極化3He系統核磁共振FID信號的激光探測

王昶灃，蘭 陽，閆海洋，彭 梅，陳思宇

中子物理重點實驗室，核物理與化學研究所，中國工程物理研究院，四川 綿陽 621900

引 言

近年來，極化3He 被廣泛地應用于多個研究領域，例如在醫學中用于實現對肺部高靈敏度的磁共振成像[1-4]；在基礎物理研究中通過核磁共振（Nuclear Magnetic Resonance，NMR）方法用于超出粒子物理標準模型的新物理探測[5-7]；以及在中子散射中用作中子自旋過濾器（Neutron Spin Filter，NSF）極化/分析中子[8-13]．基于極化3He 的NSF 因其良好的性能被廣泛應用于國內外的很多中子源．

自旋交換光泵浦（Spin Exchange Optical Pumping，SEOP）技術是常用的極化3He 的方法，這也是本文采用的極化方法．該方法通過光泵浦極化堿金屬Rb 的價電子，堿金屬原子再通過超精細相互作用將角動量傳遞給3He 原子核，實現3He 的極化．極化率是極化3He 系統的核心指標之一，通?？梢圆捎媒^熱快速（Adiabatic Fast Passage，AFP）NMR 和電子順磁共振（Electron Paramagnetic Resonance，EPR）相結合的技術測量3He 的絕對極化率，也可以通過自由感應衰減（Free Induction Decay，FID）NMR 信號測量其相對極化率，其中后者常用作3He 原子極化狀態的實時監測方法．3He極化磁矩和Rb 極化磁矩的相互作用可以用偶極磁場表示，如(1)式：

通過FID NMR 技術探測3He 相對極化率時，FID 信號的幅值與極化率呈線性正相關．目前常見的探測方式為利用磁感應效應通過拾波線圈探測FID NMR 信號，其探測對象為經典偶極磁場．在中國綿陽研究堆（China Mianyang Research Reactor，CMRR）[14,15]的首個用于中子極化的極化3He系統采用拾波線圈的方法實現了極化率的實時監測[16]，其3He 極化率可以達到72.7%±0.4%[17]．這種探測方式結構簡單、成本較低、對極化率的損失較?。捎谄涮綔y的經典偶極磁場以31/r（r為氣室中心到線圈的距離）的速率迅速衰減，同時探測信號強度受線圈直徑和匝數等多種因素的影響，所以拾波線圈探測的信號較弱，信噪比較差．為了提高極化率測量精度，本文使用了一種激光探測法，這種探測方法常用于無自旋交換弛豫（Spin Exchange Relaxation Free，SERF）原子自旋陀螺儀，利用電子自旋和核自旋發生的強耦合效應來間接探測磁場[18,19]．據我們的有限了解，在極化3He 原子的FID 信號測量中尚未見相關探測方式的報道．激光探測法基于法拉第旋光效應，探測對象主要為Rb 和3He 之間的費米接觸勢．此方法的優勢主要體現在兩個方面：①不同原子之間的相互作用將導致一個費米接觸增強因子，Rb 和3He 原子的增強因子約為6[20]，該因子增強了由(1)式第二項描述的費米接觸勢；②探測光與磁矩間的距離為0，探測到的相互作用更加明顯．所以采用激光探測的FID 信號的信噪比有望優于拾波線圈．根據Cramer-Rao Lower Bound（CRLB）公式[21]：

其中Bδ為磁場誤差，δf為頻率誤差，fBW為采樣帶寬，A/σ為探測系統的信噪比，T2為3He 的橫向弛豫時間．由(2)式可知，信噪比越大，頻率誤差越小，磁場的探測精度越高．因此使用激光探測法的測量裝置理論上可提高精密測量實驗的靈敏度，后續該方法可被用于基于極化3He 的精密測量實驗中，例如：在中子電偶極矩檢測中[22]，3He 磁力儀實現了對10?14T 量級的弱磁場的探測；在地磁場的探測中[23]，3He 磁力儀的靈敏度可達20 pT/√Hz．此類實驗均通過對3He FID NMR 信號的頻率f的高精度測量實現對磁場B的精密測量．

本文在法拉第旋光效應的基礎上搭建了一套極化率激光探測裝置，該裝置被應用在一套基于SEOP 方法的極化3He 系統上，實驗結果表明該方法實現了對3He 原子相對極化率的測量．

1 實驗部分

1.1 實驗原理

本文使用的激光探測方法基于法拉第旋光效應：一束線偏振光可分解為左旋和右旋圓偏振光，當光傳播方向上有電子極化時，極化電子對左右旋分量的折射率不同，從而引起光偏振面的旋轉，即圓雙折射效應．因此當探測光通過3He 氣室后，由左旋和右旋圓偏振光組成的線偏振光的偏振面會發生偏轉，并且該偏轉角度與極化率呈正比．

3He 極化之后對外表現為一宏觀磁矩[圖1(a)]．通過在x軸方向施加一射頻脈沖使偏離z軸方向一個較小的角度[圖1(b)]，之后會繞z軸進動并逐漸恢復到初始狀態[圖1(c)、(d)]．宏觀磁矩在x方向產生的震蕩衰減磁矩可以表示為：

圖1 激光探測方法示意圖.(a) 3He 極化后的自旋方向朝向主磁場方向；(b)在垂直于主磁場方向施加一射頻場使3He 偏離主磁場一個較小的角度；(c) 3He 自旋弛豫過程；(d)極化3He 恢復到初始狀態Fig.1 Illustration of the laser detection method.(a) The polarized 3He has spin aligned to the direction of the main magnetic field; (b) An radiofrequency electromagnetic field is applied in a direction perpendicular to the main magnetic field to tip the spin of the 3He a small angle away from the main magnetic field; (c) The process of 3He spin relaxation; (d) The polarized 3He is back to its original status

上式中，α為宏觀磁矩偏離主磁場方向的夾角，α的大小與施加射頻的頻率、振幅和脈沖時間有關；f為3He 拉莫爾進動頻率；φ為進動的初始相位；T2為系統橫向弛豫時間．

沿著氣室的x軸方向入射一束偏離Rb 的D1 線的線偏振光，根據法拉第旋光效應，其偏轉角會隨著Rb 原子感受到的磁場的變化而變化．探測過程中宏觀磁矩與3He 的極化率Px成正比，在探測光傳播方向周期性變化，從而導致線偏振光的偏振面的偏轉角隨之周期變換．該線偏振光穿過氣室后的偏振面偏轉角度θ的大小與3He 的極化率成正比，可以表示為[24]：

其中，l為探測光在氣室中的光程，Px為3He 的極化率，v為探測光的頻率，vΔ表示頻率為v的光在D1 線的吸收譜線寬（Full Width at Half Maximum，FWHM），v0為Rb 的D1 線的中心頻率（也可以為Rb 的D2 線）．

1.2 實驗裝置

為了實現3He 的極化，作者及所在團隊搭建了如圖2所示的極化3He 裝置[16]，該裝置也是國內首個用于中子極化的裝置．裝置可分為四個子系統：光泵系統、加熱系統、磁場環境和3He 極化率檢測系統．裝置的核心是一個圓柱形氣室，由GE180 玻璃制成，其直徑為6.5 cm、長為6 cm．氣室中封裝了約1.16 bar（1 bar = 105Pa）的3He 氣體（常溫）、50 mbar 的N2（緩沖氣體）和少量（<0.1 mg）自然豐度的Rb．由于常溫下Rb 原子為固態，因此實驗時需要對氣室進行加熱使其變成Rb 蒸汽．加熱爐由三層聚二醚酮（Polyether-ether-ketone，PEEK）材料制成，其四周有四個雙層透明的熔融石英玻璃，該玻璃對794.7 nm 激光的透過率為99.9%．氣室放置于加熱爐中心，使用熱的壓縮空氣將其緩慢加熱到170 ℃．加熱爐的升溫過程由自制溫控箱控制，溫度精度為0.1 ℃．主磁場線圈為方形四線圈構型的Merrit 線圈，該線圈可以沿z軸方向提供一個強度約為16 G（1 G = 10?4T）的恒定磁場，對應的3He 原子核的拉莫爾進動頻率為52 kHz．本文采用半導體二極管陣列式激光器沿z軸方向提供波長為794.7 nm、線寬為0.15 nm、功率為100 W 的圓偏振光泵浦Rb 的D1 線，然后被極化的Rb 原子通過超精細相互作用將其電子的自旋傳遞給3He 原子核，從而實現3He 的極化．

圖2 極化3He 裝置Fig.2 The experimental setup of polarized 3He system

為驗證本文所提的激光檢測方法的有效性，選擇了與拾波線圈測量方法進行對比．拾波線圈是一種可以實時監測3He 原子相對極化率的方法：一對拾波線圈沿x軸置于氣室的兩側，其平均半徑為5.2 cm、電阻值為614.4 Ω．該方法由于易于實現而被廣泛使用，但其信噪比受到線圈參數、與氣室的距離等多因素的影響，優化工作比較困難．

本文使用的激光探測方法使用一束線偏振光沿x軸經過氣室從而探測FID NMR 信號，其探測光路如圖3所示．分布布拉格反射鏡（Distributed Bragg Reflector，DBR）激光器（Probe laser）沿x軸方向提供了一束功率為50 mW 的線偏振光，經非球面透鏡（Lens，焦距f= 6 mm）準直后變成一束平行光．光路中的光隔離器（Optical Isolator）是為了防止其他雜散光反射從而影響激光的穩定性．光隔離器后分別是半波片和偏振分束鏡（Polarizing Beam Splitter，PBS），它們組合使用可以對入射進氣室的激光能量進行調節，同時在偏振分束鏡之后加入了激光振幅穩定器（Laser Amplitude Stabilizer）可將激光器的功率穩定至±0.001 mW．激光經半波片調節偏振方向后進入氣室．經過氣室后的激光經PBS 分解成偏振態相互垂直的兩束線偏振光，用平衡探測器（Balanced Detector）的兩個光敏面分別將兩束光信號直接轉化為電信號，最后使用數據采集卡（Data Acquisition，DAQ）采集電信號到計算機內部進行處理．

圖3 實驗裝置示意圖Fig.3 Schematic diagram of the experimental setup

為了對結果進行對比，本文同時采用了拾波線圈探測和激光探測FID NMR 信號的方法，其中拾波線圈既作為發射線圈，也作為接收線圈，實驗裝置如圖4所示．

圖4 FID NMR 系統實物圖Fig.4 The designed FID NMR system

1.3 實驗過程

控制系統通過DAQ 給拾波線圈發送振幅為2.5 V、頻率f為52.23 kHz、脈沖寬度為2.5 ms 的射頻脈沖，方向為x軸方向，之后再通過DAQ 同時采集拾波線圈和平衡探測器得到的FID 原始數據．由于系統中存在各類電子噪聲，為了得到高頻小信號，本文采用相敏檢測方法對FID 原始數據進行處理．

FID 信號可表示為：

其中信號振幅A與3He 極化率成正比，f0為信號頻率，φ為相位，T2為橫向弛豫時間．但實際上該信號幅值很小，很容易受到其它電子噪聲的干擾，因此可將(5)式重新表示為：

其中N0表示系統噪聲，現使用一對正交的參考信號與上式相乘，將被測信號的頻率搬移至（f0?f）和（f0+f）處，此處f為參考信號頻率，本文選取三角函數作為參考信號．

然后對數據進行積分實現信號提?。?/p>

其中N是被積信號周期的個數，T表示被積信號的周期．從(7)和(8)式可以看出，原信號與參考信號相乘之后，系統噪聲的頻譜也被搬移至f處，(9)式和(10)式表示的積分相當于對數據進行了低通濾波處理，濾除掉信號中的高頻成分，僅留下差頻部分，以此達到提取小信號的目的．本文使用了一個4 階巴特沃斯濾波器濾除高頻成分和噪聲成分，最后得到差頻信號，并采用(5)式對FID NMR 信號進行擬合．

2 結果與討論

最終得到的拾波線圈和激光探測方法的輸出信號的x分量分別如圖5所示．拾波線圈探測的FID NMR 信號的初始振幅為88.180±0.64 μV，頻率為149.670±0.036 Hz，橫向弛豫時間T2為49.29±0.51 ms；激光探測的FID NMR 信號的初始振幅為1.370±0.007 mV，頻率為151.923±0.024 Hz，橫向弛豫時間T2為74.02±0.82 ms．

圖5 (a)拾波線圈探測的FID NMR 信號，藍色表示拾波線圈采集到的信號（放大倍數為100 倍），紅色表示擬合曲線；(b)激光探測的FID NMR 信號，藍色表示平衡探測器采集到的信號，紅色表示擬合曲線Fig.5 (a) FID NMR signal acquired with pickup coil, the blue represents the signal collected by the pickup coil (the magnification is 100 times), and the red represents the fitting curve; (b) FID NMR signal acquired with laser detection method, the blue represents the signal collected by the balanced detector, and the red represents the fitting curve

從探測結果可以發現：（1）利用拾波線圈和激光同時探測FID NMR 信號，激光探測得到的FID NMR 信號具有更長的橫向弛豫時間T2．這是因為T2主要與氣室、壓力、主磁場梯度等因素有關．使用拾波線圈探測的是整個氣室宏觀磁場的平均值，而激光探測的是探測光路上的平均磁場，探測光路上的磁場梯度小于整個氣室的磁場梯度，所以激光探測的T2更長；（2）從擬合數據中還可以得到拾波線圈探測的頻率為149.670±0.036 Hz，激光探測的頻率為151.923±0.024 Hz．造成頻差的原因可能有以下三點：①激光探測的磁場為費米接觸式，對于球形氣室，經典偶極磁場在氣室中產生的磁場為0，但是在一般形狀的氣室中，經典偶極磁場在氣室中的貢獻不為0，由此導致激光探測的信號中存在經典偶極磁場的貢獻；②拾波線圈探測的是整個3He 氣室宏觀磁場的平均值，探測的信號與線圈的幾何形狀、共振性質（電阻，感抗）、以及與氣室遠近（相對幾何位置）有關，而激光探測的是探測光路上平均的磁場；③主磁場的不均勻性．

在頻域下對FID NMR 信號進行信噪比分析（圖6），圖中紅色虛線部分用于計算噪聲．可以得到拾波線圈探測的信噪比為24.75，激光探測的信噪比為50.98．激光探測的信噪比約是拾波線圈的2 倍，這是因為拾波線圈探測的是整個氣室宏觀磁場的平均值，而探測光探測的是探測光路上Rb的磁場．探測光的直徑為4 mm，氣室直徑為65 mm，相當于探測光只與氣室中少量的Rb 原子相互作用，因此當增加探測光光束直徑，光探測的信噪比有望進一步提高．

圖6 (a)拾波線圈探測的FID NMR 信號頻譜圖；(b)激光探測的FID NMR 信號頻譜圖．圖中紅色虛線的部分用于計算噪聲Fig.6 (a) Power spectrum density of FID NMR signal acquired with pickup coil; (b) Power spectrum density of FID NMR signal acquired with laser detection method.The red dotted lines in the figures are used for calculating the noise

3 結論

本文對激光探測FID NMR 信號的原理進行了簡要的介紹，并基于極化3He 系統搭建了一套極化率激光探測裝置．最后對拾波線圈和激光探測FID NMR 信號進行了理論和實驗上的比較，激光探測法的信噪比更高、3He 極化率測量更精確．激光探測法探測的FID NMR 信號也具有更長的橫向弛豫時間T2，為之后的精密測量做下了鋪墊．為了進一步優化激光探測裝置，提高光探測的信噪比，可以采用提高加熱爐的溫度或對探測光進行擴束以增加與探測光相互作用的Rb 原子數的方式．

利益沖突

無