壓縮氣體擴散層微觀結構中氧氣傳輸過程的研究

杜?青，李雅楠，牛志強，周?俠，包志銘，焦?魁

壓縮氣體擴散層微觀結構中氧氣傳輸過程的研究

杜?青，李雅楠，牛志強，周?俠，包志銘，焦?魁

(天津大學內燃機燃燒學國家重點實驗室，天津 300072)

氣體擴散層(gas diffusion layer，GDL)是實現質子交換膜燃料電池電極內有效氣體傳輸的關鍵部件．在實際電池中，GDL所承受的裝配壓力會引起其內部結構較大的變形，尤其是脊下受壓部位變形顯著．然而，目前國內外相關研究主要集中在未受壓GDL上，針對GDL局部受壓后的變形對GDL內氧氣傳輸過程的影響方面的研究相對較少，受壓GDL內的傳質機理尚不清楚．為闡明裝配壓力所引起的GDL微觀結構變形對內部氧氣傳輸過程的影響規律，本文基于有限單元法(finite element method，FEM)和GDL微觀結構隨機重構算法建立了壓縮GDL孔尺度氧氣擴散模型，針對4種裝配壓力(1.4MPa，2.8MPa，4.2MPa，5.6MPa)下GDL孔隙內的氧氣傳輸過程進行了詳細研究對比．同時，本文研究了孔隙率、纖維直徑和GDL厚度等結構參數對壓縮GDL內氧氣傳輸特性的影響．結果表明：隨著裝配壓力的增大，GDL內的最小氧氣濃度值在逐漸減小，同時流道和脊下氧氣濃度分布均勻性變差；隨著纖維直徑減小、孔隙率增大，在GDL平面方向，壓縮GDL中的氧氣擴散能力增加；在GDL厚度方向，流道和脊下的氧氣濃度同時增加，且脊下氧氣濃度上升較多，流道和脊之間氧氣濃度梯度增加．GDL孔隙率對壓縮GDL中氧氣擴散影響較大，且隨著GDL孔隙率的增加，GDL內的最小氧氣濃度值也增加．當氧氣在GDL平面內傳輸時，隨著GDL厚度的減小，橫向氧氣傳質阻力增大，GDL內最小氧氣濃度值減?。瑫r，本文也發現纖維直徑對壓縮GDL中氧氣擴散的影響較?。?/p>

質子交換膜燃料電池；氣體擴散層重構；裝配壓力；氧氣傳輸；有限元

質子交換膜燃料電池(proton exchange membrane fuel cell，PEMFC)具有零排放、低噪聲和高功率密度等突出優點，目前已成為新能源汽車富有前景的動力裝置[1-2]．PEMFC主要由雙極板(bipolar plate，BP)、氣體擴散層(gas diffusion layer，GDL)、催化層(catalyst layer，CL)和質子交換膜(proton exchange membrane，PEM)4部分組成，其中GDL在膜電極中起著傳熱傳質的作用，同時也承受來自雙極板施加的裝配壓力．

隨著裝配壓力的增加，GDL的微觀結構發生了很大變化，孔隙率和孔徑分布產生顯著的改變[3]．裝配壓力的增加雖然有助于電池密封和降低接觸電阻，但也會增加GDL中的傳質阻力[4]，進而影響電池的整體性能；同時，GDL的受壓變形并不均勻．隨著裝配應力的增加，脊下GDL被均勻壓縮，但在流道下的GDL的壓縮程度相對較小而且變形極不均勻[5].這種不均勻性不但造成了GDL與脊的接觸邊緣處應力集中，而且也顯著影響了GDL中的傳質過程[6].然而，目前對處于壓縮狀態下GDL氣體傳輸的研究還主要集中在宏觀層面，很少有針對多種結構參數、復雜微觀結構和多工況壓縮條件對GDL中的氣體傳輸過程及特性的影響的研究報道．

GDL是實現BP和CL之間有效組分傳輸的關鍵部件[7-9]，它的傳輸特性主要取決于其微觀結構、物理特性和機械特性，而這些因素又受到結構參數的重要影響[10]．在GDL的傳輸特性中，有效氧氣擴散系數是表征GDL中氧氣傳輸的最重要參數[11]．研究表明，有效氧氣擴散系數對GDL的幾何形狀高度敏感，沿GDL平面方向的有效氧氣擴散系數的值比GDL厚度方向的值大得多，但現有的研究并未能全面考慮真實壓縮條件下GDL微觀結構的各向異性對GDL氧氣傳輸特性的影響[12]．實驗研究方法由于成本較高，且難以實現對GDL內部微觀傳輸過程的精細觀測而受到較大限制．數值仿真模型研究GDL氣體傳輸特性具有成本低、研究范圍靈活的特點，成為PEMFC中GDL研究的主要方法和研究熱點．

本文采用隨機重構方法[13-14]重建了GDL的微孔結構，通過有限元方法(FEM)模擬了GDL的變形過程，并采用三維氧氣擴散模型模擬受壓GDL多孔結構中的氧氣傳輸過程．考慮到GDL的各向異性，分別從GDL平面方向(in-plane)和GDL厚度方向(through-plane)研究壓縮變形狀態對GDL中氧氣傳輸的影響，以及GDL的關鍵材料參數如GDL厚度、纖維直徑、孔隙率等對壓縮后氣體擴散層中氧氣傳輸的影響．本文所獲得的結論能夠為流道和GDL的結構優化設計提供一定的理論基礎和工程指導．

1?三維模型建立及模型介紹

本文假設PEMFC的陰/陽極具有相似的機械性能．為了提高計算效率，本文采用隨機重構法來生成GDL微觀結構．整個計算域由BP和GDL組成．其中，GDL中間位置承受來自脊的裝配壓力．有限元模型網格尺寸為2.0μm，計算域采用(600～800)×104六面體網格進行離散．在氧氣擴散模型中，GDL厚度方向網格尺寸為1μm，其他兩個方向分別為2.0μm和3.0μm，網格數量為(1500～2000)×104．本文通過在氧氣擴散模型中采用尺度小于有限元模型的網格來避免GDL微觀結構在二次空間離散時的失真現象．詳細計算域如圖1所示，計算結果給出云圖的截面位置如圖1中1所示．研究所采用的GDL共有9組樣本，在GDL厚度、纖維直徑、孔隙率、壓縮比等4個參數中，除了特別指出參數外，其余均與原始參數相同．值得注意的是壓縮比是GDL受壓后與受壓前厚度的比值．本文采用氧氣擴散模型研究了氧氣沿GDL平面和GDL厚度2個方向的擴散過程，具體邊界條件設置如圖2所示．模型計算所需的幾何參數和基本操作條件如表1所示．

圖1?GDL微觀結構的數值模型示意

圖2?氧氣擴散模型的邊界條件

1.1?有限元模型

本文通過隨機重構的方法獲得GDL的微觀結構，碳紙GDL的重建過程和FEM模型基于以下假設：①纖維是直徑恒定的圓柱形狀；②纖維隨機放置在平面上；③纖維取向垂直于軸方向；④允許纖維貫穿并忽略PTFE處理；⑤GDL發生彈性形變．有限元模型中的機械參數如表2[15]所示．

表1?模型幾何參數和基本操作條件

Tab.1 Geometric parameters and operating conditions of samples

表2?有限元模型中的機械參數

Tab.2?Mechanical parameters used in the FEM model

在得到隨機重構的GDL后，采用有限元(FEM)模型模擬GDL微孔結構的變形．由于CL、PEM的彈性模量遠大于GDL[16]，因此可以忽略這兩部分的變形．由于螺栓的存在，所有組件的接觸面都被視為綁定接觸以避免滑動．所有組件進行了位移約束，不存在側向滑移，并且位移僅發生在-軸方向．

FEM模型的控制方程如下.

平衡微分方程：

幾何方程：

物理方程：

GDL被壓縮時的微觀結構如3(a)所示，與之對應的未被壓縮時的微觀結構如圖3(b)所示．在不均勻壓縮的情況下，脊下部分的GDL被壓縮，孔隙率變??；流道下的GDL在其邊緣略有上翹，孔隙率略有變化，纖維結構整體發生了較大變化．

纖維直徑D＝8 mm；GDL厚度L＝192 mm

1.2?氧氣擴散模型

本文針對氧氣的穩態過程進行了研究，氧氣擴散模型假設氧氣擴散系數恒定．進口氧氣濃度設為固定值(10mol/m3)，出口氧氣濃度設為固定梯度??(-700mol/m4)．其他側壁面均定義為對稱邊界條件，在計算不同方向氧氣擴散過程時，氧氣濃度和梯度的設置位置如圖2所示．

本文基于第一菲克擴散定律求解氧氣濃度，由擴散控制方程得

式中：為孔隙區域的氧氣濃度；bulk為氧氣在干燥空氣中的二元擴散系數，取值為2.19×10-5m2/s[17]．

本文研究了非均勻壓縮對GDL中兩個擴散方向氧氣傳輸的影響，以及結構參數(GDL厚度、纖維直徑、孔隙率等)對非均勻壓縮后GDL中氧氣傳輸的影響．有限元模型基于ANSYS平臺開發，通過共軛預處理方式(PCG)對力學控制方程進行計算．氧氣擴散模型基于開源軟件OpenFOAM開發，采用求解壓力耦合方程的半隱式算法(semi-implicit method for pressure linked equations，SIMPLE)進行求解．

為驗證模型的正確性，本文對其網格進行獨立?性[18]驗證，如圖4所示，采用圖中6組網格設置對受壓GDL的形貌進行了研究，發現采用2μm網格獲得的變形形貌與1μm網格已趨于一致，因此選定2μm為本文中的網格設置．本文將壓縮的GDL微觀結構與實驗結果進行定性分析，GDL微觀結構變形規律以及形貌分布一致[19]．本文所采用的GDL氧氣擴散模型也與實驗以及不同的常用氧氣有效擴散系數模型[2]進行了對比驗證．

圖4?FEM模型網格獨立性驗證

2?結果與討論

本節討論了沿GDL平面方向和GDL厚度方向，壓縮對GDL中氧氣傳輸的影響．其中第2.1節討論了不同的裝配壓力(1.4MPa，2.8MPa，4.2MPa，5.6MPa)下獲得的GDL微觀結構變形對氧氣傳輸的影響，值得注意的是這4組裝配壓力對應4類不同的GDL壓縮比(10%，20%，30%，40%)；第2.2節研究了GDL厚度、纖維直徑、孔隙率等不同材料參數下氧氣濃度分布情況．

2.1?壓縮程度對GDL氧氣傳輸的影響

圖5所示為壓縮程度對GDL平面方向氧氣傳輸的影響．當壓縮比不變時，氧氣擴散達到穩定后，在GDL平面方向形成一個穩定的氧氣濃度梯度，氧氣濃度值范圍為8.0～10.0mol/m3．在流道與脊的交界處，由于應力集中，孔隙率相較原始孔隙率急劇變小，且GDL結構發生很大變化，在流道與脊的過渡區域氧氣濃度較低．這是由于流道下方比脊下的GDL受到的裝配壓力小，氧氣擴散路徑更多，氧氣擴散橫截面更大，在流道下比在脊下的氧氣阻力更小.隨著壓縮比增大(從10%至40%)，在整個計算域內，氧氣濃度分布梯度變大，范圍在8.0～10.0mol/m3，出口處氧氣濃度從約8.5mol/m3逐漸向8.0mol/m3的位置移動，氧氣濃度梯度增大，氧氣擴散能力變差．壓縮比從10%增加到30%和其從30%增加到40%相比，氧氣擴散能力變化較?。驗殡S著壓縮比的增加，GDL的結構發生變化，整個GDL的孔隙率變小，在脊下的孔隙率變化尤其明顯，導致氧氣擴散路徑發生很大的變化．氧氣濃度在流道下方變化不大，在脊下部分隨著裝配壓力增大而變?。?/p>

圖6所示為GDL厚度方向壓縮程度對GDL氧氣擴散的影響．當壓縮比不變時，氧氣擴散達到穩定后，在GDL厚度方向形成一個均勻的氧氣濃度分布，范圍為9.5～10.0mol/m3，比GDL平面方向的氧氣濃度更加均勻．對于方向的氧氣擴散來說，由于不均勻壓縮，在流道下比在脊下的GDL受到的阻力更小，在流道下比在脊下的氧氣傳輸速度大，并且在脊下存在氧氣濃度很小的區域．隨著壓縮比的增大(從10%至40%)，在整個計算域內，氧氣濃度分布梯度變大，但沒有GDL平面方向變化明顯，范圍依然在9.5～10.0mol/m3．通過分析在平面的橫截面(相同比例1＝0.5)處的氧氣濃度分布情況，發現隨著壓縮比的增加，整個GDL的孔隙率變小，在脊下的孔隙率變化尤其明顯，導致氧氣擴散路徑發生很大的變化，流道下的氧氣濃度變化不大，在脊下的氧氣濃度急劇減小，并且是從中間開始減小，中間脊處的過渡區域越來越?。?/p>

圖5?壓縮程度對GDL氧氣擴散的影響(GDL平面方向)

圖6?壓縮程度對GDL氧氣擴散的影響(GDL厚度方向)

2.2?結構參數對壓縮GDL氧氣傳輸的影響

2.2.1?GDL厚度的影響

圖7所示為不同GDL厚度對在受壓狀態下其內部氧氣濃度分布的影響．當壓縮比為40%時，GDL原始厚度分別為192μm和110μm．在氧氣擴散穩定后，GDL平面方向形成一個穩定的氧氣濃度梯度，范圍為8.0～10.0mol/m3，192μm比110μm的GDL中氧氣濃度梯度更加均勻，出口處氧氣濃度更大，氧氣擴散能力更好．說明厚度會影響氧氣擴散，厚度越大，在GDL平面方向的有效擴散截面越大，越有利于氧氣傳輸．在流道處的氧氣傳輸速率基本相同，在脊下的氧濃度110μm的GDL明顯小于192μm的GDL，且流道和脊之間氧擴散過渡面積變大．

圖8所示為不同GDL厚度對壓縮后氧氣擴散的影響．當壓縮比為40%時，GDL原始厚度分別為192μm和110μm．GDL在厚度方向的氧氣擴散達到穩定后，在該方向形成一個穩定的氧氣濃度梯度，范圍為9.5～10.0mol/m3．通過分析在平面的橫截面(相同比例1＝0.5)處的氧氣濃度分布的情況，發現隨著厚度的增加，流道下的氧氣濃度變小，脊下的氧氣濃度變大．

圖7 GDL厚度對壓縮后氧氣擴散的影響(GDL平面方向)

圖8 GDL厚度對壓縮后氧氣擴散的影響(GDL厚度方向)

2.2.2?纖維直徑的影響

圖9所示為GDL平面方向纖維直徑對壓縮GDL氧氣擴散的影響．當壓縮比為40%時，纖維直徑為7μm的GDL在平面方向的氧氣擴散達到穩定后，在該方向形成一個穩定的氧氣濃度梯度．隨著纖維直徑的增加，氧氣濃度梯度略有增加，說明在孔隙率相同的情況下，纖維直徑越小，氧氣在GDL平面方向的擴散能力越強，主要由于在相同孔隙率下，纖維直徑越小，氣體擴散層中的孔越多，壓縮后變形程度越小，氧氣擴散路徑越大．說明纖維直徑會影響氧氣擴散，但影響較?。?/p>

圖10所示為GDL厚度方向纖維直徑對壓縮GDL氧氣擴散的影響．當壓縮比為40%時，纖維直徑為7μm的GDL在厚度方向的氧氣擴散達到穩定后，在該方向隨著纖維直徑的增加，氧氣濃度梯度基本不變，說明在孔隙率相同的情況下，纖維直徑在GDL厚度方向對氧氣擴散的影響較小，只是氧氣擴散途徑不同，達到穩態后的氧氣濃度分布基本相同．通過分析在平面的橫截面處(相同比例1＝0.5)的氧氣傳輸速率的情況，發現隨著纖維直徑的增加，GDL右側氧氣濃度略有提高，可以改善氧氣擴散能力．

圖9 纖維直徑對壓縮GDL氧氣擴散的影響(GDL平面方向)

圖10 纖維直徑對壓縮GDL氧氣擴散的影響(GDL厚度方向)

2.2.3?孔隙率的影響

圖11所示為GDL平面方向，孔隙率對壓縮后GDL中氧氣擴散的影響．當壓縮比為40%時，孔隙率為0.70的GDL在GDL平面方向的氧氣擴散達到穩定后，在該方向形成一個穩定的氧氣濃度梯度．隨著孔隙率的增大，氧氣濃度梯度分布更加均勻，氧氣擴散能力明顯變好，在脊下方的氣體擴散層中氧氣濃度的過渡區變大，氧氣傳輸速率變小，但在流道下方的氧氣傳輸速率變化很?。f明孔隙率會影響GDL中的氧氣擴散，而且在脊下GDL中影響更大．

圖11 孔隙率對壓縮后GDL氧氣擴散的影響(GDL平面方向)

圖12所示為GDL厚度方向，孔隙率對壓縮后GDL氧氣擴散的影響．當壓縮比為40%時，孔隙率為0.70的GDL在GDL厚度方向的氧氣擴散達到穩定后，在該方向形成一個穩定的氧氣濃度梯度，范圍為9.5～10.0mol/m3．通過分析在平面的橫截面(相同比例1＝0.5)處的氧氣濃度分布發現，隨著孔隙率增大，流道和脊下的氧氣濃度同時增加，脊比流道下的氧氣濃度增加更多．隨著孔隙率的增加，流道和脊之間氧氣濃度分布的過渡區更大．在流道與脊的過渡區域與GDL的接觸部位，隨著孔隙率增大，右側氧氣濃度變大，而且出現了非常明顯的氧氣聚集現象，說明孔隙率增加會改善氧氣的擴散．

圖12 孔隙率對壓縮后GDL氧氣擴散的影響(GDL厚度方向)

3?結?論

本文基于隨機重構方法重建了GDL微觀結構，采用有限元模型(FEM)模擬了GDL受壓變形過程，并結合氧氣擴散模型，針對壓縮比及GDL關鍵結構參數對GDL中氧氣傳輸的影響展開了研究，討論了GDL平面方向和GDL厚度方向的氧氣擴散情況，獲得的主要結論如下．

(1) GDL中氧氣傳輸受壓縮的影響很大．在GDL平面方向，壓縮比超過30%時，擴散層氧氣擴散能力出現明顯下降；在GDL厚度方向，壓縮量的增加對流道下的氧氣濃度影響較小，但會引起脊下氧氣濃度降低，在遠離流道部位表現尤為明顯．

(2) 隨著纖維直徑的增加，GDL平面方向的氧氣擴散能力略有增加，GDL厚度方向并不明顯，纖維直徑對壓縮后GDL中氧氣擴散的影響較?。?/p>

(3) 隨著GDL厚度的增加，GDL下部的壓縮程度變小，下部的氧氣擴散能力變強，纖維直徑對壓縮后GDL中氧氣擴散的影響較大．

(4) 隨著孔隙率的增加，GDL平面方向的氧氣擴散能力增加，而在GDL厚度方向，流道和脊下的氧氣濃度同時增加，但脊下氧氣濃度增加更為明顯，孔隙率對氧氣擴散的影響較大．

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Investigation of Oxygen Transport in the Microstructures of the Compressed Gas Diffusion Layer

Du Qing，Li Yanan，Niu Zhiqiang，Zhou Xia，Bao Zhiming，Jiao Kui

(State Key Laboratory of Engines，Tianjin University，Tianjin 300072，China)

A gas diffusion layer(GDL)is a key component for achieving efficient gas transport in the electrodes of a proton exchange membrane fuel cell. In an actual battery，the assembly pressure experienced by the GDL causes severe deformation of its internal structure，especially the compressed portion under the ridge. However，related research in China and elsewhere has mainly focused on uncompressed GDLs，with relatively little work conducted on the oxygen transmission process in a GDL subject to deformation under local compression. The mass transfer mechanism in a compressed GDL is also unclear. To clarify the influence of microstructural deformation of the GDL on the internal oxygen transport process due to assembly pressure，in this study，we established a compressed-GDL pore-scale oxygen diffusion model based on the finite element method(FEM)and a GDL-microstructure random reconstruction algorithm. We made a detailed investigation of the oxygen transfer processes in the GDL pores at four levels of assembly pressure(1.4MPa，2.8MPa，4.2MPa，and 5.6MPa). In addition，we studied the effects of structural parameters such as porosity，fiber diameter，and GDL thickness on the oxygen transport characteristics in compressed GDLs. The results show that with increases in the assembly pressure，the minimum oxygen concentration in the GDL gradually decreases and the uniformity of the oxygen concentration distribution in the flow channel and ridge worsens. As the fiber diameter decreases and the porosity increases，across the GDL plane，the oxygen diffusion capacity in the compressed GDL increases. In the thickness direction of the GDL，the oxygen concentrations in the flow channel and ridge increase simultaneously，with the oxygen concentration in the ridge increasing more，and the oxygen concentration gradient between the flow channel and ridge also increasing. The porosity of the GDL has a significant effect on the diffusion of oxygen in a compressed GDL；as the GDL porosity increases，the minimum oxygen concentration in the GDL increases. When oxygen is transmitted within the GDL plane，as the thickness of the GDL decreases，the resistance to lateral oxygen-mass transfer increases，and the minimum oxygen concentration in the GDL decreases. We also found that the fiber diameter has a less significant effect on oxygen diffusion in compressed GDLs.

proton exchange membrane fuel cell；reconstruction of gas diffusion layer；assembly pressure；oxygen transport；finite element

TK448.21

A

0493-2137(2020)11-1175-08

10.11784/tdxbz201911022

2019-11-15；

2019-12-03.

杜?青（1967—??），男，博士，教授，duqing@tju.edu.cn.

焦?魁，kjiao@tju.edu.cn.

國家自然科學基金資助項目(51976138)；國家重點研發計劃資助項目(2018YFB0105500).

Supported by the National Natural Science Foundation of China(No. 51976138)，the National Key Research and Development Program of China(No. 2018YFB0105500).

(責任編輯：金順愛)