態氮沉降對于臨近城市湖泊的氮負荷貢獻也會增加。

注:春季為3—5月份,夏季為6—8月份,秋季為9—11月份,冬季為12—翌年2月份。圖3 2018年四季氮沉降通量空間分布Fig.3 Spatial distributions of simulated seasonal nitrogen depositions in four seasons in 2018

本研究通過模擬得到了4個湖泊所在區域的氮沉降通量值,并與已有文獻[10, 15-16, 19]中的觀測值進行對比,結果如表4所示。

表4 2018年青海湖、烏梁素海、東湖、太湖沉降通量模擬值與觀測值比較Table 4 Comparison between simulated and observed nitrogen deposition fluxes of Lake Qinghaihu, Lake Ulansuhai, Lake Donghu, and Lake Taihu in 2018

盡管由于觀測站點位置、觀測時段、觀測方法和數值模擬方法中沉降速率參數的計算等因素,模擬值與觀測值存在一定差異,但沉降通量總體上具有可比性。其中,青海湖的濕沉降模擬值低于文獻觀測值,因Zhang等[15]的研究關注整個青海湖流域的氮沉降而將采樣站點設在鐵卜加草原改良實驗站,該站點距離青海湖岸邊約11 km,靠近西寧市區,周邊排放源密集,空氣中含氮污染物含量較高。本研究中湖泊沉降通量模擬值僅考慮青海湖面,由湖面所在區域網格計算平均值得到,而青海湖水面面積廣闊,湖面上方含氮污染物濃度低于西寧市區,因此造成模擬值低于文獻中的觀測值。針對太湖不同年份和季節的大氣氮沉降研究較多,例如,2002年7月—2003年6月濕沉降總氮為28.07 kgN/hm2[51],2015年1—12月干、濕沉降總氮分別為50.12、11.42 kgN/hm2[52],2014年3月—2016年2月年均干濕沉降總氮為64.8 kgN/hm2[11],即太湖年均干沉降總氮為8.21～50.12 kgN/hm2、濕沉降總氮為8.42～28.07 kgN/hm2,本研究模擬值也位于上述范圍內。

4個典型湖泊大氣氮沉降通量的季節模擬結果如圖4所示。4個湖泊中,東湖與太湖均處于發達地區,人為排放源密度顯著高于青海湖與烏梁素海。東湖面積較小,屬于城市中心的城中湖,而太湖橫跨兩省五市,周邊以森林與濕地公園為主,因此,東湖更易受到城市人為排放源的影響,氧化態氮與還原態氮沉降通量都明顯高于太湖。夏冬兩季東湖與太湖的總氮沉降通量較高,東湖分別為18.42 kgN/hm2與15.89 kgN/hm2,占全年29.6%和30.3%,太湖分別為6.06 kgN/hm2與6.21 kgN/hm2,占全年29.5%和27.0%。頻繁的農業活動、高溫天氣導致電力需求增加、及氨揮發效率的增加是導致東湖和太湖夏季氮沉降通量偏高的主要因素。

圖4 2018年4個典型湖泊還原態氮(REDN)與氧化態氮(OXN)沉降通量的季節模擬結果Fig.4 Simulated seasonal deposition fluxes of REDN and OXN in the four typical lakes in 2018

同時,2個湖泊冬季氮沉降通量與夏季相當,太湖冬季氮沉降通量甚至高于夏季,可能是因冬季大氣臭氧濃度相對較低(見圖2),大氣呈現出較低的氧化性,導致湖區大氣中還原態氮的累積,造成湖泊冬季氮沉降通量偏高。東湖夏季和冬季還原態氮沉降通量較高,分別為10.11、11.98 kgN/hm2,夏季氧化態氮沉降通量較高,為8.31 kgN/hm2。太湖夏季和冬季還原態氮沉降通量均較高,分別為2.49、2.34 kgN/hm2,氧化態氮沉降通量也較高,分別為3.57、3.87 kgN/hm2。另外,太湖臨近長三角城市群,冬季能源消耗量相對較高,氮氧化物排放量增加,也是太湖冬季氧化態氮沉降通量較高的原因之一。4個湖泊還原態氮部分分別占57%、55%、60%、38%,除太湖每個季節還原態氮沉降通量都高于氧化態氮沉降通量外,其余湖泊都是還原態氮沉降通量占主要部分。在中國大部分地區,由于農業區廣泛存在,總氮沉降通量通常由還原態氮主導[53-54],而太湖由于臨近長三角城市群,工業源和交通源的氮氧化物排放較為集中,因此該湖區氧化態氮沉降通量比例較高。

4個湖泊中,青海湖與烏梁素海位于西北和北部偏遠地區,全年的大氣氮沉降通量較低。青海湖夏、秋兩季氮沉降總通量分別為0.75、1.15 kgN/hm2,高于春、冬兩季(分別為0.42、0.57 kgN/hm2),烏梁素海冬季氮沉降通量較低,僅為0.66 kgN/hm2,夏季較高,為1.18 kgN/hm2。青海湖與烏梁素海夏季沉降通量分別占全年的26.0%和28.6%,而冬季氮沉降通量分別占全年的19.7%和16.0%,除了氮氧化物排放源較少外,也與我國西北和北部地區冬季降雨較少有關。4個湖泊全年的氮沉降通量中,以濕沉降通量為主,分別占86.4%、56.3%、62.0%、73.2%;除了烏梁素海冬季干沉降通量略高于濕沉降通量外,其余湖泊在4個季節也都以濕沉降通量為主。

3.2 大氣氮沉降對湖泊污染的影響分析

根據水利部太湖流域管理局發布的2018年太湖水健康狀況公報[31]中公布的數據,2018年全年太湖流域入湖河流輸入的氮總量為3.96×107kg?；诒狙芯恐蠧MAQ模式模擬結果,太湖2018年總氮沉降通量為21.67 kgN/hm2,結合太湖面積計算可得2018年太湖大氣沉降來源的氮負荷約為5.067 ×106kg,約占總氮負荷的11.3%。在此估算中,來源于入湖河流與大氣沉降之外的氮負荷忽略不計。同理,可計算得到青海湖、烏梁素海與東湖2018年總氮沉降通量分別為3.02、4.38、64.25 kgN/hm2,烏梁素海與東湖的大氣沉降來源的氮負荷比例分別為0.9%、22.3%(如表5所示)。因青海湖全年總氮負荷數據未見報道,氮負荷比例暫無法計算。

表5 4個典型湖泊及中國其他湖泊的大氣沉降氮負荷Table 5 Nitrogen load from atmospheric depositions of four typical lakes and some other lakes in China

由表5可知,青海湖和烏梁素海的年大氣氮沉降總量遠低于東湖和太湖,烏梁素海大氣氮沉降對總氮負荷貢獻比例為0.9%,可見大氣氮沉降對污染源排放密度低的地區的湖泊不會造成顯著影響。根據其他研究湖泊氮沉降的文獻報道,大氣氮沉降對于湖泊氮負荷的貢獻比例約為6.14%～48.8%[4,11,13,55-57],與本研究結果具有可比性。表5中,各研究結果呈現出一定程度的差異,主要原因為:觀測研究多采用在湖泊岸邊或湖心島設置采樣器收集降塵、雨水樣品并對氮沉降量進行分析測算,采樣點的設置以及樣品采集過程本身的不確定性會導致誤差;本研究采用數值模擬的方式測算湖泊的氮沉降,模式本身以及排放清單的不確定性也會使結果產生偏差。

3.3 大氣氮沉降模擬的敏感性分析

圖5 沉降速率系數與排放速率系數調整前后典型湖泊氮沉降通量模擬值對比Fig.5 Comparison of nitrogen deposition fluxes of typical lakes before and after adjusting the deposition and emission rate coefficients

氮元素沉降速率降低20%使得4個湖泊全年總氮沉降通量降低3%～11%,氧化態氮與還原態氮降低比率與總氮沉降通量接近一致;源排放速率降低20%可使得4個湖泊全年氮總沉降通量下降11%～22%,其中6月份氧化態氮沉降通量4個湖泊平均下降17.3%,還原態氮沉降通量4個湖泊平均下降18.7%,12月份氧化態氮沉降通量4個湖泊平均下降12.2%,還原態氮沉降通量4個湖泊平均下降22.4%?？梢?氮沉降通量對于源排放速率的敏感性要高于對于沉降速率的敏感性,且源排放速率降低對于還原態氮沉降通量的影響要高于氧化態氮,具體原因需要未來進一步的探究。從大氣沉降的角度揭示了氮排放源的削減對于湖泊氮污染防治的重要意義,同時也表明,CMAQ沉降通量的模擬較大程度依賴于含氮污染物的排放清單的準確性。

4 結論與展望

本研究對2018年中國4個典型湖泊的大氣氮沉降通量進行了數值模擬,與現有觀測值進行對比并分析沉降特征,估算大氣氮沉降對湖泊污染的影響,通過敏感性分析識別影響氮沉降模擬過程的關鍵影響因子。所得結論如下:

(1)青海湖、烏梁素海、東湖與太湖全年氮沉降通量分別為3.02、4.38、64.25、21.67 kgN/hm2,大氣氮沉降貢獻的氮負荷分別占烏梁素海、東湖與太湖總氮負荷的0.9%、22.3%、11.3%,東湖與太湖受大氣氮沉降的影響程度要顯著高于青海湖和烏梁素海。

(2)4個湖泊的氮沉降通量有較顯著的季節特征,夏季氮沉降通量都高于全年平均水平,分別占到全年的26.0%、28.6%、29.6%、29.5%。東湖冬季還原態氮沉降通量較高,為11.98 kgN/hm2;夏季氧化態氮沉降通量較高,為8.31 kgN/hm2。4個湖泊全年的氮沉降通量中,以濕沉降通量為主,分別占86.4%、56.3%、62.0%、73.2%。敏感性分析的實驗結果表面,含氮污染物的沉降速率對湖泊氮沉降通量模擬的影響不顯著,而含氮污染物的源排放速率的削減會使得氮沉降通量明顯降低,源排放速率降低20%,4個湖泊總氮沉降通量下降11%～22%。因此,可通過完善含氮污染物排放清單等方式進一步提升CMAQ模式對于氮沉降通量模擬的準確性。同時,發達地區湖泊的大氣氮沉降污染問題值得關注,且需要通過削減氮排放源等手段來進一步分析減少大氣氮沉降對降低湖泊總氮負荷的作用。

本研究僅使用WRF-CMAQ模式對2018年我國不同地區的4個典型湖泊進行模擬,覆蓋范圍較廣,選取了相對普適的模擬參數方案,未來還可針對不同年份開展對比研究,并針對某一湖泊,選取特定的模擬參數方案,進行精度更高的模擬研究,從不同的時間和空間尺度上深入探索湖泊的大氣氮沉降特征。