寬光譜穆勒矩陣橢偏技術的拓展應用

方慧雯,楊錦宏,章美娟,賀勝男,汪衛華

(安徽大學 物質科學與信息技術研究院,合肥230601,中國)

0 引 言

光譜橢偏技術是一種無損檢測技術,通過測量的數據進行反向擬合,得到薄膜的光學常數和厚度[1]。傳統的光譜橢偏儀(spectroscopic ellipsometer,SE)只能獲得相位差和振幅比這兩個測量參數[2]。穆勒矩陣橢偏儀(Mueller matrix ellipsometer,MME)可以獲得樣品表面的16個穆勒矩陣參數[3],能夠對樣品的光學性質和結構信息做出一定表述[4]。光譜橢偏技術雖被發現和使用很久,但得益于精密加工、高分辨成像等技術,光譜橢偏在現代科學研究和工業領域仍然應用廣泛。光譜橢偏檢測技術也在不斷發展,如法國國家科學研究中心界面與薄膜物理實驗室和設備供應商Nanometrics公司都使用MME對光柵結構的特點進行測量[5]。華中科技大學學者利用MME研究了納米壓印過程中的退偏效應[6],而且還設計了具有高分辨率層析成像性能的MME[7]。ZHENG等人設計搭建了單波長中紅外MME,并且誤差測量在0.02[8]。國際國內多個公司研發生產出不同型號寬光譜穆勒矩陣橢偏儀,可進行鍍膜工藝過程的檢測,被廣泛運用到集成電路、太陽能光伏、化學等領域[9]。目前橢偏儀已成為表征材料光學常數及薄膜厚度的標準工具[10]。

現有的SE功能和可測參數已經固定,無法用于擴展測量其它的物理參數。但光譜橢偏儀測量的相關偏振參數數據非常豐富,包含了多種物理量信息,通過采用適當的數據處理,可望拓展光譜橢偏儀的應用范圍,獲得更多的偏振數據和薄膜參數,如薄膜的反射率、透射率,并且能夠根據實驗需求測量多物理場情況下薄膜的光學常數,甚至測量結構復雜薄膜(例如光柵)的光學常數。本文作者將仿真軟件與橢偏測量相結合,以膜厚測量為實例,通過比較仿真軟件在不同入射角、不同厚度的Si基底上的SiO2薄膜數據與橢偏測量的實驗數據兩者之間的擬合程度,驗證該方法的可行性。

1 基本原理

1.1 橢偏儀測量原理

以SiO2薄膜為研究對象,結構示意圖如圖1所示。圖中,n1、n2、n3分別為環境/薄膜/基底這三者的折射率;膜厚為d;θ1為環境與薄膜界面的入射角,θ2為經過薄膜發生折射時的折射角(也是薄膜與基底界面的入射角),θ3為光線經過基底產生折射的折射角。

光入射在物體表面時會發生反射與折射,將光波電矢量劃分為振動方向平行于入射光面的p光與振動方向垂直于入射光面的s光。由圖1可知,入射光在薄膜內多次反射和折射,回到空氣介質中的每束光波的振幅和相位都不同,其振幅的大小由菲涅耳公式決定,相鄰兩束反射光之間的相位差由光程差乘以折射率決定[11],即:

(1)

式中:δ是相鄰兩束反射光之間的相位差;λ為波長。

因此根據反射系數的定義,p光和s光的總反射率為:

(2)

(3)

式中:r1,p和r1,s是p光和s光在空氣和薄膜界面的反射系數;r2,p和r2,s是p光和s光在薄膜與襯底界面的反射系數。

引入參量tanφ描述p光和s光振幅比Ep/Es,Δ表示相位差[12],定義如下式:

f(λ,θ1,n1,n2,k2,n3,k3,d)

(4)

式中:k2為薄膜的消光系數;k3為基底的消光系數。由式(4)可見,橢偏參數φ和Δ可以看作f(·)的函數,與薄膜和襯底的負折射率、厚度有關,即可用橢偏參數反應薄膜的光學常數和膜厚等信息[13]。但通過與仿真軟件相結合能夠得到更多的偏振信息,如薄膜的反射率、透射率,并且能夠根據實驗需求測量多物理場情況下薄膜的光學常數,甚至測量結構復雜薄膜(例如光柵)的光學常數。

1.2 穆勒矩陣

S′=MS

(5)

式中:S為入射光的斯托克斯矢量;S′為反射光的斯托克斯矢量;M即為穆勒矩陣[15]。

(6)

2 多物理場光學仿真

多物理場光學仿真可以在單個域模型中容納多個偏微分方程并進行多物理場的耦合[16]。本文中仿真使用的是幾何光學模塊,不僅能對光線軌跡追蹤還能通過邊界條件的改變,來仿真不同情況。為了更好地模擬橢偏儀的測量過程,在軟件中構建了橢偏儀內部結構模型,如圖2所示。從光源發射寬光譜光經過起偏器變成偏振光;然后再經過第一旋轉補償器后打在樣品表面,入射光經過樣品反射后通過第二旋轉補償器、檢偏器,最后到達探測器。根據實際樣品的情況對于模型樣品進行設置,先設置基底的材料接著在基底上表面添加薄膜材料,再不斷地改變薄膜厚度,直到最后與實際測量曲線擬合成功。本文中實例主要測量膜厚,故在仿真中以膜厚為變量,測量不同的物理參數,可以相應地設其為變量。在建模時所使用的入射光源、光路、樣品、測量環境等參數與橢偏儀實際測量時一致。

圖2 橢偏儀結構示意圖Fig.2 Structure diagram of ellipsometer

使用仿真軟件建模后,導出不同入射光寬光譜的斯托克斯矢量數據,再根據式(6),通過4組入射光和對應反射光寬光譜的斯托克斯矢量計算樣品的寬光譜穆勒矩陣。其中4組入射光初始斯托克斯矢量為:

(7)

式中:S0°代表的是水平偏振光;S45°代表的是45°線偏振光;S90°代表的是垂直偏振光;Sc代表的是圓偏振光;I0為光強。

3 實驗與仿真數據對比

實驗中使用MP-L穆勒橢圓偏振儀測量Si基底上不同厚度SiO2薄膜樣品在不同入射角下的穆勒矩陣。由于SiO2薄膜是各向同性材料,故穆勒矩陣樣式如下[17]:

(8)

式中:參數N、C、D的表達式如下:

(9)

式中:φ與Δ是式(4)中的橢偏參數;由式(8)可知,M12與M21數值相等,M33與M44數值相等,M34與M43互為相反數,斜對角的8個參數都為0;且N、C、D不獨立,三者關系如下[18]:

N2+C2+D2=1

(10)

本文中用均方誤差(mean squared error,MSE)eMSE來判斷實驗值與仿真值匹配程度的好壞,均方誤差數值越小,則兩者之間擬合的越好[19]。其定義式如下:

(11)

式中:t是數據個數;Qi是實驗值;qi是仿真值。eMSE的值越小,說明實驗值與仿真值匹配得越好。通過式(11)進行計算得到eMSE,其最小時所得的厚度即為仿真軟件確定的薄膜厚度。

以Si基底上100.0 nm SiO2薄膜的測量為例,實驗中入射光入射角為60°、波長范圍380 nm～1000 nm,光路如圖2所示,測量得到樣品的穆勒矩陣。然后利用仿真軟件仿真Si基底上SiO2薄膜厚度在100.0 nm附近的反射過程,計算得到不同膜厚的穆勒矩陣。由于SiO2薄膜是各向同性薄膜,采用式(8)的穆勒矩陣,因此只需要比較實驗與仿真穆勒矩陣參數的M12、M33、M34,如圖3所示。

圖3 Si基底上100.0 nm SiO2薄膜實驗值及兩種SiO2薄膜仿真穆勒矩陣參數對比圖Fig.3 Comparison of experimental values of 100.0 nm SiO2 thin film on Si substrate and parameters of two types of SiO2 thin film simulation Mueller matrix

圖3中橫坐標為波長,縱坐標是歸一化后的穆勒矩陣參數值。紅色實線是實驗測得數值,黑色虛線是105.2 nm SiO2薄膜仿真值,藍色點劃線是100.0 nm SiO2薄膜仿真值。由圖3可見,實驗數據與厚度為105.2 nm SiO2薄膜仿真數據擬合較好,均方誤差值也很小,并且滿足各向同性材料的規律,則105.2 nm為仿真確定的薄膜厚度。圖3中只列出100.0 nm與105.2 nm仿真結果,實際上做了多個膜厚仿真和計算,因為厚度為105.2 nm時仿真值與實驗值的eMSE相對最小,所以為了簡潔,圖中只列出了兩個仿真值進行比較。以下的實驗與仿真對比過程中,也是直接列出eMSE相對最小的仿真數據。

3.1 不同入射角對比結果

以上對入射角為60°時實驗與仿真結果進行了對比,下面比較實驗與仿真的M12、M33、M34在不同入射角時匹配情況。實驗測量的樣件標定厚度是Si基底上121.8 nm SiO2薄膜,橢偏儀測量該薄膜厚度為122.1 nm。入射角分別為55°,65°,75°,其它參數同圖3。通過與圖3相同的方法對比不同入射角時實驗與仿真的eMSE,如圖4、圖5、圖6所示。120.5 nm為SiO2薄膜厚度最優結果。

圖4 入射角55°下M12、M33、M34實驗與仿真數據對比圖Fig.4 Comparison of M12, M33 and M34 experimental and simulation data at 55° incident angle

圖5 入射角65°下M12、M33、M34實驗與仿真數據對比圖Fig.5 Comparison of M12, M33 and M34 experimental and simulation data at 65°incident angle

圖6 入射角75°下M12、M33、M34的實驗與仿真數據對比圖Fig.6 Comparison of M12, M33 and M34 experimental and simulation data at 75° incident angle

圖4、圖5、圖6中黑色虛線是仿真值,紅色實線是實驗值,3個圖中SiO2薄膜厚度一樣,只是在不同入射角下的M12、M33、M34的實驗與仿真數據對比。表1中將不同入射角下的M12、M33、M34的實驗與仿真數據的均方誤差值進行對比,隨著入射角的增大,M33的擬合效果變差,這是由于過大的入射角會導致實驗誤差變大。

表1 不同入射角下M12、M33、M34的實驗與仿真數據的均方差值Table 1 eMSE of experimental and simulation data of M12, M33 and M34 at different incident angles

為了更進一步探究入射角對M12、M33、M34的影響,分別測量了Si基底上121.8 nm SiO2薄膜在50°、52°、55°、60°、65°、70°、75°入射角下的M12、M33、M34的數據,并使用仿真軟件對這些情況同時進行仿真,得到的實驗值與仿真值如圖7、圖8所示。

圖7 不同入射角下121.8 nm SiO2薄膜的M12、M33、M34實驗數據圖Fig.7 M12, M33 and M34 experimental data of 121.8 nm SiO2 film at different incident angles

圖8 不同入射角下121.8 nm SiO2薄膜的M12、M33、M34仿真數據圖Fig.8 M12, M33 and M34 simulation data of 121.8 nm SiO2 film at different incident angles

圖7和圖8中不同顏色表示不同入射角度,其它參數同圖3。由圖7、圖8可見,不同入射角對M12,M33,M34影響明顯,但相同的入射角實驗與仿真結果相符度很好,說明在這些入射角范圍內進行實驗與仿真擬合效果較好。

3.2 不同厚度對比結果

下面對Si基底上3種不同厚度的SiO2薄膜進行實驗與仿真對比,其它參數同圖3。樣品標示SiO2膜厚分別為15.0 nm、100.0 nm、340.0 nm,橢偏儀測量的厚度分別為15.5 nm、101.2 nm、340.6 nm。仿真結果選取eMSE達到最小時,確定的薄膜的厚度分別為16.5 nm、105.2 nm、340.0 nm,在表2、表3、表4中列出了最佳厚度附近的仿真數據與實測厚度的穆勒矩陣參數的eMSE對比值,如圖9、圖10、圖11所示。

圖9 實驗測量Si基底上15.0 nm SiO2與仿真的16.5 nm SiO2的M12、M33、M34對比圖Fig.9 Comparison between M12, M33 and M34 of 15.0 nm SiO2 on Si substrate and the simulated 16.5 nm SiO2

圖10 實驗測量Si基底上100.0 nm SiO2與仿真的105.2 nm SiO2的M12、M33、M34對比圖Fig.10 Comparison between M12, M33 and M34 of 100.0 nm SiO2 on Si substrate and the simulated 105.2 nm SiO2

圖11 實驗測量Si基底上340.0 nm SiO2與仿真的340.0 nm SiO2的M12、M33、M34對比圖Fig.11 Comparison between M12, M33 and M34 of 340.0 nm SiO2 on Si substrate and the simulated 340.0 nm SiO2

表2 Si基底上15.0 nm SiO2薄膜實驗測量與不同厚度仿真的M12、M33、M34的eMSE值Table 2 Experimental measurements of eMSE values of 15.0 nm SiO2 films on Si substrate with different thickness simulations of M12, M33, M34

表3 Si基底上100.0 nm SiO2薄膜實驗測量與不同厚度仿真的M12、M33、M34的eMSE值Table 3 Experimental measurements of eMSE values of 100.0 nm SiO2 films on Si substrate with different thickness simulations of M12, M33, M34

表4 Si基底上340.0 nm SiO2薄膜實驗測量與不同厚度仿真的M12、M33、M34的eMSE值Table 4 Experimental measurements of eMSE values of 340.0 nm SiO2 films on Si substrate with different thickness simulations of M12, M33, M34

圖9、圖10、圖11是在入射角同為60°時,不同厚度薄膜實驗測得數據和仿真數據的對比。黑色虛線是仿真值,紅色實線是實驗值。由圖9～圖11可見,仿真的厚度與實驗測量厚度非常接近,總體上各穆勒矩陣參數與實際測量數據的eMSE值都很小。

4 結 論

為了拓展寬光譜橢偏儀的功能,實現更多薄膜參數的測量,提出了橢偏儀實驗數據與多物理場仿真相結合實現更多物理量測量的新方法,并以膜厚測量為例進行了驗證。通過對Si基底上SiO2膜厚實驗測量與仿真得到的穆勒矩陣進行比對,獲得了被測樣品薄膜的厚度,所得膜厚結果與實際值符合較好。該方法可以實現多物理場環境中(不限于空氣中)薄膜參數的橢偏測量。