不同功能區土壤—鉤藤系統重金屬累計特征及評價

張家春+曾憲平+張珍明+林紹霞+張清海+林昌虎

[摘要]以不同功能區土壤及鉤藤為研究對象，探討了不同功能區土壤和鉤藤中重金屬含量，分析了重金屬在鉤藤中的富集特征，并對不同功能區土壤重金屬污染進行評價，結果表明：土壤中銅（Cu）、砷（As）、鉛（Pb）和鉻（Cr）表現為耕地>林地>荒地，鎘（Cd）表現為林地>耕地>荒地，汞（Hg）表現為耕地>荒地>林地；參照《土壤環境質量標準》，Cd在林地、耕地和荒地下均超過了一級標準，林地下Cd超過了二級標準，耕地和荒地下Hg超過了一級標準；以《綠色食品產地環境技術條件》為標準，林地下土壤Cd超過了標準規定的限量值；依據《藥用植物及制劑進出口綠色行業標準》，3種功能區下鉤藤中重金屬均符合標準；從單因子污染指數來看，林地土壤受到重金屬Cd的污染；從綜合污染指數來看，鉤藤在不同功能區下土壤都沒有受到重金屬的污染；鉤藤鉤對Cu，Cr，Pb，As的富集系數為荒地>林地>耕地，荒地下鉤藤鉤對重金屬Cu的富集系數大于1；除Cu外，其余重金屬富集系數均比較低。

[關鍵詞]功能區； 鉤藤； 土壤； 重金屬； 評價

[Abstract]Soil and Uncaria rhynchophylla in different functional areas were selected for the study，the content of heavy metals such as As， Cd， Cu， Cr， Pb， and Hg in soil and U. rhynchophylla was discussed， the characteristics of their accumulation in the U.rhynchophylla was analyzed， the contamination levels of heavy metals in soil in different functional areas was evaluated. The results showed that content of Cu， As， Pb and Cr in soil was being cropland>woodland>wasteland， content of Cd was being woodland>cropland>wasteland， content of Hg was being cropland>woodland>wasteland. According to quality standard of soil environment， soil Cd in woodland， cropland and wasteland all exceeded the state-level standards， soil Cd in woodland exceeded the secondary standard， soil Hg in cropland and wasteland all exceeded the state-level standards. According to technical conditions of green food producing area， soil Cd in woodland exceeded the limit value of standard. According to Green Trade Standards of Importing Exporting Medicinal Plants Preparations，the content of heavy metals of U.rhynchophylla in cropland，woodland and wasteland were correspond to the specification. From the single factor pollution index， the soil in woodland was polluted by Cd. From the comprehensive pollution index， the soils in different functional areas were not contaminated by heavy metals. The enrichment coefficient of heavy metals such as As， Cu， Cr， and Pb in hook of U.rhynchophylla was being wasteland>woodland>cropland， the enrichment coefficient of Cu in hook of U. rhynchophylla in wasteland was more than 1. Except Cu， the enrichment coefficient of other heavy metals was low.

[Key words]functional areas； Uncaria rhynchophylla； soil； heavy metals； evaluation

doi：10.4268/cjcmm20162008

在“回歸大自然”的背景下，中藥材因其綠色、環保和副作用小而發展迅速，社會需求量和種植面積不斷上升。但工業化、城市化推進及農藥化肥的不合理使用等，使得中藥材不斷出現重金屬超標等問題^[1]。鄒耀華等調查發現“浙八味”中重金屬鎘和鉛有一定的超標^[2]，中藥材川芎塊莖中存在重金屬超標問題^[3]，趙靜等的三七調查中發現砷（As），鎘（Cd）超標率分別為32.4%，29.7%^[4]。土壤作為中藥材生產的基礎物質，土壤重金屬的種類和含量在很大程度上影響著中藥材中相應重金屬的含量^[5]，因此必須加強對土壤重金屬進行考查及評價^[6]。目前，中藥材產地土壤重金屬評價方法主要包括單因子與綜合因子指數法、地累積指數法、潛在生態危害指數法等指數法^[7]。對中藥材土壤重金屬進行考查及評價過程中，還應重視中藥材自身對重金屬吸收和累積特性^[8-9]。富集系數作為反映植物對重金屬積累能力的強弱，通過對中藥材重金屬富集系數的分析，周濃等人發現白術、木香、川芎對Pb具有較強的生物積累作用^[10]。中藥材及其種植環境的重金屬研究，對解決中藥材生產過程中重金屬超標問題具有十分重要的意義。

鉤藤為兒科和治療高血壓的常用藥材，以帶鉤莖枝入藥。其性微寒味甘，歸肝、心包經，可清熱平肝，有熄風定驚之效，用于頭痛眩暈、感冒夾驚、驚癇抽搐、妊娠子癇、高血壓癥等癥狀效果顯著^[11]。隨著對鉤藤藥效成分及藥理作用研究的深入^[12-16]，鉤藤的入藥量也日益增加，野生鉤藤已經無法滿足市場的需求，人工栽培成為鉤藤生產發展的趨勢。中藥材栽培中重金屬超標，不僅影響中藥材的品質，同時也嚴重危害人類健康。重金屬鉛進入人體后會對神經系統、造血系統、血管和消化系統造成一定的損害，砷能夠引起肝、腎、心等實質器官的衰退，鎘對人有致畸、致癌、致突變作用，汞造成腎功能衰竭^[17]。但目前對鉤藤的研究更多的集中于鉤藤種質資源、鉤藤化學成分及鉤藤藥理作用等的研究^[18-21]，針對鉤藤產地土壤與鉤藤植株中重金屬的研究較少，而對不同功能區土壤-鉤藤系統中重金屬分布與累積特征尚未見報道。為此，本研究以不同功能區土壤-鉤藤系統為研究對象，探討了不同功能區鉤藤土壤和鉤藤植株中重金屬元素含量及其在鉤藤植株中的富集特征，并對不同功能區鉤藤土壤中重金屬元素含量進行評價，以期為鉤藤的優質栽培提供基礎資料和決策依據。

1 材料與方法

1.1 研究區域概況 劍河縣位于貴州省黔東南苗族侗族自治州中部，東經108°17′08″—109°04′12″，北緯26°20′42″—26°55′42″，全縣總面積為2 165.3 km2。最高海拔1 626 m，最低海拔348 m。劍河縣屬亞熱帶季風氣候，冬無嚴寒，夏無酷暑，溫和濕潤，年平均氣溫17.7 ℃，最冷月平均氣溫5.9 ℃，極端最低氣溫-8.1 ℃，無霜期326 d。年平均降雨量1 220 mm，年平均日照時數1 236.3 h。劍河地質構造屬江南古陸地的一部分，為山地性高原，處于雷公山中山地貌向湘西丘陵過渡地帶，山勢崎嶇，高山聳翠。劍河縣主要成土母巖為礫巖類、粉砂巖、頁巖、碳酸鹽巖、燧石巖、磷塊巖、板巖、變異砂巖等。土壤主要以黃壤（pH 4.2～5.5）為主，有部分黃紅壤（pH 4.2～5.0）和少量石灰巖發育而成的黃色石灰土（pH 5.4～5.8）、酸性紫色土，見表1。

1.2 樣品的采集 采用典型性分析法，同時考慮小區域對比布點的方法，對鉤藤3種功能區下（耕地、林地和荒地）土壤進行樣品采樣。土壤樣品采樣時必須重視采集樣品是否具有代表性，應根據研究區域的地形地貌實際情況，考慮地形、土壤類型和植被等自然因素及耕作施肥等人為因素的影響，進行布點設位。本研究中樣地均采用“S”形方式進行，采集5～8個采樣點為1個混合樣，每個點采集0～20 cm土層土壤樣品，合計采集92個土壤樣品。

在采集土壤樣品的同時，在相同區域采取一一對應的原則采取鉤藤植株樣，并分鉤、莖和葉3個部位進行采集。為避免采樣器具對樣品的污染，采樣過程中均用不銹鋼鏟和木制等工具；對采集完畢的樣品進行編號和GPS定位。在2013年3月28日采集46個鉤藤發芽前期土壤樣品和2013年4月25日采集17個中期土壤樣品及植株樣品，以及2013年10月21采集46個成熟期土壤樣品和植株樣品，合計109個樣品。

1.3 樣品的制備 土壤和植株樣品的處理和測定方法均按照《土壤農業化學分析方法》和國家重金屬檢測的相關標準進行^[22-23]。將采集的樣品分別裝入不含重金屬的布袋帶回實驗室，剔除植物殘體及大礫石等非土壤物質，置于陰涼通風處自然晾干。晾干后充分混勻，按對角線四分取土法分取一半樣品研磨過孔篩，另一半作為備用樣品保存。采集每種植物樣品，分別用自來水充分沖洗以去除粘附的泥土和污物，再用去離子水沖洗，之后放入烘箱于105 ℃左右殺青5 min，再于70 ℃左右烘干至恒重，烘干后的植物樣品用不銹鋼植物粉碎機粉碎，過40目篩，裝密封袋備用。

1.4 項目測試 本研究分析測試的重金屬包括鉛（Pb）、鉻（Cr）、銅（Cu）、汞（Hg）、As 和Cd 6種，實驗中所用試劑均為優級純、二次去離子水，重金屬均采用六點標準曲線外標法定量，各指標標準曲線r>0.99，測定過程中嚴格按照國家標準，采用平行樣和標準參考物質來控制準確度。植物樣品采用HNO₃-HClO₄加熱消解、土壤樣品采用HCl-HF-HNO₃-HClO₄加熱消解。土壤與植物中As采用原子熒光光譜法，以雙道原子熒光光度計測定；植物中其它重金屬元素以ICP-MS測定。土壤中Cr采用火焰原子吸收分光光度法；土壤中Cd采用石墨爐原子吸收分光光度法測定；土壤中Hg和Pb采用石墨爐原子吸收分光光度法測定；土壤中Cu采用電感耦合等離子體質譜法。所有樣品均做相應的試劑空白，并以國家標樣進行質量控制。

1.5 評價 本研究采用單因子污染指數法和內梅羅綜合污染指數對不同功能區下鉤藤土壤中重金屬進行評價。單因子污染指數法能夠分別反映各個污染物的污染程度，表達式為P_i=C_i/ S_i（P_i為農作物中污染物i的環境質量指數，C_i為污染物i的實測濃度值，S_i為i種污染物的評價標準）。根據單因子指數值的大小來判斷農作物中某種重金屬的污染程度，若P_i≤1.0，則農作物沒有受到污染；若P_i>1.0，則農作物已受到污染，指數越大則表明農作物污染物累積污染程度越高。

單因子污染指數法只能評價各個污染物的污染程度，評價某個區域重金屬污染程度時需將單因子污染指數按一定方法綜合起來應用綜合污染指數法進行評價。綜合污染評價采用兼顧單元素污染指數平均值和最大值的內梅羅綜合污染指數法，計算公式如下。

其中，P_綜合為土壤綜合污染指數； P_i（max）為土壤中單項污染物的最大污染指數。根據內梅羅綜合污染指數的大小對農作物質量進行分級。農作物污染分級的評價標準見表2。

運用富集系數評價不同功能區下鉤藤對重金屬的吸收累積特點，其表達公式為：富集系數=植物中某種元素含量/土壤中該元素含量，當富集系數<0.1 時表示強烈貧化，0.1≤富集系數<0.5 時相對貧化，0.5≤富集系數<1.5 時二者屬同一水平，1.5≤富集系數<3時相對富集，3≤富集系數時強烈富集。

2 結果與分析

2.1 不同功能區下土壤重金屬特征 對鉤藤產地不同功能區下的土壤重金屬分析見表3，不同功能區下土壤重金屬Cu，As，Pb，Cr含量表現為耕地>林地>荒地。不同功能區下土壤重金屬Cd含量表現為林地>耕地>荒地，重金屬Hg含量表現為耕地>荒地>林地。耕地的重金屬Cu含量分別比林地和荒地高115.98%，171.71%；耕地的重金屬As含量分別比林地和荒地高0.61%，193.81%；耕地的重金屬Pb含量分別比林地和荒地高38.89%，124.84%；耕地的重金屬Cr含量分別比林地和荒地高38.38%，96.85%；耕地的重金屬Hg含量分別比林地和荒地高360%，53.33%；林地的重金屬Cd含量分別比林地和耕地高52%，31.03%。

參照《土壤環境質量標準》（GB15618-1995），從表3可以看出，重金屬Cd在3種功能區下均超過了《土壤環境質量標準》一級標準，林地下重金屬Cd超過了《土壤環境質量標準》二級標準；耕地和荒地下重金屬Hg超過了《土壤環境質量標準》一級標準，其余重金屬均沒有超過《土壤環境質量標準》。以《綠色食品產地環境技術條件》（NY/T 391-2000）為標準，林地下重金屬Cd超過了《綠色食品產地環境技術條件》規定的限量值，其余重金屬均沒有超過《綠色食品產地環境技術條件》。

參照《土壤環境質量標準》，采用單因子指數（P_i）和內梅羅綜合指數法（P_綜）進行評價，結果見表4。從單因子污染指數來看，除林地土壤Cd的單因子污染指數大于1，其余功能區下重金屬單因子污染指數均小于1，表明林地受到重金屬Cd的污染，其余不同功能區下的鉤藤土壤均未受到各污染物污染。從綜合污染指數來看，荒地重金屬綜合污染指數小于0.7，污染等級為安全；林地重金屬綜合污染指數為0.91，耕地重金屬綜合污染指數為0.73，林地和耕地污染等級為警戒線。從綜合污染指數來看，鉤藤在不同功能區下土壤都沒有受到重金屬的污染。

2.2 不同功能區下鉤藤重金屬特征 對不同功能區下的鉤藤重金屬統計，鉤藤葉、莖、鉤中的重金屬在不同功能區下含量存在顯著性差異的，見表5。鉤藤葉中的重金屬表現為，Cu，Cd，Cr是荒地>林地>耕地，As是荒地>耕地>林地；Pb是耕地>林地，荒地未檢出；耕地下鉤藤葉中的Hg為0.02 mg·kg^-1，林地和荒地未檢出。鉤藤莖中的重金屬表現為，Cu是林地>荒地>耕地，Cd和As是荒地>耕地>林地，Pb耕地>荒地>林地，Cr荒地>林地>耕地；耕地下鉤藤莖中的Hg為0.01 mg·kg^-1，林地和荒地未檢出。鉤藤鉤中的重金屬含量表現為，耕地、林地和荒地均未檢出Hg的含量，Cu荒地>林地>耕地，Cd荒地>耕地>林地，As耕地>林地>荒地，Cr耕地>荒地>林地；林地下鉤藤鉤中的Pb含量是耕地的10.6倍，荒地未檢出。

從統計結果中發現，不同功能區下鉤藤葉、莖、鉤中的重金屬也不同。耕地中重金屬表現為，Cu，Cr鉤>莖>葉，As鉤>葉>莖，Cd莖>鉤>葉，Pb葉>莖>鉤；Hg葉>莖，鉤未檢查出來。林地中重金屬表現為，Cu葉>鉤>莖，As莖>鉤>葉，Cd葉>莖>鉤，Pb鉤>葉>莖，Cr鉤>莖>葉，Hg未檢查出來?；牡刂兄亟饘俦憩F為，Cu，Cd鉤>莖>葉，As莖>葉>鉤，Cd葉>莖>鉤，Cr莖>鉤>葉；Pb葉中量為1.03 mg·kg^-1，鉤和莖未檢查出來，Hg未檢查出來。依據《藥用植物及制劑進出口綠色行業標準》（WM-T2-2004）對重金屬的限量指標，3種功能區下鉤藤中重金屬含量均符合標準。

2.3 不同功能區下鉤藤重金屬富集系數 土壤重金屬污染具有隱蔽性，通過調查發現，鉤藤種植區域無工業污染和城市生活污染，鉤藤植株中重金屬來源主要受土壤母質的影響。土壤對母巖具有很強的繼承性，不同母質發育的土壤，其背景值存在較大差異。重金屬富集系數反映了植物將土壤中重金屬元素轉移到植物體內的能力，為評價鉤藤對土壤中重金屬的富集能力，引用土壤重金屬富集系數對鉤藤各部位重金屬進行評價^[24]。重金屬富集系數越大，則植物對該種重金屬從土壤向體內的遷移能力越強。鉤藤作為一種大宗藥材，其主要用藥部位為鉤，對鉤藤不同功能區下鉤藤鉤中重金屬富集系數進行統計，不同功能區鉤藤鉤對不同的重金屬富集能力不同，耕地、林地和換地下鉤藤鉤對重金屬Hg的富集系數為0。Cu，Cr，Pb，As的富集系數為荒地>林地>耕地，荒地下鉤藤鉤對重金屬Cu的富集系數大于1，說明荒地下重金屬Cu容易從土壤遷移到鉤藤中，見圖1。

可以看出不同功能區下的鉤藤不同部位對土壤中重金屬的吸收和富集特征存在較大差異，3種功能區下Cu在各部位的富集系數都比其他重金屬高，重金屬Cu在林地下的葉中和荒地下的鉤、莖及葉中的富集系數大于1，見表6。對于同一部位，不同功能區下的鉤藤重金屬的富集作用總體表現為荒地>林地>耕地。因此，鉤藤種植基地土壤尚屬安全區域，土壤富集系數較低，排除前面工業污染外，此種植區域人為活動對土壤重金屬的影響較大，繼續加大對種植區域的保護，有利于藥材品質的長期發展。

3 討論

從本研究中不同功能區土壤重金屬含量來看，一般表現為耕地重金屬含量較高，這種變化趨勢主要與人為施用化肥有關。有關研究^[25]發現，磷肥生產中因磷礦石中含有一定量的重金屬污染物Cd，As，Cr，Pb等，使磷肥中含有較多的Cd，As，Cr，Pb，Hg及Cu等重金屬物質。在鉤藤種植基地人工管理過程中，應注重化肥的合理使用及人工管理。

參照《土壤環境質量標準》一級標準，本研究中Cd在3種功能區下均超過了《土壤環境質量標準》，耕地和荒地下Hg超過了《土壤環境質量標準》一級標準。參照《土壤環境質量標準》中的二級標準，本研究中林地土壤重金屬Cd超過了標準值。以《綠色食品產地環境技術條件》為標準，林地下重金屬Cd超過了《綠色食品產地環境技術條件》規定的限量值。單因子指數評價中林地土壤重金屬Cd為輕度污染等級，從綜合污染指數來看，鉤藤不同功能區下土壤均沒有受到重金屬的污染，但林地和耕地污染等級為警戒線?？傮w上3種功能區下的土壤環境達到鉤藤清潔安全生產的要求，但在鉤藤種植中應注意控制土壤Cd和Hg這2種重金屬的含量。

本研究對不同功能區下鉤藤土壤中重金屬Cr，Cd，Cu，As，Hg，Pb含量進行相關性分析，其中Cr與Cu呈極顯著正相關性，相關系數為0.91；Cu與Pb，Cr與Pd，Cd與As呈顯著正相關性，相關系數分別為0.43，0.50，0.41。不同功能區下鉤藤土壤中重金屬Cr，Cd，Cu，As，Hg，Pb含量存在一定的相關性，其土壤為Cd和Hg為主的復合污染。

本研究中不同功能區下鉤藤重金屬含量均符合《藥用植物及制劑進出口綠色行業標準》中對中藥材重金屬含量的品質要求。本研究中林地土壤受到重金屬Cd的輕度污染，但林地下鉤藤葉、莖和鉤中重金屬含量并沒有受到重金屬的污染。重金屬從土壤進入植物體的過程會受到植物本身的遺傳特性、主動吸收功能和對元素的富集能力影響。植物重金屬富集系數是植物體內重金屬含量與土壤中重金屬含量的比值，常用來評價重金屬在土壤-植物體系中遷移的難易程度。本研究中Cu在3種功能區下的富集系數都比其他重金屬高，表明重金屬Cu容易在鉤藤中富集；從功能區看，荒地下鉤藤重金屬的富集作用較強。因此，繼續加大對種植區域的保護，有利于藥材品質的長期發展。

重金屬是對人體有害的微量元素，當其在體內蓄積至一定量時會起免疫系統障礙和多種功能損害。土壤重金屬對中藥材重金屬的累積量有一定的影響，鉤藤3種功能區下土壤尚屬安全區域，3種功能區鉤藤對重金屬的富集系數較低，排除前面工業污染外，人為活動對土壤重金屬的影響較大。在鉤藤種植中化肥的不合理使用增長了耕地土壤重金屬的含量，因此在鉤藤種植基地人工管理過程中，盡量采取桔梗還土，施用農家肥或是動物-鉤藤養殖模式來培肥土壤。人工管理過程中，還可通過施用土壤改良劑、鈍化劑等來降低土壤重金屬的生物有效性和可遷移性。鉤藤是茜草科鉤藤屬常綠藤本植物，目前鉤藤的種植方式主要以凈作為主。但是長期的連作改變了土壤的環境，降低了土壤的肥力，化肥的使用在提高土壤養分含量的同時也會導致土壤重金屬含量增高。土壤重金屬調查發現，3種功能區下重金屬Cd，Hg是影響土壤環境質量的主要重金屬。通過篩選對重金屬Cd，Hg超累積植物，改變鉤藤的種植方式，采用套種或間種Cd，Hg超累積植物，利用Cd，Hg超累積植物吸收并去除土壤中Cd，Hg。

4 結論

不同功能區下土壤重金屬Cu，As，Pb，Cr含量表現為耕地>林地>荒地，Cd含量表現為林地>耕地>荒地，重金屬Hg含量表現為耕地>荒地>林地。參照《土壤環境質量標準》，重金屬Cd在3種功能區下均超過了《土壤環境質量標準》一級標準，林地下重金屬Cd超過了《土壤環境質量標準》二級標準；耕地和荒地下重金屬Hg超過了《土壤環境質量標準》一級標準，其余重金屬均沒有超過《土壤環境質量標準》。以《綠色食品產地環境技術條件》（NY/T 391-2000）為標準，林地下重金屬Cd超過了《綠色食品產地環境技術條件》規定的限量值，其余重金屬均沒有超過《綠色食品產地環境技術條件》。從單因子污染指數來看，林地受到重金屬Cd的污染，其余不同功能區下的鉤藤土壤均未受到各污染物。從綜合污染指數來看，荒地重金屬綜合污染指數小于0.7，林地重金屬綜合污染指數為0.91，耕地重金屬綜合污染指數為0.73，林地和耕地污染等級為警戒線?？傮w上，鉤藤在不同功能區下土壤都沒有受到重金屬的污染。

鉤藤葉、莖、鉤中的重金屬在不同功能區下含量存在顯著性差異的，不同功能區下鉤藤葉、莖、鉤中的重金屬也不同。依據《藥用植物及制劑進出口綠色行業標準》（WM-T2-2004）對重金屬的限量指標，3種功能區下鉤藤中重金屬含量均符合標準。不同功能區鉤藤鉤對不同的重金屬富集能力不同，耕地、林地和換地下鉤藤鉤對重金屬Hg的富集系數為0。Cu，Cr，Pb，As的富集系數為荒地>林地>耕地，荒地下鉤藤鉤對重金屬Cu的富集系數大于1， 說明荒地下重金屬Cu容易從土壤遷移到鉤藤中。3種功能區下Cu在各部位的富集系數都比其他重金屬高，重金屬Cu林地下的葉中和荒地下的鉤、莖及葉中的富集系數大于1。對于同一部位，不同功能區下的鉤藤重金屬的富集作用總體表現為荒地>林地>耕地。

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[責任編輯 呂冬梅]