16 keV C- 離子在錐形玻璃管中的輸運過程

牛書通 詹欣 華強 李文騰 周利華 楊廷貴

(中核四0 四有限公司,蘭州 732850)

鑒于經錐形玻璃管聚焦的離子束在微納加工、微區分析以及輻照生物醫學等領域具有廣闊的應用前景,本文研究了16 keV C-在不同傾斜角度的錐形玻璃管中輸運過程.實驗發現當處于0°傾斜角度時,出射粒子由核區和暈區構成,核區是從錐形管后錐孔中直接出射,未與錐形管內壁之間發生電荷交換,主要成分為C-離子.暈區是C-與錐形管內壁發生部分電荷交換作用,由C-和C0 構成.當傾斜角度為1°時,出射離子由兩部分組成:C0 原子束斑和 C-離子束斑,未出現核區.出射核區的離子方向始終保持在入射粒子方向,與錐形管傾斜角度無關.隨著錐形管不斷傾斜,相對透射率不斷減小,C0 束斑占比增加,C-束斑占比減小.錐形管對入射離子有聚焦效應.本實驗彌補了低能負離子在錐形管運輸過程研究的欠缺,有助于聚焦離子束的后續開發應用.

1 引言

隨著人們對于帶電離子與微孔膜相互作用研究的深入,錐形管與帶電粒子的相互作用逐漸引起研究人員的關注.相較于微孔膜的直管結構,錐形玻璃管入口大,在百微米量級,而出口多在于微米量級,這種入口大出口小的結構,可以使出口直接面向周圍環境,而不用擔心對真空有較大的破壞,同時錐形管能夠對入射離子形成亞微米尺度的聚焦離子束[1].正是基于錐形管以上優良特性,使其在生物醫學[2,3]、材料分析[4]等領域得到了廣泛的應用.探索帶電離子在錐形微管中的輸運[5]是一種對微管電特性研究的很好手段,同時對微束的控制與應用[6,7]也是十分有價值的.

首先,Stolterfoht等[5]在2002 年發現了低能離子在微孔膜中的導向效應,利用3 keV 的Ne7+入射具有一定傾斜角度的納米微孔膜,發現離子幾乎都是沿著孔道軸向方向出射且保持電荷態不變.研究發現是由于微孔內壁形成的自組織電荷斑抑制了電荷交換并偏轉入射離子順著孔的軸線方向出射.隨后,許多機構開始致力于帶電粒子在微孔中輸運機制的研究,各種能量(從eV 到MeV)和類型(電子,質子,負離子)的入射離子陸續被用于實驗[6-13].

鑒于錐形管形成亞微米尺度的聚焦離子束有廣闊應用前景,其同樣引起了人們的研究興趣[6,14-21].在低能區,Yamazaki 研究組[6]用8 keV 的Ar8+離子入射錐形玻璃微管時,發現其聚焦系數在10 左右,同時確認了離子在玻璃微管的導向效應運輸,作用原理同樣是自組織的電荷傳輸.對于高能區,Hasegawa等[14]用2 MeV 的質子轟擊錐形玻璃管,在輸運過程中發現微孔內壁沉積的電荷對MeV 離子穿過微孔沒有影響,主要以深入表面以下的多次隨機的非彈性碰撞為主要輸運機制[15-18].

目前對于離子與錐形玻璃微管的輸運特性主要集中在正離子與玻璃微管的輸運研究,相較于正離子,負離子為弱束縛系統,與正離子入射情況有很大不同[1],對低能負離子與錐形玻璃微管的輸運研究較少,且主要集中在負離子入射0°傾斜的錐形玻璃管的輸運特性[22,23],對不同傾斜角度的輸運特性研究較少.本文將重點研究低能負離子在不同傾斜角度錐形管中的輸運過程,獲得出射粒子中心角度、二維分布譜圖、相對透射率和半高寬(FWHM)的演化情況[1].本文補充了低能負離子與錐形管實驗研究欠缺,有助于加強對低能負離子與錐形管輸運過程的認識.

2 實驗技術

本研究是利用蘭州大學核科學與技術學院2×1.7 MV 靜電串列加速器實驗平臺的負離子開展,實驗裝置如圖1 所示.利用銫濺射負離子源產生C-離子束經過兩組相距75 cm,孔徑為1.5 mm×1.5 mm 的光欄準直后(發散角度為0.2°),與高真空靶室的中央的錐形玻璃管發生碰撞,靶室真空度為10-6Pa,錐形玻璃管的角度通過精度為0.1°的調角器實現,出射的離子束經過距離錐形玻璃管后5 cm 的偏轉板偏轉后,出射粒子中的C-離子和C0原子在Y軸方向得以分離并且分離同時保留其在X軸方向的信息.出射粒子的位置分布信息被距離靶架后方30 cm 處的二維微孔通道板探測器記錄.

圖1 實驗裝置示意圖 (a) 使用錐形管輪廓圖,入口直徑為580 μm;(b) 錐形出口情況,直徑為23 μm;(c) 傾斜角度為0°時的二維譜圖Fig.1.The schematic view of the setup for the ion transmission experiments:(a) The profile of tapered glass capillary with an inlet diameter of 580 μm and (b) the outlet with a diameter of 23 μm;(c) the typical two-dimensional spectrum of transmitted particles with 16 keV incident energy and with a tilt angel of 0°.

本實驗所采用的錐形管是普通高硼硅玻璃管,主要成分是81% SiO2,13% B2O3,4% Na2O,2%Al2O3[23].錐形管是通過加熱高硼硅玻璃直管玻璃管中間部分,然后以一定恒力向兩端拉伸,從而獲得入口直徑為580 μm,出口直徑為23 μm,長度為30 mm 的錐形玻璃管,錐形玻璃管的錐角為1°.

3 實驗結果

在這一部分重點介紹了16 keV C-在不同傾斜角的錐形管內出射粒子輸運特性的演化情況.

3.1 16 keV C-在處于0° 傾斜角錐形管中的輸運特性

圖2 和圖3 分別給出了在無偏轉電壓和偏轉電壓為300 V 時,16 keV C-在傾斜角度為0°的錐形玻璃管中出射粒子的二維分布譜圖(圖2(a)、圖3(a))以及在X,Y軸方向上的投影分布情況(圖2(b)、圖3(b)).當錐形管處于0°傾斜角時,出射二維譜圖由核區(core)和暈區(halo)兩部分組成,其中核區位于出射粒子的中心方向,其中心出射角度為0°,全部由C-離子構成,如圖2 和圖3中紅線區域.暈區位于核區的四周,如圖2 中藍線區域.核區和暈區之間有明顯的空白區域.在偏轉電壓的作用下,暈區分為暈區的C0原子區域和暈區的C-離子區域兩部分.即16 keV C-在傾斜角度為0°的錐形玻璃管中的出射離子由中心的核區(紅色)、暈區的C0原子(藍色)和暈區的C-離子(黑色)構成.

圖2 16 keV C-入射處于0°傾斜角的錐形管,未加偏轉電壓時出射粒子的二維分布譜圖 (a)以及在X 軸方向上的投影分布情況(b)Fig.2.The typical two-dimensional spectrum (a) and the projections in the X-axis direction of the transmitted particles (b) after 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary with a tilt angle of 0° with the 0 V defection bias.

圖3 16 keV C-入射處于0°傾斜角的錐形管,偏轉電壓為300 V 時出射粒子的二維分布譜圖(a)以及在Y 軸方向上的投影分布情況(b)Fig.3.The typical two-dimensional spectrum (a) and the projections in the Y-axis direction of the transmitted particles (b) after 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary with a tilt angle of 0°with the 300 V defection bias.

隨著入射粒子不斷入射,核區的中心出射角度從開始階段的-0.05°逐漸增加到0.05°,隨后逐漸下降到0.03°并保持上下波動,可以認為核區的中心出射角度沿0°方向出射,如圖4(a)所示.出射的核區粒子的半高寬始終維持在0.14°附近,如圖4(b)所示.

圖4 16 keV C-入射處于0°傾斜角的錐形管時,出射離子core 區域中心角度分布(a)和半高寬(b)的演化情況Fig.4.The evolution of the outgoing angle of core (a) and the FWHM of the transmitted particles (b) for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 0°.

隨著離子不斷入射,相對透射率由開始階段的60%快速增加到100%,隨后逐漸減小并維持在90%上下,如圖5(a)所示.出射離子由中心的核區、暈區的C0原子和暈區的C-離子構成,三部分占比基本保持不變,即核區(紫色)占比為96.2%,暈區C0原子(藍色)占比為2.3%,暈區C-離子(紅色)的占比為1.5%,如圖5(b).

圖5 16 keV C-入射處于0°傾斜角的錐形管時,相對透射率(a)和C-,C0 占比(b)的演化情況Fig.5.The evolution of the relatively transmission rate (a)and the fraction of the transmitted particles (b) for 16 keV Ctransmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 0°.

通過以上對0°傾斜角的錐形管輸運分析可知,出射粒子主要由核區和暈區構成,暈區主要由暈區C0和暈區C-構成.核區的中心出射角度方向為0°,是直接從后錐孔中出射,未與內壁發生電荷相互作用,電荷價態保持不變,因此主要由C-離子構成;暈區是入射C-與錐形管內壁發生部分電荷相互作用,一部分轉變為C0,一部分電荷態保持不變,主要由C-離子和C0原子構成.

3.2 16 keV C- 在處于1°傾斜角錐形管中的輸運特性

圖6 給出了16 keV C-入射處于1°傾斜角的錐形管時,出射粒子的二維分布譜圖以及在Y軸方向上的投影分布情況,與16 keV C-入射處于0°傾斜角的錐形管的二維分布譜圖相比,16 keV C-入射處于1°傾斜角的錐形玻璃管的出射粒子二維譜圖,沒有出現核區(core),其出射離子束斑主要由出射C-離子和C0原子構成,C-離子和C0原子的中心出射角度為均為1°,即出射粒子中心角度方向沿錐形管中心線方向出射.

圖6 16 keV C-入射處于1°傾斜角的錐形管時,偏轉電壓為200 V 時出射粒子的二維分布譜圖(a)以及在Y 軸方向上的投影分布情況(b).其中紫線表示錐形管傾斜方向,為1°,紅線表 示出射C0在Y 軸中心 出射方 向,藍線表 示C-在Y 軸中心出射方向Fig.6.The typical two-dimensional spectrum (a) and the projections in the Y-axis direction of the transmitted particles (b) after 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary with a tilt angle of 1° with the 200 V defection bias.The purple line indicates the tilt angle of the tapered glass capillary,the red line indicates the center direction of C0 ions,and the blue line indicates the center direction of C- ions.

隨著離子不斷入射,C-中心出射角度始終沿著1.06°左右波動,C0中心出射角度始終沿著1°左右波動,即可以認為出射粒子的方向與錐形管偏轉角度相同,始終沿著錐形管中心線方向出射,如圖7(a)所示.C-和C0的半高寬在0.5 度附近上下波動,如圖7(b)所示.

圖7 16 keV C-入射處于1°傾斜角的錐形管時,中心出射角度方向(a)和半高寬(b)的演化情況Fig.7.The evolution of the outgoing angle (a) and the FWHM of the transmitted particles (b) for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 1°.

隨著離子的不斷入射,相對透射率從開始階段的67%迅速增加到100%左右,隨后逐漸減小到70%左右,如圖8(a)所示;出射離子中C-離子的占比基本保持在70%左右波動,出射離子中C0原子的占比基本保持在30%左右波動,如圖8(b)所示.

圖8 16 keV C-入射處于1°傾斜角的錐形管時,相對透射率(a)和C-,C0 占比(b)隨的演化情況Fig.8.The evolution of the relatively transmission rate (a) and the fraction of the transmitted particles (b) for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 0°.

通過以上對1°傾斜角錐形管輸運過程分析可知,其與0°傾斜角的錐形管輸運特性有很大不同,此時出射離子主要由C-和C0構成,未出現核區.C-和C0出射的中心角度為1°,即粒子中心出射角度方向沿錐形管中心線方向,出射離子中C-離子、C0原子占比基本保持在70%和30%左右.

3.3 16 keV C-在處于不同傾斜角錐形管中的輸運特性

本文研究了16 keV C-入射處于0.5°,0.8°,1.2°,1.4°,1.6°,1.8°,2.0°,2.4°,3.0°的錐形管中的輸運過程,獲得出射粒子角度分布、半高寬、相對透射率和出射粒子占比的演化情況.

當錐形管傾斜角度為0°時,出射粒子主要由核區和暈區兩部分組成,核區的中心出射角度為0°;當傾斜角度為0.5°和0.8°時,此時出射粒子主要由核區的C-離子、C-離子束斑、C0原子束斑等三部分組成,其中核區的C-離子中心出射角度始終保持在0°附近,即沿入射離子束方向出射,C-離子束斑的中心出射角度分別為0.51°和0.66°,即粒子的中心出射角度沿錐形管中心線方向出射;當錐形管傾斜角度大于1°時,離子的中心出射角度隨著傾斜角增加而增加,且粒子的中心出射角度與傾斜角度相同,即粒子的中心出射角度沿錐形管中心線方向出射,且此時未出現核區,如圖9(a).隨著錐形管的不斷傾斜,出射粒子的半高寬呈現先逐漸增加,后逐漸減小的變化趨勢,如圖9(b)所示.

圖9 16 keV C-入射處于不同傾斜角的錐形管時,中心出射角度方向(a)和半高寬(b)隨傾斜角度演化Fig.9.The evolution of the outgoing angle (a) and the FWHM of the transmitted particles (b) at various tilt angles for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary.

通過以上在不同傾斜角度的分析,對于核區的中心出射角度始終在0°左右,即核區離子始終沿入射離子束方向出射,而C-,C0的中心出射角度與始終傾斜角相同,粒子的中心出射角度始終沿錐形管中心線方向出射.

當錐形管處于0°傾斜角時,將相對透射率設置為100%,隨著錐形管不斷傾斜,相對透射率快速減小,當傾斜角度為3°時,相對透射率僅相當于0°傾斜角的5%,如圖10(a)所示.當隨著錐形管不斷傾斜,核區(core)的占比不斷減小并最終消失,C0束斑的占比增加,C-束斑的占比減小,如圖10(b)所示.

圖10 16 keV C- 離子入射處于不同傾斜角的錐形管時,相對透射率(a)和C-,C0 占比(b)隨錐形管傾斜角度的演化Fig.10.The evolution of the relatively transmission rate (a)and the fraction of the transmitted particles (b) at various tilt angles for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary.

帶電粒子在錐形玻璃管中輸運過程具有聚焦效應,其聚焦倍數F定義為出射離子束流密度與入射離子束流密度的比值[14],即

其中No,Ni分別為出射核區離子和入射離子的計數率;So,ro,Si,ri分別為錐形玻璃管出口的面積,出口半徑,入口面積和入口半徑.

當16 keV C-入射處于0°傾斜角的錐形管時,入射離子的計數率Ni為8367.924/s,出射核區離子計數率No為234.029/s.根據(1)式可得,其聚焦倍數F為17.78.當錐形管處于0.5°傾斜角時,出射核區離子計數率No為204.028/s,聚焦倍數F為15.50.當錐形管處于0.8°傾斜角時,出射核區離子計數率No為133.450/s,聚焦倍數F為10.13.當錐形管傾斜角度大于1°,由于出射離子中沒有核區離子,無法計算其聚焦倍數.

4 討論

通過實驗結果的展示可以看出,低能C-入射處于不同傾斜角度的錐形玻璃管時其出現的譜圖是不同的,為了更形象地理解16 keV C-在不同傾斜角度的錐形管中的輸運機制,我們引入低能負離子入射處于傾斜角0°和1°的錐形管時,粒子在錐形管內部傳輸過程的示意圖,如圖11 和圖12 所示.

圖11 16 keV C-入射處于0°傾斜角的錐形管時,入射離子在錐形管中的輸運示意圖Fig.11.Simulated trajectories of transmitted particles for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 0°.

圖12 16 keV 的C- 離子入射傾斜角度等于1°的錐形玻璃管時,入射離子在錐形玻璃管中的輸運示意圖Fig.12.Simulated trajectories of transmitted particles for 16 keV C- transmitted through tapered glass capillary at the tilt angle of 1°.

當錐形管傾斜角度為0°時,一部分C-將入射到錐形管內壁上,直接進入到內表面中,與靶原子發生相互碰撞,并最終沉積到內表面內部,如圖11(a)所示.隨著入射C-在錐形管內壁電荷沉積,開始逐漸在錐形管內壁形成負電荷斑,從而導致一部分入射的C-在錐形管出口處受到沉積負電荷斑的作用下,以類平面反射的方式出射,這部分C-未與錐形管內壁沉積電荷斑發生電荷交換,以C-形式出射;一部分入射C-與錐形管內壁電荷斑發生電荷交換,轉變為C0原子并出射,即為暈區,暈區主要由暈區C-和暈區C0組成,如圖11(b)所示.此時由于傾斜角度小于錐形玻璃管的錐角,大部分入射的C-可以從后錐孔中出射,即為核區,核區的C-離子未與錐形玻璃管內壁發生碰撞和電荷相互作用,C-離子保持價態不變,即在核區主要由C-離子組成,如圖11(c)所示.

錐形管傾斜角度為1°時,其輸運過程如圖12所示.由于此時錐形玻璃管的傾斜角度大于錐形玻璃管的錐角,C-只能與錐形管內壁發生碰撞,而不能從后錐孔中直接出射,即不能出現核區現象.在離子入射開始階段,C-入射到錐形玻璃管的內壁時,發生碰撞并將負電荷沉積到錐形管內壁,從而形成一系列帶負電荷的內壁沉積電荷斑,隨著內壁電荷的不斷沉積,入射離子受到負電荷斑的排斥作用,入射方向發生偏轉,隨后在其他沉積負電荷斑的共同作用下,使入射離子沿錐形管的后錐孔中出射,并保持電荷價態不變,即沿錐形玻璃管的中心線方向出射.同時由于沉積的負電荷斑為動態平衡過程,一部分C-入射到錐形管內壁時與負電荷斑發生電荷交換從而轉換成C0,并從錐形管后錐孔出射,但其出射發散角度較大.隨著傾斜角度增加,入射C-橫向動量不斷增加,錐形管內壁需要沉積更多的電荷才能夠使C-方向發生偏轉,沉積的電荷越多,出射C0原子增加,C-離子減小,相對透射率減小.即C-在傾斜角大于等于1°的錐形管中輸運時,未出現核區,出射粒子沿著錐形玻璃管中心線方向出射,相對透射率減小,出射粒子中C-離子減小,C0粒子增加,且其出射發散角度較大,與圖9、圖10 中傾斜角大于等于1°數據較為符合.

當錐形管傾斜角度處于0°和1°之間時,此時出射粒子輸運特征兼具錐形管傾斜角處于0°的輸運特性和錐形管處于大角度傾斜時的輸運特征.此時錐形管的傾斜角度依舊小于錐形管的錐角,入射的C-仍能夠從錐形管后錐孔中直接出射,但隨著傾斜角度增加,能夠從后錐孔中直接出射C-將逐漸減小,即核區的中心角度仍在0°附近,但核區占比不斷減小,此時與傾斜角處于0°的輸運特性一致.對于部分C-離子將在錐形管內壁沉積負電荷斑的作用下,保持電荷價態不變,并從錐形管的中心線方向出射,此時與處于大角度傾斜時的輸運特征一致.核區的中心角度仍在0°,即沿離子入射方向出射,C-離子和C0原子出射中心方向沿著錐形玻璃管中心線方向,核區占比減小,相對透射率減小,與圖9、圖10 中傾斜角度處于0°和1°之間的數據較為符合.

因此對于16 keV C-離子入射處于不同傾斜角度錐形玻璃管時,其輸運特性是不完全相同的.當傾斜角度為0°時,出射離子由核區、暈區C-、暈區C0原子構成;當傾斜角度大于等于1°時,出射離子主要由C-,C0構成,未出現核區.核區中心出射角度始終沿離子束流入射方向,與錐形管傾斜角度無關,C-離子、C0原子出射中心角度始終沿錐形管的中心線方向.隨著錐形管不斷傾斜,C0原子不斷增加,C-離子不斷減小.

5 結論

本文研究了16 keV 的C-入射處于不同傾斜角度的錐形管中輸運過程,并對處于不同傾斜角度的錐形管進行定性分析.當傾斜角度為0°時,出射離子主要由核區、暈區C-、暈區C0構成,核區離子能夠從后錐孔中直接出射,而未與錐形管內壁發生電荷交換,保持價態不變,主要由C-離子組成;暈區是入射離子與錐形管內壁發生電荷交換,由C-離子和C0原子構成.當傾斜角度等于1°時,出射離子主要由C-,C0構成,未出現核區.出射的C-離子中心角度為錐形管的中心線方向,主要是由于入射的C-在錐形管內壁沉積的負電荷的導向作用下,使出射C-離子沿錐形玻璃管中心線方向出射.隨著錐形管不斷傾斜,C0不斷增加,C-不斷減小.錐形管對入射負離子有聚焦效應,聚焦倍數為17.78.