C276合金的抗輻照性能研究

李 婷，陸道綱，＊，錢 昕，趙子強，張艷文

（1.華北電力大學 核科學與工程學院，北京 102206；2.北京大學 物理學院，北京 100871）

超臨界水冷反應堆由于在經濟性、技術成熟性、可持續性等方面有特殊的優勢，被選為值得研發的最有前景的第四代候選系統［1］。由于其反應堆堆芯出口壓力為25 MPa、溫度為500 ℃以上［1］，鋯合金已不能滿足其包殼材料的要求。因此，世界各國開展了對其他材料的研究，主要包括F／M 鋼、鎳基合金、ODS化合金、奧氏體不銹鋼［2］。其中，我國將鎳基合金C276作為超臨界水堆包殼的候選材料之一。

國內外有關C276 的研究［3-7］主要集中于焊接和耐腐蝕性能方面，有關力學性能及相應顯微組織的研究［8-10］不多，有關抗輻照性能的研究未見報道。因此，本文選取質子及多束粒子輻照前后的試樣作為樣品，利用納米硬度儀觀測其納米硬度，利用拉曼譜儀對其進行拉曼光譜測試，討論C276 合金在質子及多束粒子下的輻照硬化現象。

1 材料與實驗方法

1.1 材料

實驗所用材料為德國 ThyseenKrupp VDM 公司生產的商用C276，化學成分及其質量 分 數 為：Ni，58.35%；Cr，16.01%；Fe，5.41%；C，0.005%；Mn，0.29%；Si，0.05%；Mo，16.03%；W，3.23%；Co，0.07%；V，0.17%；P，0.005%；Cu，0.10%；S，0.002%。試樣經熱扎后固溶處理，固溶處理的條件為1 170 ℃保溫0.7h、水冷。組織為奧氏體。

1.2 輻照試驗

首先利用北京大學2×6 MeV 串列加速器產生21 MeV 的Si4+重離子預輻照。其中，輻照損傷水平為2dpa（dpa為每個原子的離位次數），劑量為2.8×1019m-2。然后利用北京大學4.5 MeV 靜電加速器產生2.2 MeV 的He離子，He的累積速率為11×10-6dpa-1，劑量為1.43×1018m-2。最后利用北京大學重離子研究所4.5MeV 靜電加速器產生3MeV 的H離子，輻照損傷水平為1dpa，劑量為3.49×1022m-2。最終得到Si+He+H、He+H、He和H 4種輻照條件下的樣品。其中，質子的束斑面積為3.14×10-4m2，平均束流強度為8.7μA，輻照時間為80h。

1.3 抗輻照性能測試

用Tribo Indenter型北京大學工學院原位納米力學測試系統沿離子射程方向對樣品側面進行納米壓痕準靜態測試，對C276 合金的輻照硬化現象進行分析。選用金剛石壓頭（三棱錐形），載荷為4mN，最大壓入深度為20μm，并在最大壓入深度處保載10s以消除蠕變對材料硬度的影響，C276合金的泊松比取0.25。該硬度儀利用原位成像提供納米級精度定位和SPM 拓撲成像，位移分辨率達0.04nm，同時步進式樣品定位精度達亞微米尺度。利用原子力顯微鏡圖像找到樣品邊界后，沿直線每隔2μm打20個點，再每隔50μm 打4個點。

接著用北京大學化學學院拉曼光譜系統（型號：L2BRAM ARAMIS，532和325nm 激光器）對樣品進行拉曼光譜測量，通過測定拉曼光譜的位置和強度鑒定試樣的分子結構。繪制輻照樣品與未輻照樣品的拉曼光譜，并進行比對，對C276 合金的輻照偏析進行初步分析。最后分析拉曼峰位置和強度隨深度的變化規律，找出輻照損傷峰對應的深度。

2 結果與討論

2.1 輻照硬化

圖1為Trim 程序模擬計算的離子損傷的分布，He離子損傷峰在3.5μm 處，H 離子損傷峰在35.0μm 處。圖2為C276合金輻照后納米硬度隨深度的變化。由圖2可知，輻照損傷區域的納米硬度明顯高于未輻照損傷區域的，C276合金發生了輻照硬化現象。三束條件下樣品的硬度大于雙束及單束條件下的，雙束條件下樣品的硬度大于單束條件下的。在H或He的單束輻照條件下，硬度峰對應的深度與模擬計算的dpa損傷峰對應的深度吻合。

圖1 Trim 程序模擬計算的離子損傷的分布Fig.1 Damage distribution from ions irradiation simulated with Trim program

圖2 C276合金輻照后樣品的納米硬度隨深度的變化Fig.2 Nano-hardness results of C276alloy gained from experiments

C276合金在H 輻照下樣品的明場像如圖3所示。由圖3可知，輻照損傷區域出現較多位錯環和運動位錯相交。由以往研究可知，若較多位錯環和運動位錯相交，則滑移面上的位錯將會受到阻力而難運動，從而提高損傷處的硬度。

圖3 C276合金H 輻照樣品的明場Fig.3 Bright field TEM micrograph of C276irradiated by H ions

2.2 輻照偏析

輻照硬化與合金受輻照時的元素偏析有關，因此，利用拉曼光譜分析C276不同輻照情況下的元素析出狀況，圖4 為C276 合金輻照前后的拉曼光譜測量結果。從圖4可看出，原始樣品的拉曼信號無任何分子振動的信息，輻照條件下出現了碳的拉曼振動峰，表明合金經輻照會產生C偏析。圖5a為C276合金在He輻照條件下碳峰的相對強度隨深度的變化曲線?？煽闯?，在3.5μm 深度附近，碳峰的相對強度較大。圖5b為C276合金在H 輻照條件下碳峰的相對強度隨深度的變化曲線?？煽闯?，在35.0μm 深度附近，碳峰的相對強度較大。由于損傷峰處的原子移位較多，碳原子有較多的幾率重新組合為無定形碳，自由的碳原子在缺陷處聚集，這些碳原子結合形成無定形碳使得碳峰的相對強度更大。

圖4 C276合金輻照前后樣品表面的拉曼光譜Fig.4 Raman spectra of C276samples surface before and after irradiation

圖5 C276合金在He（a）、H（b）輻照條件下碳峰的相對強度隨深度的變化Fig.5 Relative intensity of carbon peak at different depths irradiated by He（a）and H （b）ions

圖6為H 輻照下C276合金不同深度處的拉曼峰的變化?？煽闯?，在35.0μm深度處的C 峰相比其他深度的C 峰有明顯的紅移。同時，在He輻照下，C276合金在3.5μm 深度處的C峰相比其他深度的C 峰也有明顯的紅移。這可能是由于損傷峰的位置產生較多的缺陷，引起晶體內部壓力等物理環境的變化，使測量得到的C峰發生紅移。

圖6 H 輻照下C276合金不同深度處的拉曼光譜Fig.6 Raman spectra obtained from different depths irradiated by H ions

3 結論

1）在質子及多束粒子輻照下，由于輻照損傷區域發生C偏析和位錯環硬化，C276合金發生了輻照硬化現象。

2）在H 和He的單束輻照條件下，試驗得到的損傷峰對應的深度與模擬計算dpa損傷峰對應的深度吻合。

3）在H 單束輻照條件下，在35.0μm 深度處，原子移位較多，引起拉曼光譜中的碳峰相對強度較大，同時產生了較多的缺陷，引起碳峰紅移。兩者共同引起此處的納米硬度較其他深度處的高。

4）在He單束輻照條件下，在3.5μm 深度處，原子移位較多，引起拉曼光譜中的碳峰相對強度較大，同時產生了較多的缺陷，引起碳峰紅移。兩者共同引起此處的納米硬度較其他深度處的高。

綜上可知，C276合金在質子及多束粒子下的輻照硬化是輻照偏析及可能的位錯環硬化綜合作用的結果。

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