中子測量用慢化體及熱中子轉換層厚度優化

黃廣偉,吳 坤,周春芝*,張逸韻

(1. 國民核生化災害防護國家重點實驗室,北京 102205;2. 中國科學院半導體研究所照明研發中心,北京 100083;3. 中國科學院大學材料科學與光電技術學院,北京 100190)

1 引言

因中子不帶電,對其探測必須采用核反應法、核反沖法、核裂變法和核激活法來產生次級帶電粒子的間接測量方法。核反應法常用的中子靈敏材料有10B、6Li和3He等[1-3],它們具有熱中子反應截面大、反應能較高的特點,但當前3He氣體日益短缺,使其應用變得成本高昂。與之相比,將富集10B、6Li的穩定化合物(如B4C、LiF)通過一定技術手段轉移到電離輻射探測器表面,然后通過測量帶電粒子產物的方式來測量中子是制備中子探測器常用的方法:唐彬等利用SiC和LiF制備了中子探測器,且可以通過簡單設置閾值有效分辨γ射線[4];Makoto I. Kobayashi等使用基于CVD金剛石和LiF的熱中子探測器測量了252Cf中子場和D-D聚變中子場,同時提出了針對該探測器的n/γ脈沖波形甄別技術[5];包括目前廣泛研究的涂硼稻草管探測器[6]、涂硼多氣隙電阻板室[7]等,均是基于這種思路設計的中子探測器?；谵D換層的中子探測器的探測效率有兩個關鍵影響因素:一是由于10B、6Li的中子截面隨中子能量提高而下降,為提高熱中子通量,通常需要在探測器前增加適當厚度的慢化體[8];二是由于中子轉換材料對次級帶電粒子產物,尤其是重帶電粒子的自吸收問題,導致其探測效率受轉換層厚度影響很大[9]。從實驗上同時優化這兩個參數的成本和難度較大,本文以常見的252Cf中子源、聚乙烯(C2H4)慢化體和B4C/LiF中子轉換材料為例,建立蒙特卡洛粒子輸運模型,得到了針對該模型下的最優慢化體和中子轉換層厚度,并通過理論推導和計算驗證了模型的準確性。

2 算例描述

圖1為本文計算的場景示意圖,由252Cf中子源、聚乙烯慢化體、B4C/LiF熱中子轉換材料和探測器組成,252Cf中子經過慢化體后中子能量降低,與10B的相互作用截面變大。熱中子與10B的相互作用方式如下[10]

圖1 算例描述的場景示意圖

10B+n→7Li+α+2.792MeV 6.1% 反應道1

↘7Li*+α+2.31MeV 93.9% 反應道2

↘7Li+γ+0.478MeV

(1)

該反應有兩個反應道,忽略反應初始動量,根據能動量守恒易得出其帶電粒子產物α/7Li粒子的能量在反應道1和反應道2中分別為1.78MeV/1.02MeV和1.47MeV/0.84MeV。在這些粒子的能量可以完全沉積的情況下,它們的射程在B4C和探測器中基本是確定的,探測器通過測量α/7Li產物實現對中子的間接探測。熱中子與6Li的相互作用方式與之類似,產物分別為2.735 MeV的3H和2.051 MeV的α粒子。

3 蒙特卡洛模擬

本文的中子輸運過程模擬所用的程序是Geant4(10.5版本)[11],物理模型為QGSP＿BERT＿HP,可高精度地計算中子輸運過程,相互作用截面庫選用CENDL-3.1;α和7Li粒子在B4C中的射程利用SRIM-2013.00的TRIM程序計算得出[12];后續粒子出射判斷和相關統計利用Matlab R2016b編程實現。

3.1 計算方法

需要指出的是,雖然實際測量場景下信號是被探測器記錄的,并且可以在建模過程中設置不同轉換層厚度,通過記錄探測器中的能量沉積情況得到相關結果,但是由于仿真計算環境需要優化的參數較多,直接記錄探測器的信號會顯著增加計算成本,且不同探測器之間的差異也會使結果的適用性降低。因此本文提出了優化厚度計算的新方法:基于轉換層中的粒子能量沉積情況,并結合粒子能否出射轉換層的判斷來進行相關厚度的優化計算。整體的計算思路為:利用Geant4計算252Cf中子穿過不同厚度的慢化體,并記錄轉換層中產生能量沉積事件(event)的各個步(step)粒子種類、反應的位置和粒子動量等信息,對于B4C,結合兩個反應道的發生概率通過隨機抽樣獲得α和7Li粒子的能量,對于LiF,3H和α粒子的能量為確定值。利用SRIM計算獲得不同能量粒子在轉換層中的射程,最后根據反應發生的位置和產物動量判斷不同厚度轉換層條件下出射的粒子數量。這里默認出射的粒子能量可完全沉積到后方探測器,對于半導體(如Si、SiC和金剛石等)探測器而言,因重帶電粒子短射程的特點,這是容易做到的[13]。具體的流程如圖2所示。

圖2 仿真計算流程圖

3.2 重帶電粒子射程計算

利用SRIM-2013.00的TRIM程序計算中產物粒子入射對應轉換層材料,以能量1.78 MeV的1000個α粒子垂直入射B4C的中心位置為例,設置B4C的密度為2.52 g/cm3,厚度為5 μm,得到的粒子徑跡、能量損失和射程結果分別如圖3(a)、(b)、(c)所示。

圖3 SRIM計算結果

其它粒子的計算與上述過程類似,將計算結果匯總于表1。

表1 反應產物在對應轉換層材料中的射程

3.3 仿真參數設置

252Cf中子源設置為點源,4π方向發射中子,其出射中子能量根據標準中子譜抽樣得到(圖4);放射源距離慢化體距離為80 cm,中間介質為空氣;慢化體材料為聚乙烯(C2H4),密度0.96 g/cm3,尺寸為16.6 cm×16.6 cm,厚度從0.5 cm到20 cm不等;中子轉換材料分別為B4C和LiF,與聚乙烯等大,厚度為100 μm。

圖4 252Cf中子發射能譜

3.4 計算結果與討論

統計轉換層中產生能量沉積事件的中子能量,可得到經歷不同厚度慢化體后的可與轉換層發生相互作用的中子能譜,如圖5所示。

圖5 252Cf中子經過不同厚度慢化體后與轉換層相互作用的中子能譜 (a) B4C (b) LiF

從圖5中可以看出,隨慢化體厚度增加,其相互作用中子數量呈先增加后減少的趨勢。進一步地,記錄不同厚度慢化體下產物粒子數量,對于不同產物,可以發現二者數量基本一致,總是成對產生,證明確實有核反應發生。圖6展示了B4C和LiF內發生的核反應數隨慢化體厚度的變化關系,整體呈先增加后減少的趨勢,均在慢化體厚度為5.5 cm時核反應數最多。

圖6 B4C和LiF內核反應數隨慢化體厚度的關系(依據B4C內最大反應數進行歸一化)

在最優慢化體厚度下,結合產物粒子的動量及位置信息,計算并統計不同厚度轉換層中可以出射中子轉換層被探測器接收的粒子數(圖7)。結果表明出射粒子數均隨轉換層厚度呈先上升后下降的趨勢,B4C和LiF的厚度分別在2.8 μm～3.3 μm和33 μm～35 μm厚時出射粒子數最多,即此時探測效率達到最大。該趨勢歸因于反應產物在轉換層中的自吸收:探測效率由核反應發生的數目和產物粒子能否出射轉換層共同決定,核反應數目只與中子通量有關,能否進入靈敏體積則與帶電粒子產生的位置及其動量相關。當轉換層比較薄時,核反應發生數目隨厚度增加,因此曲線前部分呈上升趨勢;當轉換層厚度繼續增加,在遠離探測器一端產生的粒子無法穿透轉換層進入探測器,這部分對探測效率沒有貢獻,反而使靠近探測器一端中子通量變小,由于6Li的熱中子截面小于10B,因此下降的趨勢不明顯。

圖7 出射轉換層的核反應產物粒子數隨轉換層厚度的關系 (a) B4C (b) LiF

此外,在計算過程中統計B4C產物粒子動量時發現,沿中子入射方向出射轉換層的產物粒子占比超過該粒子的一半(α:71.37%,7Li:52.33%)。這可能是由于熱中子本身攜帶能量不可忽略導致的:熱中子雖然能量很低,但對產物的動量仍有貢獻,這種貢獻對于較輕的α粒子動量的影響相比7Li更加顯著,在大量粒子統計下這種現象被進一步放大。為證明該觀點,統計了α粒子和7Li粒子的動量分布情況(圖8),動量為1表示與中子入射方向相同,-1即相反。

圖8 反應產物粒子沿中子入射方向動量分布

從圖8可以看出,反應產物動量分布在沿中子入射反向逐漸增加,該結論對于LiF轉換層同樣適用。這對于實際測量的指導意義是:對于單面轉換層型熱中子探測器,在測量中子時使轉換層面朝向中子入射方向會提高探測器的探測效率,尤其是對于原子質量較小產物而言。

4 理論分析與計算

在理論分析最優中子轉換層厚度的過程中,對輸運模型進行了一定簡化:假設入射粒子為單能熱中子;對于B4C,發生的核反應僅保留反應道2;并忽略熱中子能量對反應產物動量的影響。以B4C的α粒子產物計算為例,分析模型如圖9所示。

圖9 理論分析模型示意圖

假設深度x處中子束流強度為I(x),經過dx轉換層后束流強度將減少,其變化量記做dI,束流經過dx厚度轉換層后發生作用的熱中子數是I(x)·Ndx,因此有

-dI=I(x)Nσsndx

(2)

式(2)中:N是轉換層單位體積原子數,σsn為熱中子俘獲截面。

考慮到x=0時I=I0,解此微分方程,有

I(x)=I0e-σsnNx≈I0(1-σsnNx)

(3)

當α粒子在位置x產生時,定義可進入探測器的臨界角θ為:

(4)

式(4)中:T為B4C的厚度,Rα為α粒子的射程(見表1)。則α粒子進入探測器的概率P即為頂角為2θ的圓錐立體角與4π的比值,即

(5)

則在深度x處產生的α粒子進入探測器的束流為:

Idetector(x)=I0(1-σsnNx)·NσsndxP

(6)

因此在整個轉換層內進入探測器的α粒子束流為:

(7)

對于7Li粒子,有類似的推導過程,這里不再贅述。最終進入探測器的總粒子個數為兩種粒子個數之和。

對式(7)的方程代入相應數值進行計算,結果如圖10所示。

圖10 理論分析計算的探測效率隨轉換層厚度的關系(a) B4C (b) LiF

從圖7和10可知,理論分析計算結果與蒙特卡洛粒子輸運計算得出的結果基本一致,熱中子轉化效率隨B4C/LiF厚度呈先上升后下降的趨勢,分別在2.9 μm～3.1 μm和26 μm～32μm時達到最大值(約4.8%和5.0%)。由于理論模型進行了一定程度的簡化,因此該探測效率值與輸運模型無法進行對比,但兩種方法得出的最優厚度和趨勢的一致性證明了輸運模型的準確性。

5 結論

本文以利用聚乙烯慢化體和B4C/LiF中子轉換材料測量252Cf中子為例,為提高對其的探測效率,建立粒子輸運模型,并提出了一種全新的探測效率計算方式,優化了聚乙烯和轉換層的厚度,同時指出對于單面涂轉換層型探測器,應當將涂層面朝向中子入射方向以提高探測效率,最后從理論分析推導的角度驗證了模型的準確性。本文的計算模型也可推廣應用到其它中子場中子測量實驗的關鍵參數選取,對于不同慢化體和熱中子轉換材料的優化設計均具有借鑒意義,為熱中子探測器設計提供理論和數據支撐。下一步可以從實驗角度來對關鍵參數進行驗證性測試。