上海及附近海域對流層低層臭氧質量濃度時空分布特征與海陸風的關聯性研究

潘青青，吳妍旻，秦 艷，劉 瓊，2，陳勇航

(1.東華大學 環境科學與工程學院, 上海 201620;2.上海污染控制與生態安全研究院, 上海 200092)

根據2016—2020年上海市環境狀況公報[1-5],近5年上海地區空氣質量總體向好發展,但臭氧(O3)作為首要污染物的天數占比呈增加趨勢,其中2017—2020年污染日中O3作為首要污染物的天數占比均超45%,表明O3污染問題已成為上海地區主要面臨的環境挑戰之一。

掌握O3時空分布現狀對其污染防治具有重要意義[6]。地面觀測站主要反映站點上的O3信息,空間分布的研究依賴于站點分布的密度大小,通常海域O3分布情況易被忽視。于瑞新等[7]以上海市為例分析2018年3月—2019年2月后向軌跡,其中春、夏、秋季時氣流主要來源于海洋,在春、夏季時氣流對上海地區O3分布有重要影響。海陸風和海灣微風的發生可使海域上空O3遷移,從而對沿海地區O3污染產生一定影響[8-11]。通過衛星遙感可獲取陸地和海域大范圍O3的時空分布信息,許多研究者使用臭氧監測儀(ozone monitoring instrument,OMI)衛星資料研究我國不同區域、時間和大氣高度的O3時空分布特征[7,12-15]。OMI的二級產品OMOPR為O3廓線數據,提供地面至3 000 m高度層的對流層低層O3柱濃度。劉小正等[13]使用O3激光雷達和地面監測數據與OMI反演對流層低層O3資料進行數據對比,兩者數據具有較好的一致性,可較好地反映近地層O3變化趨勢。

上海地處長江入?？?是我國沿海重要港口城市之一。夏季不僅是O3污染的高發期,也是海陸風的盛行期。有研究[8-9,16]表明,沿海地區的空氣質量尤其是O3污染問題易受海陸風的影響。晚間當海風轉陸風過程中,可將陸地O3輸送到海洋,導致海上出現O3質量濃度高的現象;日間當陸風轉為海風時,將海上O3含量偏高的空氣吹向陸地,致使陸地白天O3污染加劇[17]。Geddes等[18]分析了波士頓地區的海風情況,并研究了其對O3、NOx等大氣污染物濃度的影響,出現海風天氣的夏季的O3質量濃度增加。何禮等[9]、Yin等[19]研究發現,海陸風發生時沿海O3受影響程度高于內陸,其中海風對陸地O3質量濃度的增加作用更強。Xu等[20]研究發現,海陸風環流可顯著影響長三角的夏季O3污染,O3污染的時間與海風的發展十分吻合?，F有研究主要分析了海陸風對O3濃度影響的情況分析,但對海陸風發生過程中風對O3輸送的影響缺少定量分析。

因此,基于OMI/Aura衛星數據和ERA5再分析資料,本文分析了上海及附近海域2010—2019年近10年對流層低層O3質量濃度和風的時空分布特征;以浦東地區為例,探究海陸風的特征及其對O3污染的關聯性,利用相對污染系數定量評估污染物對下風向地區的影響。研究成果可為沿海地區環境規劃及O3污染防治提供理論依據。

1 資料與方法

1.1 研究區域

本文的研究區域(30°00′～32°00′N、120°30′～124°00′E)包括上海市、江蘇省東南部分區域、杭州灣、浙江省東北部分區域以及部分海面(見圖1),整個區域屬于東亞季風區,具有典型的亞熱帶濕潤季風氣候的特點。將研究區域分成A(陸地區域)、B(近海岸地區)、C(海面地區)三區,使用ArcGIS對對流層低層O3質量濃度空間分布進行研究,空間分辨率為0.125°×0.125°。

圖1 研究區域示意圖Fig.1 Schematic diagram of the study area

海陸風可對內陸O3濃度產生影響[18-20],浦東地區是典型的沿海地區,海岸線長105.93 km,浦東機場靠近濱海地帶,具備海陸風發生條件,其附近分布著工廠和產業園區,航運及工廠生產過程中會排放大氣污染物,對大氣環境產生影響。因此,為研究海陸風日的海風時期對下風向的陸地區域O3濃度的影響,以浦東機場為例,研究該地區的海陸風特征,利用浦東新區環境監測站(簡稱“浦東監測站”)的O3資料研究有無海陸風對O3的關聯性影響。

1.2 數據

O3數據來自搭載于美國國家航空航天局Aura衛星的OMI的2級O3廓線(OMI Level-2)數據產品OMO3PR,其空間分辨率為13 km×48 km,地面至30 Pa(高度約為60 km)18層高度的O3廓線數據。本研究使用對流層低層(海拔≤3 000 m)的O3柱濃度數據,為提高數據的準確性,剔除了云量大于0.5的監測數據以排除云的干擾,通過單位換算轉換為該層的平均體積混合比,計算公式如式(1)所示,再換算為平均質量濃度,用于分析研究區域2010—2019年O3質量濃度時空分布特征。此外,選用浦東監測站的O3小時平均質量濃度資料探究海陸風對O3的影響,研究時間段為2010—2014年。

(1)

式中:Vmri為對流層低層的O3的平均體積混合比;Ni為該對流層低層的O3柱濃度,DU;Δpi為該對流層底部與頂部的壓強差,Pa。

風數據來自歐洲中期天氣預報中心發布的大氣再分析資料ERA5,使用近地面高度即10 m處風數據,具體包含風的u值和v值,其中:u表示經度方向上的風速,正值表示風來自西方;v表示緯度方向上的風速,正值表示風來自南方。

1.3 研究方法

1.3.1 風速與風向

根據勾股定理使用風的u值和v值計算風速,并按照風速分級對照表將其分為10個級別,即分成0～9級,無風(0～0.2 m/s)、軟風(0.3～1.5 m/s)、輕風(1.6～3.3 m/s)、微風(3.4～5.4 m/s)、和風(5.5～7.9 m/s)、勁風(8.0～10.7 m/s)、強風(10.8～13.8 m/s)、疾風(13.9～17.1 m/s)、大風(17.2～20.7 m/s)、烈風(20.8～24.4 m/s)。風為矢量,氣象中的風向是指風的來向,根據u、v的數值計算風向的角度,并將風向分為16個方位,其中,北風的角度為(0±11.25)°或(360.00±11.25)°,南風為(180.00±11.25)°。

1.3.2 海陸風判別

根據國內外對海陸風特征的研究,結合上海地區海岸線輪廓等地理特征,以浦東機場為例,給出海陸風日判別的依據[9,21-24]:1)海陸風日的近地面風速<8.0 m/s,當日上午8:00時8.5×104Pa高度的風為離岸風且風速<11.0 m/s;2)陸地的日最高氣溫高于海洋;3)陸風的定義,在0:00—8:00期間的風向為190°～360°和0°～10°,至少持續2 h;4)海風的定義,在8:00—20:00期間的風向為30°～170°,且持續至少2 h。其中,依據1)用于排除其他天氣形勢對海陸風環流可能產生的干擾,依據2)是海陸風發生的基本條件,依據3)和4)可用于判斷海風、陸風的起始和結束時間。

1.3.3 相對污染系數

大氣污染物的遷移與風密切相關,污染系數[25]可體現污染源對其下風向空氣質量的影響程度,污染系數越大,則污染源對下風向地區的空氣污染程度越嚴重。浦東海岸線較長,大氣污染物極易受到海陸風的影響,有研究[17-18]表明海風可加劇內陸地區O3污染。因此,本研究以浦東地區為例,擬通過研究海陸風日時海風階段的污染系數分布情況,以探究海風登陸階段對污染物擴散路徑的影響及加劇O3污染的原因。污染系數和相對污染系數的計算公式分別如式(2)和(3)所示。

(2)

(3)

式中:βi為i方位的污染系數;fi為i方位的風向頻率;ui為i方位的風速;Ri為i方位的相對污染系數。

2 結果與分析

2.1 上海及附近海域對流層低層O3質量濃度的時空分布特征

2010—2019年研究區域陸地(A區)、近海岸(B區)和海面(C區)3個區域的對流層低層(海拔≤3 000 m)O3質量濃度年平均、月平均變化如圖2所示。由圖2可知,O3質量濃度隨時間總體呈增長趨勢,3個區域O3質量濃度變化趨勢基本相同。O3質量濃度年平均最高值出現在2018年,A、B、C區分別為89.4、89.0、87.6 μg/m3;O3質量濃度年平均最低值出現在2013年,A、B、C區分別為75.6、76.2、75.0 μg/m3。整體來看,A區O3質量濃度略高于B、C區。O3質量濃度月均值在一年中呈現周期性變化,呈先增加后降低的趨勢。由于O3質量濃度變化與溫度呈正相關[26],各區域對流層低層每年O3質量濃度月均峰值出現在5月或6月,約105.0 μg/m3,6月與12月的O3質量濃度差值在45.0 μg/m3左右。3個區域在秋季時O3質量濃度呈現先下降后增長再下降的趨勢,與其他年份相比,2015—2019年秋、冬季時O3質量濃度較高,導致總體年平均O3質量濃度呈現較高水平。

圖2 A、B、C區域對流層低層O3質量濃度變化Fig.2 Variation of O3 mass concentrations in lower troposphere in regions A, B and C

2010—2019年春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)、冬季(12—2月)的對流層低層O3質量濃度時空分布情況見圖3,由于數據缺失,分布圖中出現白色區域。

圖3 2010—2019年研究區域對流層低層 O3質量濃度季節性空間分布Fig.3 Seasonal spatial distribution of lower tropospheric O3 mass concentration in the study area from 2010 to 2019

由圖3可知,春、夏季O3質量濃度較高,秋、冬季大氣環境受O3污染較輕,O3質量濃度依次排序為夏>春>秋>冬。夏季時O3質量濃度普遍處于90.0 μg/m3以上的高值區,格點最大值達129.3 μg/m3。春季O3質量濃度高值區分布較夏季更為零散,高、低值區交錯分布,其中高值區占比更大。秋季O3質量濃度分布多集中于50.0～90.0 μg/m3,整體下降了一個水平。冬季O3質量濃度普遍低于90.0 μg/m3,O3質量濃度低于50.0 μg/m3的低值區分布范圍大。夏季太陽輻射時間長、氣溫高,有利于進行光化學反應產生O3;冬季則恰恰相反,O3的生成量少。從空間分布上看,A區的O3質量濃度高值區分布較B、C區域密集,B、C區的春、夏季O3質量濃度高值區占比仍較大,海域O3問題不容忽視。無論哪個季節,O3質量濃度的高值區域都主要分布在工業區附近,如寶山區、金山區、奉賢南部臨海、蘇州西部和杭州灣東北部。

2.2 上海及附近海域風的特征

風是影響污染物時空分布的重要因素之一,決定著污染物擴散的方向和速度[27-29]。2010—2019年四季平均風速變化的統計結果如圖4所示。由圖4可知,研究區域從西到東平均風速呈逐漸變大的趨勢,四季中A區的平均風速小于4.2 m/s,C區風速普遍高于5.6 m/s,B區風速變化較大,是風速逐漸變大的過渡區域。由于海面較為寬闊,無明顯遮擋可阻礙風的行進,而陸面上的地形起伏、建筑物和地面的粗糙度都在一定程度上增大阻力,導致風速較海面小。夏季時海域風速較大,A、B區風速大于5.6 m/s的覆蓋率較其他季節高。春季次之,B、C區大部分區域風速為5.6～6.3 m/s。與冬季相比,秋季時B區風速為5.6～6.3 m/s的區域明顯變小。在O3時空分布的研究中B、C區的O3質量濃度略低于A區,因為B、C區較大的風速可加快O3的擴散。

圖4 2010—2019年研究區域平均風速季節性空間分布Fig.4 Spatial distribution of seasonly-averaged wind speed in the study area from 2010 to 2019

風速與污染物濃度呈負相關,風對O3的影響較為復雜[28-29]。氣溫高有利于O3的生成,而氣溫高會導致對流旺盛進而風速變大,此時利于O3擴散。污染物的擴散方向與風向密切相關[29],風速和風向對O3分布有重要影響。為分析研究區域各方位的風向和風速的分布情況,使用風玫瑰圖展現A、B、C 3個區域的風速、風向頻率(見圖5)。

圖5 A、B、C區域2010—2019年季節性風玫瑰圖Fig.5 Seasonal wind rose diagram of the three areas (A,B,C) from 2010 to 2019

由圖5可知,A、B、C區的春、夏季盛行風向為東南風和南風,秋、冬季北風的發生頻率較大。由于夏季陸地的熱氣壓低,海面的冷氣壓高,風由海面吹向陸面,易發生東南風。A區春、夏季吹南東南風的頻率較高,均超過18.0%,秋、冬季時各風向的發生頻率相差不大,發生輕風、微風、和風的頻率均高達87.0%以上。B區春、夏季吹南東南風的頻率較大,與A區相比,其發生強風和疾風的頻率增加。C區春、夏季發生南風的頻率較高,秋、冬季時發生北風的頻率較高為15.7%,此時發生西北風、西北北風和北風的頻率偏高。上海地區夏天盛行從海面上吹來的東南季風,易受熱帶氣旋的影響而帶來大風天氣[30-31],而冬季受蒙古高壓吹來的西北季風影響帶來較大的風。冬季時陸地的冷氣壓高,海面的熱氣壓低,風從陸面吹向海面,海面易形成偏北風和西北風[32-33]。

有研究[28,34]表明,當風速<5.0 m/s時,隨著風速的降低,O3質量濃度超標率升高。A區的風速小于5.4 m/s的頻率高達82.4%,而B區和C區分別為56.4%和46.6%。此外B區和C區域發生的東南風、東風、東北風可使兩區域污染物向內陸擴散,春、夏季時發生風向角度為22.5°～157.5°,風的頻率均超過56.0%,加之這期間海面風速較大,這是導致陸地區域O3質量濃度高于其他兩區域的原因之一。

2.3 海陸風對O3分布的影響——以浦東地區為例

通過對海陸風的特征進行識別,統計得出浦東機場2010—2019年發生海陸風天數為313 d,春、夏、秋、冬季海陸風天數分別是89、82、64、78 d,海陸風發生于春、夏季的頻率高于秋、冬季。海陸風特征日變化的特征統計結果如圖6所示。

圖6 浦東機場海陸風特征日變化Fig.6 Daily variation of sea-land breeze characteristics at Pudong Airport

海陸風發生時風速較小,平均風速小于3.5 m/s為輕風或微風。Liu等[35]研究發現茂名地區海陸風日的風速通常小于5.0 m/s,海風風速略低于陸風。海風一般出現于日出后,日出后陸地逐漸升溫且比海面升溫快,海陸溫差逐漸擴大,海陸間氣壓梯度增大,氣壓梯度由海面指向陸面形成海風。隨時間從9:00到17:00,海風發生的頻率逐漸增大,17:00處于海風階段的頻率最大為13.2%。日落后陸地逐漸降溫,氣壓梯度由陸面指向海面形成陸風,海風轉陸風常發生于21:00—23:00[36],此時陸風出現的頻率比較低,為1.5%左右。陸風于1:00—7:00時發生頻率較高,早上7:00時處于陸風階段的頻率最大,為11.9%。海陸風日時,最大風速一般出現的時間為23:00—24:00。

浦東監測站位于浦東機場的西北方,兩者直線距離約30 km。使用浦東監測站2010—2014年的O3資料探究有無海陸風時O3質量濃度月際變化情況(見圖7),將海陸風日分為陸風和海風階段。由圖7可知,浦東監測站O3質量濃度在海風階段較陸風階段高,且海風階段O3質量濃度基本高于非海陸風日時,可見海陸風日時海風階段對O3的影響更顯著。夏、秋季時海陸風日O3質量濃度較非海陸風日高5.7 μg/m3,7—10月海陸風日的月際O3質量濃度明顯高于非海陸風日,其中8月海陸風日的月際O3質量濃度較非海陸風日高21.5 μg/m3,夏、秋季時發生海陸風可加劇O3污染。

圖7 2010—2014年有、無海陸風的浦東監測站 地面O3質量濃度月際變化Fig.7 Monthly variation of surface O3 mass concentration at Pudong monitoring station with and without sea-land breeze from 2010 to 2014

風可使污染物進行遷移,海風期間對O3的影響更顯著,通過相對污染系數探究海風階段浦東機場地區上空污染物的擴散方向(見圖8)。

由圖8可知,該地區上空污染物對西北偏西方向地區的影響較大,除冬季外該方位所對應的西南西方向的相對污染系數均最大,均超過11.8%,此方位為重污染方位。浦東監測站位于浦東機場的西北方,海風發生時,可將該地區及海面上空的O3吹向陸地區域。夏季時西南西方位相對污染系數高達14.2%,西、西南西和西南方向的相對污染系數均高于9.4%;秋季時西南西、西南和西南南方向的相對污染系數均超過8.8%。與其他季節相比,夏、秋季時污染物向內陸地區輸送的概率較高,導致O3質量濃度升高,這與圖7顯示夏、秋季的海風階段O3質量濃度遠高于非海陸風日時相對應。由于春、冬季時海風階段的風易使O3向海域擴散,陸地區域O3質量濃度升高較非海陸風日不明顯。海風階段的風速和風向是導致陸地區域O3質量濃度變化的重要原因。在沿海地區工業區的規劃過程中需要綜合考慮海陸風的影響,在海陸風發生頻率高的地區建設工業區可使用污染系數評估其對下風向的影響,避免出現由海陸風造成的局地O3污染問題。

3 結 語

基于OMI的O3資料和ERA5風數據,分析了2010—2019年上海及附近海域對流層低層(海拔≤3 000 m)O3和風速的時空分布特征,結合浦東監測站地面監測數據,以浦東機場為例研究了該地區的相對污染系數、海陸風特征及對O3關聯性影響。得到的結論如下:

1)研究區域對流層低層O3質量濃度變化呈夏季高、冬季低的特點,10年間O3質量濃度總體呈上升趨勢,其中2018年最高。在一年中O3質量濃度月均值呈周期性變化,O3平均質量濃度每年6月份最高(105.0 μg/m3左右),而12月份最低(60.0 μg/m3左右)。陸地區域O3質量濃度略高于近海岸和海面區域,海域O3污染問題不可忽視。

2)夏、冬季的風速較春、秋季高,夏季時海面超過一半區域的風速大于6.3 m/s;風速從西到東呈逐漸增大趨勢,海面風速最大。研究區域春、夏季的盛行風向為東南風,秋、冬季偏北風發生頻率較高;四季風速小于5.4 m/s的頻率均高達82.4%,且海面和近海岸區域的風易使O3向內陸遷移,使得陸地區域O3濃度略高于其他兩個區域。

3)海陸風在春、夏兩季發生頻率較高,發生時風速小于3.5 m/s。海風階段O3質量濃度較陸風階段高,夏、秋季時浦東監測站的海陸風日O3質量濃度較無海陸風日高5.7 μg/m3。夏、秋季時海風階段西、西南西和西南方向的相對污染系數較高,易使污染物向內陸地區西北方輸送,導致O3濃度升高。夏、秋季海風階段的風速和風向是導致內陸地區O3質量濃度升高的重要原因。